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TS-1分子筛催化丙烯环氧化反应中间体研究

作　者: 王龙龙
导　师: 熊光
学　校: 大连理工大学
专　业: 工业催化
关键词: TS-1分子筛 丙烯环氧化 原位紫外拉曼 Ti-OOH(η~2) 环氧丙烷
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


以钛硅分子筛(TS-1)为催化剂,H2O2为氧化剂的丙烯环氧化工艺是一个环境友好的催化反应过程,在温和的反应条件下可以获得较好的环氧丙烷选择性和较高的产率。因此,对钛硅分子筛(TS-1)/H2O2-H2O这一催化氧化体系的研究具有重要的理论意义和工业应用价值。本论文采用水热合成法制备了纳米TS-1分子筛,并采用原位紫外拉曼光谱对该反应体系进行了研究。TS-1/H2O2-H2O体系老化过程的原位紫外拉曼光谱中在837cm-1处出现一个新的谱峰,被归属为Ti-OOH(η2)物种的O-O伸缩振动,这是首次利用拉曼光谱观察到TS-1/H2O2-H2O体系内的Ti-OOH(η2)物种。该物种在TS-1/H2O2-H2O体系内的数量与体系的含水量密切相关。通过原位紫外拉曼光谱与气相色谱的联用(GC-Raman),观察到在丙烯环氧化反应过程中六配位Ti-OOH(η2)物种的数量与反应体系内环氧丙烷的生成速率密切相关,证明六配位的Ti-OOH(η2)物种是TS-1分子筛催化丙烯环氧化反应中重要的活性物种。此外,采用紫外拉曼光谱观察到TS-1/H2O2-H2O-CH3OH体系内Ti-O-CH3物种与Ti-OOH(η2)物种的共同存在,GC-Raman结果显示可能包含一个CH3OH分子(或一个H20分子)的六配位Ti-OOH(η2)物种是TS-1/H2O2-H2O-CH3OH体系中TS-1分子筛催化丙烯环氧化反应中重要的活性物种。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-8
引言  8-10
1 文献综述  10-24
  1.1 钛硅分子筛TS-1的结构  10-11
  1.2 TS-1分子筛的合成  11-13
    1.2.1 水热合成法  11-12
    1.2.2 气固相同晶取代法  12
    1.2.3 微波合成法  12-13
  1.3 TS-1分子筛的表征  13-17
    1.3.1 X射线衍射分析(XRD)  13-14
    1.3.2 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)  14-15
    1.3.3 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)  15
    1.3.4 扫描/透射电子显微镜(SEM/TEM)  15
    1.3.5 X射线吸收光谱(EXAFS/XANES)  15-16
    1.3.6 拉曼光谱(Raman)  16-17
  1.4 TS-1分子筛在丙烯环氧化反应中的应用  17-19
    1.4.1 丙烯环氧化制环氧丙烷的工艺发展现状  17-18
    1.4.2 TS-1分子筛在催化反应中的应用  18-19
  1.5 TS-1/H_2O_2-H_2O催化体系活性中间体的研究进展  19-23
  1.6 研究内容  23-24
2 实验部分  24-30
  2.1 实验原料  24
  2.2 TS-1催化剂的制备  24-25
  2.3 TS-1催化剂的表征  25-27
    2.3.1 X射线荧光分析(XRF)  25
    2.3.2 X射线衍射分析(XRD)  25
    2.3.3 紫外-可见漫反射分析(UV-Vis)  25-26
    2.3.4 扫描电子显微镜(SEM)  26-27
    2.3.5 紫外拉曼光谱(UV Raman)  27
  2.4 丙烯环氧化反应的原位表征与检测  27-30
    2.4.1 原位反应装置的搭建  27-28
    2.4.2 丙烯环氧化原位反应流程  28-30
3 TS-1/H_2O_2-H_2O_2催化体系的原位紫外拉曼光谱研究  30-43
  3.1 TS-1/H_2O_2-H_2O_2老化过程的原位紫外拉曼研究  30-38
    3.1.1 TS-1/H_2O_2-H_2O_2老化过程的原位紫外拉曼光谱  30-34
    3.1.2 TS-1分子筛内[Ti(OSi)_3OH]和Ti-OOH(η~2)物种的形成  34-38
  3.2 丙烯环氧化反应中Ti-OOH(η~2)物种的作用  38-42
    3.2.1 反应流程  38
    3.2.2 反应过程的原位拉曼与气相色谱表征  38-42
  3.3 本章小结  42-43
4 甲醇溶剂中TS-1催化丙烯环氧化的原位紫外拉曼研究  43-50
  4.1 液相丙烯环氧化过程中甲醇溶剂的作用  43-45
  4.2 TS-1/H_2O_2-H_2O_2-CH_3OH体系的紫外拉曼光谱  45-46
  4.3 反应过程的原位拉曼与气相色谱表征  46-48
  4.4 本章小结  48-50
结论  50-51
参考文献  51-58
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  58-59
致谢  59-60

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化反应
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