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纳米结构在石墨烯/Ru（0001）表面的组装以及石墨烯纳米结构的生长研究

作　者: 吴珂
导　师: 何丕模
学　校: 浙江大学
专　业: 凝聚态物理
关键词: 石墨烯 扫描隧道显微镜 锰 纳米带
分类号:
类　型: 博士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


本文围绕着两种受纳米尺度调制的石墨烯结构及其相关结构生长展开研究。第一种结构是在Ru(0001)衬底上外延生长的石墨烯,由于与衬底的晶格失配而形成纳米尺度的摩尔超结构。这种石墨烯/Ru(0001)结构的特殊性表现在其电子结构受到纳米尺度的周期调制,进而呈现出纳米尺度周期分布的化学活性,可以作为进一步生长相关纳米结构的模版。第二种结构是石墨烯纳米带。作为准一维的石墨烯结构,纳米带在宽度上受到了量子限制。锯齿边的石墨烯纳米带会由于边缘的形状呈现金属性的边缘态,而扶手椅形的石墨烯纳米带的宽度变化会导致其带隙的变化。我们利用扫描隧道显微镜(STM)分别研究了以摩尔结构为模板组装锰纳米团簇的和组装有机分子的过程。单层石墨烯在Ru(0001)上(MLG/Ru(0001))形成12×12和另外两种有微小扭曲的摩尔超结构。我们比较了这三种摩尔超结构对于组装金属团簇的影响。在成核的最初阶段,我们观察了锰单原子、锰二聚体和锰三聚体在三种摩尔结构上表现出的几种不同的吸附模式。锰的单原子吸附在12×12结构的fcc区域中一个碳六元环的中心上方,锰的长对(long-pair)吸附在另两种有微小扭曲的摩尔结构的fcc/hcp区域边缘的atop位的碳原子正上方。随着锰覆盖度的增加,我们通过STM的观察发现,锰团簇在所有的三种摩尔结构上都表现出较为明显的对吸附位的选择性。锰团簇选择性最强的吸附区域是摩尔结构上的fcc区域,在这里可以观察到吸附在fcc区域的锰团簇形成规则的阵列,而且锰团簇的横向尺寸可以通过覆盖度进行调制。密度泛函理论(DFT)的计算表明,锰单原子在12×12结构上的吸附情况与STM得到的结果一致。另外计算还说明吸附在MLG/Ru(0001)结构上的锰原子表现出磁性,其磁矩约为3.79μβ。退火后,锰在MLG/Ru(0001)形成二维密排岛状结构,引起MLG/Ru(0001)重构,使石墨烯层整体抬升。同时,锰的岛状结构在石墨烯层之上形成,而非插层到石墨烯层之下,说明锰与石墨烯之间的相互作用同钴与石墨烯之间的相互作用非常不同。对于在石墨烯摩尔结构上组装铁酞菁分子的研究结果表明石墨烯摩尔结构的不同区域的反应活性差异使得分子的吸附具有一定的选择性。我们研究了在Ru(0001)衬底上采用由下至上(bottom-up)法合成扶手椅形石墨烯纳米带的过程。我们使用二溴联二蒽作为合成的前驱体。二溴联二蒽分子吸附到Ru(0001)表面时,存在两种相互垂直取向的吸附结构,其中一种取向沿着Ru(0001)的晶向,另一种取向与Ru(0001)的晶向夹30度角。在373K退火之后,沿着Ru(0001)晶向排布的石墨烯纳米带出现了。这些石墨烯纳米带的长度与30度转角的石墨烯摩尔超结构的晶格相匹配。这个30度转角石墨烯摩尔结构中的亚晶格取向与石墨烯纳米带中的亚晶格取向一致。这一结果表明石墨烯纳米带与衬底之间的相互作用较强。通过在473K进行退火,石墨烯纳米带的扶手椅形边缘发生脱氢过程。石墨烯纳米带通过侧向的连接过程结合成石墨烯纳米片,通过石墨烯纳米片亮度调制的表现可以确认碳-钌原子的相对位置关系。在673K退火后,那些碳-钌原子相对关系类似fcc/hcp区域的石墨烯纳米片和类似atop区域的石墨烯纳米片会相互结合在一起,形成连续的石墨烯小岛。

全文目录


摘要  6-8
Abstract  8-10
目录  10-12
第一章 绪论  12-27
  1.1 引言  12-13
  1.2 石墨烯的重要性质  13-15
  1.3 石墨烯的制备  15-19
  1.4 石墨烯研究的现状  19-20
  1.5 本论文的目的、研究对象及研究内容  20-21
  参考文献  21-27
第二章 实验原理及实验装置  27-33
  2.1 引言  27-28
  2.2 实验装置及表面分析方法介绍  28-32
  参考文献  32-33
第三章 在石墨烯/Ru(0001)摩尔结构上组装锰纳米团簇阵列  33-70
  3.1 引言  33-35
  3.2 实验  35-36
  3.3 实验结果与讨论  36-65
  3.4 结论  65-67
  参考文献  67-70
第四章 在石墨烯/Ru(0001)摩尔结构上组装有机分子  70-76
  4.1 引言  70
  4.2 实验  70
  4.3 实验结果与讨论  70-73
  4.4 结论  73-74
  参考文献  74-76
第五章 在Ru(0001)衬底上生长石墨烯纳米带  76-92
  5.1 引言  76-77
  5.2 实验  77-78
  5.3 实验结果与讨论  78-88
  5.4 结论  88-90
  参考文献  90-92
总结与展望  92-94
攻读博士学位期间发表论文  94-95
致谢  95

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