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硼、磷对Cu/γ-Al_2O_3催化剂结构及甘油氢解性能的影响

作　者: 赵兰兰
导　师: 陈吉祥
学　校: 天津大学
专　业: 工业催化
关键词: 甘油氢解 Cu/Al2O3 硼 磷 1 2-丙二醇 酸性 分散度
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


采用分步等体积浸渍法制备了不同含量B或P的改性Cu/Al2O3催化剂，利用N2吸附-脱附、XRD、FT-IR、UV-Vis、H2-TPR、NH3-TPD、N2O解离吸附-二次H2-TPR及XPS等方法对催化剂结构进行了表征，研究了B、P含量及浸渍次序对催化剂结构和甘油氢解制丙二醇反应性能的影响，探讨了催化剂结构与甘油氢解反应性能之间的关系。结果表明，先浸渍B或P物种再浸渍Cu制备改性Cu/Al2O3催化剂时，B或P物种不仅提高了催化剂的表面酸性还促进了Cu的分散。随B或P含量提高，改性催化剂表面酸性及Cu分散度增加，并且Cu与B或P物种的相互作用增强。Cu与B或P物种的相互作用有利于提高催化剂表面Cu+与Cu0物种的相对含量；另外，B或P含量较高时会覆盖Cu使暴露的Cu表面降低。先浸渍Cu后浸渍B或P物种制备改性Cu/Al2O3时，B或P物种的加入虽然提高了催化剂的表面酸性，但对Cu的分散度影响不大，并且因覆盖Cu使暴露Cu表面明显降低。与先浸渍Cu后浸渍B或P相比，先浸渍B或P再浸渍Cu能显著提高Cu/Al2O3的甘油氢解反应性能，并且随B或P含量提高，催化剂的活性及1,2-丙二醇的选择性呈现增大趋势。在220℃、3MPa、质量空速2h-1以及H2/甘油摩尔比20的条件下，B含量为1wt.%的Cu/1B-Al2O3催化剂上甘油转化率和1,2-丙二醇选择性分别达到96.84%和96.45%；P含量为4wt.%的Cu/4P-Al2O3催化剂上甘油转化率和1,2-丙二醇选择性分别为94.8%和97.4%。经分析认为，B或P对Cu/Al2O3甘油氢解反应性能的促进作用归因于催化剂酸性提高及Cu与B或P之间的相互作用。甘油脱水生成丙酮醇不仅与酸中心有关，还与暴露的金属Cu表面有密切的联系；B或P与Cu物种间的强相互作用提高了催化剂表面Cu+与Cu0物种的相对含量，Cu0可以吸附活化H2分子，而Cu+物种能活化酮基，Cu0和Cu+物种的协同作用有助于提高催化剂的丙酮醇加氢性能。

全文目录


中文摘要  3-4
ABSTRACT  4-7
第一章 绪论  7-23
  1.1 甘油催化氢解的研究背景  7
  1.2 甘油催化氢解制丙二醇研究进展  7-21
    1.2.1 丙二醇的用途  7
    1.2.2 丙二醇的合成路线  7-11
    1.2.3 甘油催化氢解反应机理  11-13
    1.2.4 甘油催化氢解制丙二醇的工艺  13-15
    1.2.5 甘油催化氢解制丙二醇的催化剂  15-19
    1.2.6 助剂  19-21
  1.3 本论文研究目的和内容  21-23
    1.3.1 论文研究的目的  21-22
    1.3.2 论文研究的内容  22-23
第二章 实验方法  23-29
  2.1 实验原料与试剂  23
  2.2 催化剂的制备  23-24
    2.2.1 催化剂前躯体的制备  23-24
    2.2.2 铜基催化剂的制备  24
  2.3 催化剂的表征  24-27
    2.3.1 N_2吸附-脱附  24
    2.3.2 X-射线衍射分析（XRD）  24
    2.3.3 红外光谱分析（FT-IR）  24-25
    2.3.4 紫外可见光谱分析（UV-Vis）  25
    2.3.5 H_2程序升温还原 (H_2-TPR)  25-26
    2.3.6 NH_3程序升温脱附（NH_3-TPD）  26
    2.3.7 N_2O 解离吸附-二次 H_2-TPR  26
    2.3.8 X 射线光电子能谱分析（XPS）  26-27
  2.4 催化剂活性评价  27-29
    2.4.1 催化剂的评价条件与装置  27-28
    2.4.2 色谱分析条件  28
    2.4.3 产物定量分析计算方法  28-29
第三章 B 对 Cu/γ-Al_2O_3催化剂结构及甘油氢解性能的影响  29-41
  3.1 B 修饰铜基催化剂的结构表征  29-38
    3.1.1 N_2吸附-脱附表征结果与讨论  29-31
    3.1.2 XRD 表征结果与讨论  31-32
    3.1.3 FT-IR 表征结果与讨论  32-33
    3.1.4 UV-Vis 表征结果与讨论  33-34
    3.1.5 H_2-TPR 表征结果与讨论  34-36
    3.1.6 NH_3-TPD 表征结果与讨论  36-37
    3.1.7 N_2O 解离吸附-二次 H_2-TPR 表征结果与讨论  37-38
  3.2 B 修饰 Cu/Al_2O_3催化剂甘油氢解性能评价结果及讨论  38-40
  3.3 本章小结  40-41
第四章 P 对 Cu/γ-Al_2O_3催化剂结构及甘油氢解性能的影响  41-55
  4.1 P 修饰铜基催化剂的结构表征  41-52
    4.1.1 N_2吸附-脱附表征结果与讨论  41-43
    4.1.2 XRD 表征结果与讨论  43-44
    4.1.3 FT-IR 表征结果与讨论  44-45
    4.1.4 UV-Vis 表征结果与讨论  45-46
    4.1.5 H_2-TPR 表征结果与讨论  46-48
    4.1.6 NH_3-TPD 表征结果与讨论  48-49
    4.1.7 N_2O 解离吸附-二次 H_2-TPR 表征结果与讨论  49-50
    4.1.8 XPS 表征结果与讨论  50-52
  4.2 P 修饰 Cu 基催化剂甘油氢解性能评价结果及讨论  52-54
  4.3 本章小结  54-55
第五章 结论  55-56
参考文献  56-61
发表论文和参加科研情况说明  61-62
致谢  62

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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