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分子筛负载过渡金属催化燃烧脱除一氯甲烷的研究

作　者: 张博
导　师: 张润铎
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 分子筛过渡金属催化燃烧 CVOCs 一氯甲烷硅铝比
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

挥发性有机物(VOCs)对环境以及人体健康的危害较为严重,其中含氯挥发性有机物(CVOCs)毒性更高,且具有反应惰性,同时易使催化剂中毒失活,较难处理,因此开发有效消除CVOCs污染物的催化剂变得十分必要。催化燃烧法因氧化程度高,低耗能,效率高等特点成为了处理CVOCs污染物的有效手段。本文用湿浸渍法,以过渡金属氧化物为活性组分,不同分子筛为载体制备了一系列的负载型分子筛催化剂,并以CH3Cl作为CVOCs探针分子,考察了它们对氯甲烷催化燃烧的性能。利用XRD、BET、TEM、H2-TPR. NH3-TPD.XPS等表征手段研究了催化剂的性质并与催化剂活性和产物选择性进行了关联和讨论。在以SBA-16为载体的负载过渡金属催化剂中,Fe/SBA-16上Fe物种高度分散,活性最好,但CO产率较高；考察了五种H型微孔分子筛的催化活性,其中H-ZSM-5活性最好,且负载Fe活性组分后Fe/ZSM-5的活性依然最高,同时对CO的产率较低,表明了H-ZSM-5分子筛的催化活性优势；在对SiO2、SBA-16和不同硅铝比H-ZSM-5的催化活性考察中,发现低硅铝比H-ZSM-5微孔分子筛的催化活性更具优势；考察了不同硅铝比(SiO2/Al2O3=30,107)H-ZSM-5负载过渡金属催化剂的催化性能,结果显示Co/ZSM-5-107催化效果最好,活性很高且CO产率很低,同时系统地研究了催化剂酸性和活性组分氧化还原能力之间的相互作用以及它们对催化剂性能的影响。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-12
第一章文献综述  12-22
  1.1 CVOCs脱除方法  12-13
  1.2 CVOCs催化剂体系  13-18
    1.2.1 非负载型催化剂  13-16
    1.2.2 负载型催化剂  16-18
  1.3 各类分子筛简介  18-19
  1.4 CVOCs反应机理  19-20
  1.5 CVOCs催化剂的失活  20-21
  1.6 目前研究热点  21
  1.7 本课题的选题意义和研究内容  21-22
第二章实验部分  22-26
  2.1 实验原料和仪器  22-23
    2.1.1 实验原料  22-23
    2.1.2 实验仪器  23
  2.2 催化剂的制备  23-24
  2.3 催化剂的活性评价手段  24
  2.4 催化剂的表征手段  24-26
第三章介孔分子筛SBA-16负载不同金属的催化活性  26-40
  3.1 催化剂的活性评价  26-29
  3.2 催化剂的表征  29-37
    3.2.1 催化剂的XRD表征  29-30
    3.2.2 催化剂的BET表征  30-33
    3.2.3 催化剂的TEM表征  33-34
    3.2.4 催化剂的H_2-TPR表征  34-35
    3.2.5 催化剂的XPS表征  35-37
  3.3 催化剂构效关系的讨论  37-38
  3.4 本章小结  38-40
第四章不同分子筛的催化活性  40-48
  4.1 不同微孔分子筛催化剂的活性评价  40-43
  4.2 不同硅铝比ZSM-5的活性评价及对比  43-47
  4.3 本章小结  47-48
第五章不同硅铝比H-ZSM-5负载过渡金属的催化活性  48-64
  5.1 催化剂的活性评价  48-52
  5.2 催化剂的表征  52-60
    5.2.1 催化剂的XRD表征  52-53
    5.2.2 催化剂的BET表征  53-54
    5.2.3 催化剂的NH_3-TPD表征  54-55
    5.2.4 催化剂的H_2-TPR表征  55-57
    5.2.5 催化剂的XPS表征  57-60
  5.3 催化剂构效关系的讨论  60-62
  5.4 本章小结  62-64
第六章结论  64-66
参考文献  66-70
致谢  70-72
研究成果及发表的学术论文  72-74
作者与导师简介  74

分子筛负载过渡金属催化燃烧脱除一氯甲烷的研究

内容摘要

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