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基于离子液体纳米复合材料的蛋白质直接电化学的研究

作　者: 孙照兰
导　师: 孙伟
学　校: 青岛科技大学
专　业: 应用化学
关键词: 血红素蛋白质 离子液体修饰电极 纳米材料 电催化 直接电化学 生物传感器
分类号: O629.73
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


研究氧化还原蛋白质在电极表面的电子传输过程对了解生物体内的能量转换和物质代谢以及探索生物体的各种生理作用和作用机制、开发第三代生物传感器等都具有重要意义。离子液体是一种常用的绿色溶剂，有特殊的理化性质如较高的离子导电性，电位窗口宽等特点，可以作为支持电解质和溶剂，同时又可以作为粘合剂用于修饰电极的制备。某些纳米材料也因其具有较大的比表面积、较高的导电性等特点，使其越来越受到电化学领域的关注。石墨烯是由一层密集的，包裹在蜂巢晶体点阵上的碳原子组成，是世界上最薄的二维材料，它的厚度仅有0.35nm，这样的特殊结构蕴含了新奇而又丰富的物理现象，并且具有特殊的电性能，导热性能以及光学性能等。本论文以离子液体、纳米材料，如石墨烯等的复合材料作为修饰剂制备了不同的血红素蛋白质修饰电极。并研究了多种血红素蛋白质在修饰电极表面的直接电化学行为。论文主要包括以下内容：1.以离子液体正己基吡啶六氟磷酸盐代替传统石蜡作为粘合剂和修饰剂与石墨粉一起混合制得离子液体修饰碳糊电极（CILE），将血红蛋白（Hb）和纳米Fe3O4混合后滴涂在CILE电极的表面，自然晾干后再将1mg/ml的壳聚糖（CTS）涂布在上述电极的表面，制得了CTS/Hb-Fe3O4/CILE修饰电极。研究了该修饰电极的直接电化学行为及其对三氯乙酸（TCA）的电催化能力，并求解了相关的电化学参数。2.构建了一种基于ZnWO4纳米棒-血红蛋白-壳聚糖的纳米复合膜修饰的电化学传感器，以六氟磷酸正丁基吡啶（BPPF6）作为粘合剂和修饰剂制得了离子液体修饰碳糊电极（CILE），然后将ZnWO4纳米棒和血红蛋白的混合溶液及壳聚糖层层滴涂在CILE电极的表面制得了CTS/Hb-ZnWO4/CILE，采用扫描电子显微镜对其形貌进行了表征，光谱表征表明蛋白质在复合膜内保持了它的天然构象。循环伏安法显示在pH7.0的磷酸缓冲溶液中修饰电极上有一对准可逆的氧化还原峰出现，并求解了相关的电化学参数。该修饰电极对三氯乙酸（TCA）具有良好的电催化能力，计算了催化反应表观米氏常数(KMapp)。3.以六氟磷酸正丁基吡啶（BPPF6）制备的离子液体修饰碳糊电极（CILE）为基底电极，壳聚糖为成膜材料，核壳型Fe3O4@SiO2纳米材料为修饰材料，肌红蛋白为研究对象，采用滴涂法制备了CTS/Mb-Fe3O4@SiO2/CILE，用不同方法对修饰电极及材料进行了表征，并求解了相关的电化学参数，所制备的修饰电极对TCA具有较好的电催化能力，计算了表观米氏常数(KMapp)。4．采用水热法制备了NiO介孔球，并将其用于修饰电极的制备，构建了一种基于IL（EMIMOEtO3）-NiO-Hb-石墨烯（GR）复合膜修饰的新型电化学传感器。以离子液体1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐（EMIMBF4）代替部分石蜡与石墨粉混合制得离子液体修饰碳糊电极（CILE），然后将NiO，GR，Hb和EMIMOEtO3按一定比例混合后，滴涂在CILE表面，晾干后再将一定量的壳聚糖滴涂在上述修饰电极的表面，制得了CTS/IL-NiO-Hb-GR/CILE。电化学交流阻抗图（EIS）表明该修饰电极可以提高电子的转移速率，这是由于NiO，GR及IL之间存在一定的协同作用，光谱表征表明Hb在复合膜内保持了它的生物活性。循环伏安扫描出现一对峰形良好准可逆的循环伏安峰，表明Hb能够发生直接电子转移。研究了Hb在复合膜内的直接电化学行为，计算了相关的电化学参数，CTS/IL-NiO-Hb-GR/CILE修饰电极对三氯乙酸也具有较好的电催化性能，并求解了表观米氏常数(KMapp)的值。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-11
第一章 文献综述  11-32
  1.1 蛋白质的直接电化学研究  11-18
    1.1.1 血红素蛋白质简介  11-13
    1.1.2 血红素蛋白质直接电化学的研究意义  13-14
    1.1.3 血红素蛋白质在电极上的固定方法  14-16
    1.1.4 蛋白质直接电化学研究过程中常用的表征方法  16-18
  1.2 纳米材料在电分析化学中的应用  18-22
    1.2.1 纳米材料的定义  18
    1.2.2 纳米材料的特性  18-19
    1.2.3 纳米材料的分类  19
    1.2.4 纳米材料的制备方法  19-21
    1.2.5 纳米材料在蛋白质电化学中的应用  21-22
  1.3 离子液体在生物电化学中的应用  22-23
    1.3.1 离子液体简介  22-23
