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酞菁/二氧化硅复合大孔材料的制备及催化性能研究

作　者: 张钰
导　师: 张瑞丰
学　校: 宁波大学
专　业: 物理化学
关键词: 二氧化硅大孔材料酞菁钴酞菁铁催化氧化可见光催化
分类号: O613.72
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

本文以环氧树脂基三维骨架聚合物为整体型模板，制备出新型SiO2大孔材料，将其用于负载金属酞菁，制备出金属酞菁/二氧化硅复合大孔材料(Co(II)-taPc/SiO2、Fe(Ш)-taPc/SiO2)，并研究了两种复合材料的催化性能，具体研究方法及成果如下：1.以环氧树脂基三维骨架聚合物为模板，采用表面复制模板法，制备出了新型SiO2大孔材料。该大孔材料是一种由纳米薄层三维弯曲延伸构成的宏观体，孔结构三维连续，孔径约1～2μm，比表面积高于130m2·g-1，孔隙率高达90%以上，表观密度小于0.2g·cm-3。这种制备大孔材料的新模板法避免了无机物填充受阻的问题，能制备出大尺寸、复杂形状的大孔材料。2.以三维骨架SiO2大孔材料为载体，采用一步溶液浸渍法在大孔SiO2材料上分别吸附四羧基酞菁钴(Co(II)-taPc)和四羧基酞菁铁(Fe(Ш)-taPc)，制备出Co(II)-taPc/SiO2和Fe(Ш)-taPc/SiO2复合大孔材料。将两种复合材料分别通过电镜分析、漫反射光谱分析和拉曼光谱的分析表征。结果显示：Co(II)-taPc和Fe(Ш)-taPc被固定在SiO2大孔材料载体上，且主要以单体形式存在，分散性好、稳定性高。3.将Co(II)-taPc/SiO2用于催化2-巯基乙醇的氧化反应中，以耗氧速率为跟踪对象考察了Co(II)-taPc/SiO2的催化性能。结果表明：Co(II)-taPc/SiO2能有效催化2-巯基乙醇的氧化反应，表现出模拟酶的反应动力学特性，遵循米氏方程动力学规律，且其催化活性随负载量的增大而提高，最大负载量(3.6%)的Co(II)-taPc/SiO2催化体系的rmax=3.85mL·min-1，Km=0.113mol·L-1。经过10次重复实验，其催化活性基本未受影响，稳定性好，重复利用率高。4.以有机染料罗丹明B为目标降解物，考察了Fe(Ш)-taPc/SiO2的可见光光催化性能及循环使用性。结果证明：Fe(Ш)-taPc/SiO2作为光催化剂在可见光照射下能快速催化降解罗丹明B，降解反应遵循一级动力学方程。随负载量的增加Fe(Ш)taPc/SiO2催化活性也增强，进行1小时反应后，罗丹明B的降解率最高可达97.4%。经过6次循环使用，其催化活性没有发生明显的变化。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-7
目录  7-10
引言  10-11
1 绪论  11-28
  1.1 多孔材料简介  11-13
  1.2 大孔材料的合成方法  13-16
    1.2.1 胶晶模板法  13-14
    1.2.2 生物模板法  14-16
    1.2.3 其他模板法  16
  1.3 大孔材料的应用  16-19
    1.3.1 作为载体和催化、吸附分离材料  17
    1.3.2 作为传感器件和光电材料  17-18
    1.3.3 作为电极材料  18-19
    1.3.4 其他方面的应用  19
  1.4 酞菁类化合物的研究进展  19-21
  1.5 金属酞菁催化性能的影响因素  21-26
    1.5.1 本身性质  21
    1.5.2 在水中的分散性  21-22
    1.5.3 载体选择及负载方式  22-26
  1.6 本课题研究的内容及意义  26-28
    1.6.1 研究内容  26-27
    1.6.2 研究意义  27-28
2 实验  28-32
  2.1 实验试剂  28-29
  2.2 实验仪器  29-30
  2.3 实验路线  30-31
  2.4 测试与表征  31-32
3 金属酞菁/二氧化硅复合大孔材料的制备  32-43
  3.1 引言  32-33
  3.2 实验部分  33-36
    3.2.1 SiO_2大孔材料的制备  33-34
    3.2.2 Co(II)-taPc 和 Fe(Ш)-taPc 的制备  34-35
    3.2.3 Co(II)-taPc/SiO_2和 Fe(Ш)-taPc/SiO_2复合材料的制备  35-36
    3.2.4 测试表征  36
  3.3 结果与讨论  36-42
    3.3.1 扫描电镜(SEM)分析  36-38
    3.3.2 透射电镜(TEM)分析  38-39
    3.3.3 UV-Vis 光谱分析  39-40
    3.3.4 Raman 光谱分析  40-42
  3.4 本章小结  42-43
4 Co(II)-taPc/SiO_2的催化氧化性能研究  43-49
  4.1 引言  43
  4.2 实验部分  43-44
    4.2.1 催化氧化过程中耗氧速率的测定  43-44
    4.2.2 催化反应动力学的探究  44
    4.2.3 重复使用性的测定  44
  4.3 结果与讨论  44-48
    4.3.1 2-巯基乙醇催化氧化过程跟踪  44-45
    4.3.2 反应动力学  45-47
    4.3.3 反应机理  47
    4.3.4 重复使用性  47-48
  4.4 本章小结  48-49
5 Fe(Ш)-taPc/SiO_2光催化降解性能研究  49-54
  5.1 引言  49
  5.2 实验部分  49-50
    5.2.1 Fe(Ш)-taPc/SiO_2的光催化活性的测定  49-50
    5.2.2 光催化动力学的研究  50
    5.2.3 重复使用性的测定  50
  5.3 结果讨论  50-53
    5.3.1 Fe(Ш)-taPc/SiO_2的光催化活性  50-51
    5.3.2 光催化降解动力学分析  51-53
    5.3.3 重复使用性  53
  5.4 结论  53-54
6 结论与创新  54-56
  6.1 结论  54-55
  6.2 创新  55-56
参考文献  56-63
在学研究成果  63-64
致谢  64

酞菁/二氧化硅复合大孔材料的制备及催化性能研究

内容摘要

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