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铂合金金属簇的结构和成键规律的密度泛函研究

作　者: 鲁聪颖
导　师: 田维全
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 物理化学
关键词: Pt合金团簇 金属团簇 密度泛函 PBE1PBE Fukui函数 结构 稳定性 活性
分类号: O641.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


合金小团簇的优异性能在材料化学，表面科学，量子化学，凝聚态物理研究等各个交叉学科中已经得到了广泛的应用，尤其是作为主要贵金属的Pt合金团簇以其良好的吸附性和结合性还有应用的广泛性也引起了大家的研究兴趣。由Pt金属团簇组成的纳米材料以及其他掺杂复合材料的优异性能也在微观材料引起了越来越多的关注。目前对于Pt合金小团簇的研究主要集中在材料，吸附，催化，以及燃料电池等方面。大家对Pt合金团簇的研究主要集中在少数种类的合金团簇以及掺杂合金团簇的研究，但是关于周期性规律合金结构以及成键规律的研究几乎没有。因此为了向多原子团簇或者掺杂团簇结构的理论研究提供最基本的依据，本文研究了Pt合金与第四、第五、第六周期元素组成的二原子和三原子合金小团簇的结构和成绩规律。首先构建好二原子和三原子合金小团簇构型后，选择合适的基组和方法进行计算，得到最稳定结构。计算数据包括：键长、键角、电荷、成键能、键级、频率、Fukui函数等。关于Pt二原子金属团簇，第五和第六周期结构稳定性较强，键长较小，成键能较大，其能级差和频率也较第四周期大。在Pt三原子金属团簇中，我们对PtM2和Pt2M两种结构进行了分析。在PtM2结构中，第五周期的成键性质比第四和第六周期要好，两个M原子大部分均已成键。得失电子大小顺序为第四周期<第五周期<第六周期。键级较大的是第ⅢB、ⅧB族。活性第四和第五周期较第六周期好，活性中心大部分为M原子。在Pt2M中，第四和第五周期的成键能力较第六周期强，除了第五周期Y、Zr、Nb三个结构外，两个周期的其他结构Pt原子均成键。与PtM2结构相同的是，Y原子得电子最多。键级最大的是ⅦB族。通过两种结构数据的比较，Pt2M的成键能力比PtM2强，结构的稳定性也好于后者。对于Pt金属小团簇结构的活性使用了Fukui函数来进行表征。三原子结构中，Pt2M的活性要强于PtM2结构，而且前者的活性中心主要是以Pt原子为主，而后者则主要以M原子为主。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
第1章 绪论  9-17
  1.1 团簇简介  9-13
    1.1.1 团簇的分类  10
    1.1.2 团簇的性质  10-12
    1.1.3 团簇的研究内容  12-13
  1.2 Pt 团簇简介  13-15
    1.2.1 Pt 团簇的研究意义  13
    1.2.2 Pt 团簇的研究现状  13-15
  1.3 本课题研究的目的与内容  15-17
    1.3.1 研究目的  15
    1.3.2 研究内容  15-17
第2章 理论基础和实验方法  17-23
  2.1 量子化学简介  17
  2.2 相关理论方法  17-19
    2.2.1 薛定谔方程（Schr dinger equation）  17-19
    2.2.2 密度泛函方法  19
  2.3 理论计算方法  19-22
    2.3.1 几何结构优化  19-20
    2.3.2 计算方法  20
    2.3.3 基组的选择  20-21
    2.3.4 相关能量计算  21
    2.3.5 电荷分布的计算  21-22
  2.4 Gaussian 软件介绍  22-23
第3章 二元合金团簇 PtM 性质研究  23-40
  3.1 引言  23
  3.2 模型选取与计算方法  23-24
    3.2.1 计算模型  23-24
    3.2.2 标度说明  24
  3.3 二原子 Pt 合金团簇结果与讨论  24-39
    3.3.1 几何结构  24-31
    3.3.2 电子结构  31-37
    3.3.3 化学活性  37-38
    3.3.4 频率  38-39
  3.4 本章小结  39-40
第4章 二元合金团簇 PtmMn(m+n=3)性质研究  40-62
  4.1 主族 Pt 团簇计算结果与讨论  40-45
    4.1.1 几何结构  40-44
    4.1.2 电子结构  44-45
  4.2 过渡族 Pt 团簇结构计算结果与讨论  45-59
    4.2.1 几何结构  45-49
    4.2.2 电子结构  49-54
    4.2.3 化学活性-Fukui 函数  54-59
  4.3 本章小结  59-62
结论  62-63
参考文献  63-69
致谢  69

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 结构化学 > 化学键理论
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