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Zn-Mn-Cu复合氧化物脱硫剂再生性能及其硫化动力学研究

作　者: 赫瑞元
导　师: 常丽萍
学　校: 太原理工大学
专　业: 物理化学
关键词: 煤气中温脱硫锌基脱硫剂再生气氛效应硫化动力学
分类号: X701.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

中高温煤气脱硫技术因其经济性和对环境的友好性被公认是煤气净化的理想方法。目前中高温煤气脱硫主要存在的问题是循环稳定性差、再生困难及气氛效应严重等。锌基脱硫剂具有脱硫精度高和性能稳定等特点,己成为中高温煤气精脱硫的重要研究方向。本文以半焦为载体,氧化锌、氧化锰和氧化铜为活性组分,采用加压浸渍法制备出三组分Zn-Mn-Cu复合金属氧化物脱硫剂Z20M4C6SC,在固定床活性评价装置上,对其分别在氧气、水蒸气和氧气-水蒸气混合气氛下的再生性能进行了考察；并在H2、CO、和H2-CO气氛下对其硫化动力学进行了详细研究。脱硫剂Z20M4C6SC在不同气氛下再生的研究结果显示：1)氧气对脱硫剂Z20M4C6SC有很好的再生作用,但脱硫剂的表面易于烧结,再生用气氛中O2的最佳浓度是4%；2)水蒸气对脱硫剂Z20M4C6SC有一定的再生作用,且随着水蒸气浓度的增加,再生作用明显,但再生不彻底；3)脱硫剂Z20M4C6SC在4%O2与20%H2O(g)的混合气氛下进行再生时,具有较好的再生性能,且能有效抑制脱硫剂再生过程中的烧结。最佳再生温度是650℃。脱硫剂Z20M4C6SC在H2、CO、和H2-CO气氛下的硫化动力学研究结果显示：1)含39%H2的气氛中硫化反应控制区的活化能Ea为2.4859kJ/mol,扩散控制区的活化能Ep为6.717712kJ/mol;2)含33%CO气氛下的硫化反应反应控制区的活化能Ea为6.0906kJ/mol,扩散控制区的活化能Ep为31.8725kJ/mol;3)39%H2和33%CO共同存在下的气氛中,硫化反应反应控制区的活化能Ea为6.2297kJ/mol,扩散控制区的活化能Ep为9.3886kJ/mol。等效粒子模型能够较好地对Z20M4C6SC脱硫剂的硫化反应进行描述,不同气氛中的硫化反应均已产物层扩散控制为主,无H2的气氛中尤为明显。

全文目录

摘要  3-5
ABSTRACT  5-10
第一章文献综述与课题选择  10-30
  1.1 课题背景  10-11
  1.2 中高温金属氧化物吸附剂的发展现状  11-22
    1.2.1 单一金属氧化物吸附剂的研究  12-15
      1.2.1.1 氧化铁吸附剂  12-13
      1.2.1.2 氧化锌吸附剂  13
      1.2.1.3 氧化钙吸附剂  13-14
      1.2.1.4 氧化锰吸附剂  14
      1.2.1.5 氧化铜吸附剂  14-15
      1.2.1.6 氧化铈吸附剂  15
    1.2.2 复合金属氧化物吸附剂的研究  15-20
      1.2.2.1 铁酸锌吸附剂的研究  16-18
      1.2.2.2 钛酸锌吸附剂的研究  18-19
      1.2.2.3 其它复合金属氧化物吸附剂的研究  19-20
    1.2.3 炭基脱硫剂  20-22
  1.3 中高温煤气脱硫剂的再生  22-26
    1.3.1 再生温度  22-23
    1.3.2 再生空速  23-24
    1.3.3 再生气氛效应  24-26
      1.3.3.1 氧气气氛  24-25
      1.3.3.2 水蒸气气氛  25
      1.3.3.3 氧气-水蒸气气氛  25-26
  1.4 中高温煤气脱硫过程中的气氛效应  26
    1.4.1 H_2的影响  26
    1.4.2 H_2O的影响  26
    1.4.3 含炭气体的影响  26
  1.5 脱硫剂硫化动力学模型  26-28
    1.5.1 未反应收缩核模型  27
    1.5.2 粒子模型  27
    1.5.3 改良收缩核模型  27-28
    1.5.4 等效粒子模型  28
  1.6 高温煤气脱硫技术中存在的问题  28-29
    1.6.1 高温煤气脱硫过程中发生的副反应  28
    1.6.2 高温煤气脱硫的粉化  28-29
    1.6.3 高温煤气脱硫剂的再生问题  29
  1.7 课题选择及研究内容  29-30
第二章实验部分  30-34
  2.1 实验药品和仪器  30-32
    2.1.1 主要试剂  30
    2.1.2 实验分析仪器及设备  30-32
  2.2 H_2S气体的配制  32
  2.3 脱硫剂硫化及再生的评价指标  32-33
  2.4 实验方法  33-34
第三章 Zn-Mn-Cu脱硫剂的再生研究  34-44
  3.1 实验步骤  34-35
  3.2 锌基脱硫剂的硫化及再生性能  35-37
  3.3 温度对脱硫剂再生性能的影响  37-39
  3.4 再生气氛对脱硫剂再生性能的影响  39-42
    3.4.1 含氧气氛对Z20M4C6SC脱硫剂再生性能的影响  39-40
    3.4.2 水蒸气气氛对Z20M4C6SC脱硫剂再生性能的影响  40-42
  3.5 小结  42-44
第四章 Zn-Mn-Cu脱硫剂在混合气氛中的硫化动力学  44-64
  4.1 动力学模型  44-46
  4.2 实验样品  46
  4.3 H_2气氛下的硫化动力学  46-51
  4.4 CO气氛下的硫化动力学  51-56
  4.5 39%H_2和33%CO共同存在下的硫化动力学  56-61
  4.6 小结  61-64
第五章总结与建议  64-66
  5.1 总结  64
  5.2 建议  64-66
符号说明  66-68
参考文献  68-78
致谢  78-80
攻读学位期间发表论文  80

Zn-Mn-Cu复合氧化物脱硫剂再生性能及其硫化动力学研究

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