    1.3.2 离子液体在生物电化学方面的研究进展  23
  1.4 石墨烯在电化学领域的应用  23-25
    1.4.1 石墨烯的定义  23
    1.4.2 石墨烯的功能化  23-24
    1.4.3 石墨烯在生物电化学中的应用  24-25
  1.5 本论文的基本思路、目的与研究内容  25-27
    1.5.1 基本思路和目的  25
    1.5.2 研究内容  25-27
  参考文献  27-32
第二章 CTS/Hb-Fe_3O_4/离子液体修饰碳糊电极的直接电化学与电催化  32-42
  摘要  32-33
  2.1 实验部分  33-34
    2.1.1 仪器与试剂  33
    2.1.2 实验方法  33-34
  2.2 结果与讨论  34-39
    2.2.1 制备条件的优化  34
    2.2.2 扫描电子显微镜图  34
    2.2.3 紫外可见吸收光谱图  34-35
    2.2.4 傅里叶变换红外光谱  35
    2.2.5 Hb 在复合膜内的直接电化学  35-36
    2.2.6 扫描速度对 Hb 电化学行为的影响  36-37
    2.2.7 pH 值对 Hb 电化学行为的影响  37
    2.2.8 CTS/Hb-Fe_3O_4/CILE 的电催化行为  37-39
    2.2.9 CTS/Hb-Fe_3O_4/CILE 的稳定性和重现性  39
  2.3 结论  39-40
  参考文献  40-42
第三章 血红蛋白在 CTS/ZnWO_4纳米棒/离子液体修饰碳糊电极上的直接电化学行为  42-52
  摘要  42-43
  3.1 实验部分  43-44
    3.1.1 仪器与试剂  43
    3.1.2 ZnWO_4纳米棒的制备  43
    3.1.3 电极的制备  43
    3.1.4 实验方法  43-44
  3.2 结果讨论  44-49
    3.2.1 扫描电子显微镜图  44
    3.2.2 CTS/ZnWO_4-Hb/CILE 修饰电极的光谱表征  44-45
    3.2.3 修饰电极的电化学行为研究  45-46
    3.2.4 Hb 的直接电化学  46-47
    3.2.5 扫描速度对 Hb 电化学响应的影响  47-48
    3.2.6 Hb 修饰电极对 TCA 的电催化行为  48-49
    3.2.7 CTS/ZnWO_4-Hb/CILE 的稳定性与重现性  49
  3.3 结论  49-50
  参考文献  50-52
第四章 CTS/核壳型 Fe_3O_4@SiO_2/离子液体(BPPF_6)修饰碳糊电极研究Mb 的直接电化学行为  52-61
  摘要  52-53
  4.1 实验部分  53-54
    4.1.1 仪器与试剂  53
    4.1.2 核壳纳米材料 Fe_3O_4@SiO_2的制备  53
    4.1.3 Hb 修饰电极的制备  53-54
  4.2 结果与讨论  54-59
    4.2.1 扫描电子显微镜  54
    4.2.2 复合膜 Hb/Fe_3O_4@SiO_2/CTS 的光谱表征  54-55
    4.2.3 不同修饰电极的表征  55-56
    4.2.4 修饰电极的直接电化学行为  56-57
    4.2.5 扫描速率的影响  57-58
    4.2.6 对 TCA 的电催化  58
    4.2.7 CTS/Mb-Fe_3O_4@SiO_2/CILE 的稳定性及重现性  58-59
  参考文献  59-61
第五章 血红蛋白在空心球 NiO 纳米粒子-离子液体[EMIM]EtOSO3-石墨烯/Nafion 修饰碳糊电极上的直接电化学  61-72
  摘要  61-62
  5.1 实验部分  62-63
    5.1.1 仪器与试剂  62
    5.1.2 介孔球 NiO 纳米粒子的制备  62
    5.1.3 修饰电极的制备  62-63
    5.1.4 实验方法  63
  5.2 结果与讨论  63-69
    5.2.1 介孔球 NiO 纳米粒子及修饰电极的表征  63-64
    5.2.2 紫外可见吸收光谱图  64
    5.2.3 傅里叶变换红外光谱  64-65
    5.2.4 Hb 的直接电化学  65-66
    5.2.5 扫描速度对 Hb 电化学响应的影响  66-67
    5.2.6 电催化还原 TCA  67-68
    5.2.7 电极的稳定性和重现性  68-69
  5.3 本章小结  69-70
  参考文献  70-72
结论  72-73
致谢  73-74
攻读学位期间已发表和待发表的相关学术论文题录  74-75

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 有机化学 > 天然化合物 > α-氨基酸、肽类、蛋白质、核酸 > 蛋白质
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