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Cu,Fe基复合氧化物催化剂的制备及催化分解N2O
作 者: 冯鸣
导 师: 徐秀峰
学 校: 烟台大学
专 业: 物理化学
关键词: N2O催化分解 CuAl类水滑石衍生复合氧化物 MgFe类水滑石衍生复合氧化物 MgFe尖晶石型复合氧化物 ZnFe尖晶石型复合氧化物 K改性催化剂 催化活性
分类号: O643.36
类 型: 硕士论文
年 份: 2013年
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内容摘要
近年来,已二酸、硝酸合成等工业排放的氧化亚氮(N2O)废气逐年递增,N2O分子的温室效应潜值是CO2的310倍,大气寿命约120年,因此消除N2O废气是一件十分迫切的工作。催化分解法是消除N2O的有效方法,即在催化剂的作用下将N2O分解为N2和O2。由于实际环境中N2O与O2、H2O等共存,所以催化剂的抗氧抗水性是必须考虑的因素。本论文用共沉淀法制备了一组Cu-Al、Mg-Fe类水滑石衍生复合氧化物和Mg-Fe、Zn-Fe尖晶石型复合氧化物,考察了有氧条件下N2O在这些复合氧化物催化剂上的分解反应,对影响催化剂活性的制备参数(组成、焙烧温度、助剂等)进行了优化,用BET、XRD、H2-TPR、XPS等技术对催化剂进行了结构表征,得出了以下结果:(1)有氧条件下Cu-Al类水滑石衍生复合氧化物催化剂的最佳制备参数为:K的负载量为K/Cu=0.1(原子比)、400℃焙烧催化剂。加入K助剂,提高了催化剂的活性、稳定性以及抗水性能。(2)MgFe类水滑石衍生复合氧化物对于N2O分解反应均有活性,其中Mg/Fe=0.57的催化剂活性较高。(3)MxFe1-xFe2O4(M=Mg,Zn)尖晶石型复合氧化物中,Mg0.6Fe0.4Fe2O4-500和Zn0.8Fe0.2Fe2O4-400催化剂表现出了较好的催化性能;但含水气氛中催化剂的活性和稳定性有所降低,催化剂性能需进一步改善。而K改性MxFe1-xFe2O4(M=Mg,Zn)催化剂的催化活性均有降低,且K的负载量越高,改性催化剂的活性越低,这可能由于助剂粒子覆盖了催化剂表面部分FeOx,抑制了FeOx的还原,使表面氧难于脱除,还可能降低了表面FeOx浓度,从而降低了改性催化剂的活性。
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全文目录
摘要 4-5 Abstract 5-9 1 文献综述与论文选题 9-24 1.1 文献综述 9-16 1.2 论文选题与研究内容 16-17 参考文献 17-24 2 研究方法 24-29 2.1 催化剂制备 24-26 2.2 N_2O分解反应 26-27 2.3 催化剂表征方法 27-28 参考文献 28-29 3 Cu-Al复合氧化物的制备及催化分解N_2O 29-40 3.1 无氧和有氧反应条件下K/CuAl催化剂的活性对比 29-30 3.2 K负载量对改性CuAl复合氧化物催化活性的影响 30-32 3.3 焙烧温度对K改性CuAl复合氧化物催化活性的影响 32-37 3.4 有氧有水条件下K改性CuAl复合氧化物的稳定性 37 3.5 小结 37-38 参考文献 38-40 4 Mg-Fe复合氧化物的制备及催化分解N_2O 40-59 4.1 MgFe类水滑石衍生复合氧化物催化分解N_2O 40-43 4.2 MgxFe_(1-x)Fe_2O_4尖晶石复合氧化物催化分解N_2O 43-56 4.3 小结 56 参考文献 56-59 5 ZnFe复合氧化物的制备及催化分解N_2O 59-74 5.1 不同组成的ZnxFe_(1-x)Fe_2O_4尖晶石复合氧化物的催化活性 59-61 5.2 焙烧温度对Zn_(0.8)Fe_(0.2)Fe_2O_4催化活性的影响 61-64 5.3 改性Zn_(0.8)Fe_(0.2)Fe_2O_4-400的催化活性 64-72 5.4 有氧有水条件下Zn_(0.8)Fe_(0.2)Fe_2O_4-400的催化活性及稳定性 72-73 5.5 小结 73-74 6 结论 74-75 致谢 75-76 附录一 作者简介 76-77 附录二 攻读硕士学位期间发表的学术论文目录 77-78
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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