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半导体及其石墨烯复合物修饰TiO2纳米管阵列与光催化应用

作　者: 张锡霖
导　师: 刘承斌
学　校: 湖南大学
专　业: 高分子化学与物理
关键词: 二氧化钛纳米管阵列 石墨烯 半导体 有机污染物 光催化降解
分类号: TQ426.8
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


二氧化钛（TiO2）因其无毒害、低成本和耐光腐蚀等优点而作为重要的光催化剂材料，被广泛地应用于光催化降解有机污染物。但是，TiO2禁带宽度较宽（锐钛矿为3.2eV），使其对太阳光吸收利用率低。此外，TiO2光生电子与空穴对复合几率高，因而制约了TiO2的光催化应用。为了解决上述问题，本文将具有转移与储存电子特性的石墨烯、窄带隙半导体纳米颗粒及TiO2纳米颗粒修饰到TiO2纳米管阵列（TiO2NTs）上。修饰的TiO2NTs光催化剂光吸收利用效率增强，光催化活性大大提高。通过光催化降解五氯苯酚（PCP）与偶氮染料酸性橙7（AO7）来探讨修饰的TiO2NTs光催化剂在去除有机污染物方面的潜力。具体研究内容如下：（1） RGO/PbS-TiO2纳米管阵列复合材料的制备、表征与光电性能的研究：采用一步循环伏安电沉积方法，将还原氧化石墨烯（RGO）与PbS纳米颗粒杂化材料修饰在TiO2NTs上，从而获得三元复合光催化剂。电镜结果表明，PbS纳米颗粒均匀分布在TiO2NTs的内壁和表面石墨烯层间。光电性能测试实验表明，与未修饰或者单一修饰的TiO2NTs相比， RGO/PbS-TiO2NTs光吸收范围明显扩大，并且在模拟太阳光与可见光（波长大于420nm）照射下，光电流密度增大了2倍以上。同时，复合材料的电子-空穴复合几率大大降低。（2）持久性有机污染物PCP被RGO/PbS-TiO2NTs材料光催化降解的研究：将PCP作为目标污染物，探讨RGO/PbS-TiO2NTs光催化剂的光催化性能与影响光催化的因素。结果表明，PCP的光催化降解效果与溶液pH值和PCP初始浓度有关，最佳条件为pH=8，浓度为10mg/L。在模拟太阳光照射下，120min内50mL，10mg/L的PCP降解效率几乎达到100%，且重复进行8次降解实验，降解效率变化不大，说明RGO/PbS-TiO2NTs光催化剂稳定性很好，有效地解决了窄带隙半导体光腐蚀问题。（3） TiO2纳米颗粒表面修饰TiO2NTs的制备、表征与光催化降解应用研究：通过恒电位沉积方法，利用阳极氧化水解作用得到表面修饰TiO2纳米颗粒的TiO2NTs，并研究了它的晶型、光电化学性质与光催化性能。结果表明，修饰的TiO2NTs光电流密度是未修饰TiO2NTs的1.7倍，并且吸附性与光催化活性得到大幅提高，对偶氮染料AO7光催化降解效率增强。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-11
第1章 绪论  11-25
  1.1 引言  11
  1.2 TiO_2的性质与结构  11-12
  1.3 二氧化钛纳米管研究现状  12-13
  1.4 TiO_2纳米管制备方法  13-15
    1.4.1 模板合成法  13-14
    1.4.2 水热合成法  14
    1.4.3 阳极氧化法  14-15
  1.5 TiO_2纳米管表征方法  15-18
    1.5.1 表面形貌  15-16
    1.5.2 能谱分析  16-17
    1.5.3 XRD 表征  17
    1.5.4 紫外可见吸收光谱  17
    1.5.5 红外光谱分析  17
    1.5.6 荧光光致发光光谱  17-18
    1.5.7 光电性质测试  18
  1.6 TiO_2纳米管阵列的改进技术  18-20
    1.6.1 光敏化修饰  18-19
    1.6.2 非金属、金属掺杂  19
    1.6.3 贵金属沉积法  19-20
    1.6.4 半导体复合  20
  1.7 TiO_2纳米管应用前景  20-22
    1.7.1 水污染治理  20-21
    1.7.2 光催化制氢  21
    1.7.3 太阳能染料电池  21-22
    1.7.4 传感器材料  22
  1.8 石墨烯的研究进展及制备  22-24
    1.8.1 石墨烯的研究背景  22
    1.8.2 石墨烯的制备  22-24
  1.9 本论文研究的目的与内容  24-25
    1.9.1 研究的意义和目的  24
    1.9.2 研究内容  24-25
第2章 硫化铅/石墨烯-TiO_2纳米管阵列的制备表征与光电性能研究  25-36
  2.1 引言  25-26
  2.2 实验部分  26-28
    2.2.1 化学试剂和仪器  26
    2.2.2 TiO_2纳米管阵列的制备  26
    2.2.3 石墨烯 /PbS 纳米颗粒杂化材料薄膜的制备  26-27
    2.2.4 材料表征  27
    2.2.5 光电流测试  27-28
  2.3 结果与讨论  28-34
    2.3.1 形貌 /结构表征  28-30
    2.3.2 紫外可见漫反射光谱表征  30-31
    2.3.3 红外光谱分析  31
    2.3.4 光化学性质  31-34
    2.3.5 光致发光光谱  34
  2.4 本章小结  34-36
第3章 硫化铅/石墨烯-TiO_2纳米管阵列光催化降解 PCP 的研究  36-45
  3.1 前言  36-37
  3.2 实验部分  37-38
    3.2.1 实验试剂  37
    3.2.2 实验预备  37-38
    3.2.3 TiO_2纳米管阵列材料的制备  38
    3.2.4 循环伏安法一步电沉积石墨烯 /PbS  38
  3.3 RGO/PbS-TiO_2NTS 光催化降解 PCP 及影响因素讨论  38-44
    3.3.1 初始浓度对 PCP 降解的影响  40-41
    3.3.2 pH 值的影响  41-42
    3.3.3 光催化降解机理研究  42
    3.3.4 RGO/PbS-TiO_2NTs 的稳定性  42-44
  3.4 本章小结  44-45
第4章 TiO_2纳米颗粒表面修饰 TiO_2纳米管阵列的制备与应用  45-53
  4.1 引言  45-46
  4.2 实验部分  46-48
    4.2.1 实验药品和仪器  46
    4.2.2 纳米管阵列的制备  46
    4.2.3 TiO_2锐钛矿颗粒修饰的 TiO_2纳米管阵列  46-47
    4.2.4 光电化学性能测试  47
    4.2.5 光催化降解  47-48
  4.3 实验结果讨论  48-52
    4.3.1 表面形貌表征  48
    4.3.2 XRD 表征  48-49
    4.3.3 紫外 -可见漫反射分析  49
    4.3.4 TiO_2纳米管阵列的光电流响应  49-50
    4.3.5 AO7 的光催化降解  50-51
    4.3.6 光催化剂的稳定性  51-52
  4.4 本章小结  52-53
结论  53-55
参考文献  55-70
附录 A 攻读硕士期间发表的学术论文  70-71
致谢  71

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 催化剂（触媒） > 金属催化剂
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