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巯基化碳纳米管负载铂钌催化剂及其电催化性能的研究

作　者: 郭琳
导　师: 魏子栋
学　校: 重庆大学
专　业: 物理化学
关键词: 燃料电池 巯基化碳纳米管 铂和铂钌 稳定性 甲醇氧化
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


燃料电池以其高的能量转化效率、燃料来源丰富以及零污染的突出优点被认为是未来取代传统供能设备的主要能量转换装置之一，其中直接甲醇燃料电池（DMFC）又以其工作温度低、携带方便和比功率高等特点倍受人们的关注。DMFC尽管有如此多的优点，但要大规模商业化还需要解决催化剂稳定性差和降低燃料氧化电位等一系列技术问题。DMFC阳极上的催化剂主要是以Pt/C为代表的贵金属：一方面是催化剂催化燃料氧化电位过高导致DMFC实际输出功率降低；另一方面是有很容易被燃料的中间物种毒化。本论文通过在碳纳米管表面直接引入巯基官能团，制备了一种新型的SH-CNTs载体，而不是像以前文献报道的间接连接（如：CNTs-C6H6CH2-SH）。用已制备好的巯基化碳纳米管作为载体并用浸渍法制备得到PtRu/SH-CNTs催化剂。采用CV、LSV、XRD、TEM和XPS对所制备的催化剂的催化活性进行研究。TEM和CV测试表明，巯基对PtRu同样有很好的分散和增强催化效果能力。LSV测试结果表明CO在Pt/SH-CNTs和PtRu/SH-CNTs上的氧化电位比在Pt/COOH-CNTs和PtRu/COOH-CNTs上氧化电位分别正移了0.024V和0.026V；而甲醇氧化的情况则恰恰相反， Pt/SH-CNTs和PtRu/SH-CNTs催化甲醇的氧化的电位分别比Pt/COOH-CNTs和PtRu/SH-CNTs负移了0.034V和0.037V。XRD测试结果显示浸渍法制备的PtRu/SH-CNTs和PtRu/COOH-CNTs催化剂均有很高合金度且合金程度一致，也就是说两者的活性差异与合金度无关。对XPS分析表明，巯基的引入同样争强PtRu与载体之间的电子效应，使得Pt、PtRu催化CO氧化的电位正移，但同时也使得移甲醇氧化电位负移，最终是提高了甲醇氧化的能力。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-7
1 绪论  7-18
  1.1 燃料电池简介  8-10
    1.1.1 燃料电池的基本工作原理  8-9
    1.1.2 燃料电池的优点  9
    1.1.3 燃料电池的分类  9-10
  1.2 直接甲醇燃料电池  10-13
    1.2.1 直接甲醇燃料电池组成及工作原理  10-11
    1.2.2 直接甲醇燃料电池的优点  11-12
    1.2.3 直接甲醇燃料电池的面临的问题  12-13
  1.3 直接甲醇燃料电池催化剂的研究现状  13-17
    1.3.1 催化剂失活的因素  13-14
    1.3.2 改进催化剂性能的措施  14-16
    1.3.3 双功能机理和电子效应  16-17
  1.4 本工作的研究意义和内容  17-18
2 实验方法  18-22
  2.1 实验试剂与材料  18-19
  2.2 实验仪器  19
  2.3 电化学测试方法  19-20
  2.4 催化剂的物理表征方法  20-22
    2.4.1 X 射线光电子能谱（XPS）测试  20-21
    2.4.2 场发射透射电子显微镜（TEM）测试  21
    2.4.3 拉曼光谱（Raman）测试  21
    2.4.4 X 射线衍射（XRD）测试  21-22
3 巯基提高 PtRu/SH-CNTs 催化剂甲醇氧化活性的研究  22-39
  3.1 引言  22-23
  3.2 实验部分  23-25
    3.2.1 巯基化碳纳米管（SH-CNTs）的制备  23-24
    3.2.2 Pt/SH-CNTs 催化剂的制备  24
    3.2.3 PtRu/SH-CNTs 催化剂的制备  24
    3.2.4 碳纸的憎水化处理  24
    3.2.5 电化学测试  24-25
    3.2.6 物理化学性能表征  25
  3.3 结果与讨论  25-38
    3.3.1 拉曼（Raman）测试  25-26
    3.3.2 催化剂形貌表征  26-28
    3.3.3 电化学性能表征  28-29
    3.3.4 甲醇氧化性能测试  29-34
    3.3.5 XRD 表征  34-36
    3.3.6 XPS 表征  36-38
  3.4 本章小结  38-39
4 总结  39-40
致谢  40-41
参考文献  41-48
附录  48
  A. 作者在攻读硕士学位期间发表的论文和专利目录  48

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池
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