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陶瓷核燃料二氧化铀及其结构缺陷的第一性原理研究

作　者: 徐翠娟
导　师: 戴振宏
学　校: 烟台大学
专　业: 凝聚态物理
关键词: 二氧化铀第一性原理交换关联能点缺陷形成能
分类号: TL271
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

核燃料二氧化铀中的铀元素为锕系元素，具有未填满的f壳层电子，该壳层的电子之间存在很强的交换关联作用，所以采用传统的广义梯度近似（GGA）和局域密度近似（LDA）的方法对二氧化铀进行计算，无法给出其正确的性质。基于这种考虑，很多研究小组在计算过程中都考虑了交换关联项的HubbardU修正。但到现在为止，却没有人给出U的取值标准，也没人给出U项对材料态密度分布会产生怎样的影响。多数研究工作者选择U取值在4.0ev到5.0ev之间，但均没有给出合理的取值理由。对此，本论文中系统研究了随着U从0到10取值的变化，材料性质的变化以确定关联项在UO2材料中的作用。计算中我分别用GGA+U和LDA+U的方法得出材料态密度和能带图随U值的变化。从态密度和能带图中分析得出,随着U值的变化，材料性质开始呈现出导体的性质，当U值取到3ev左右时材料变为半导体，当U值取7ev左右时材料有呈现出导体的性质。但是由于关联势的取法不同，材料性质发生变化所处的U值也不完全相同，但是规律却是一致的。在此研究的基础上，我采用GGA+U的方法对萤石结构的二氧化铀的性质做了计算，结果显示二氧化铀为f-fMott-Hubbard型半导体，带隙为2.09eV,这与实验值2.1eV符合的很好。除此以外，我对12个原子、24个原子、48个原子的超原胞中形成的的氧空位、氧填隙原子、铀空位的点缺陷也做了计算，并且与其他研究小组的工作做了比较，所得结果近似。本论文主要分为四大部分，内容如下：第一部分为引言：主要介绍了与核材料相关的一些简单的内容，二氧化铀的研究现状，及论文的目的和意义。第二部分为理论方法：主要讨论了第一性原理的基本知识，介绍了三个基本近似，即非相对论近似、波恩-奥本海默近似、单粒子近似（轨道近似）。此外，介绍了密度泛函理论中交换关联势的处理方法--局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）。第三部分为铀的氧化物的基本性质的研究：主要研究了HubbardU项取不同值对材料态密度及能带结构的影响。计算萤石结构二氧化铀基本性质，包括K点优化、截断能的优化和材料性质的计算。第四部分为铀的氧化物中点缺陷的研究：内容包括12个原子、24个原子、48个原子的超原胞中单个氧空位、氧间隙原子、铀空位点缺陷的形成能的计算。第五部分是结论与展望：主要介绍全文的研究成果，以及未来工作和问题的展望。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-8
目录  8-10
1、绪论  10-25
  1.1 国内外核燃料状况  11-12
  1.2 核燃料介绍  12-16
    1.2.1 二氧化铀的辐射特性  13-14
    1.2.2 气体裂变产物的释放  14-16
  1.3 铀的氧化物的研究现状  16-24
  1.4 论文的目的和意义  24-25
2、理论方法  25-37
  2.1 第一性原理介绍  25-30
    2.1.1 非相对论近似  26-27
    2.1.2 波恩－奥本海默（Born-Oppenheimer）近似  27-28
    2.1.3 单粒子近似（轨道近似）  28-30
  2.2 密度泛函理论  30-35
    2.2.1 Kohn--Sham方程  31-32
    2.2.2 交换关联项处理  32-34
      2.2.2.1 局域密度近似（LDA）  33
      2.2.2.2 广义梯度近似（GGA）  33-34
    2.2.3 赫伯德模型（Hubbardmodel）  34-35
  2.3 VASP软件包介绍  35-37
3、二氧化铀基本性质的研究  37-55
  3.1 二氧化铀中铀的5f电子的处理  37-50
    3.1.1 GGA+U  38-47
      3.1.1.1 固定晶格常数a=5.4729  38-43
      3.1.1.2 以a=5.47为初始晶格常速做全弛豫  43-47
    3.1.2 LDA+U  47-49
    3.1.3 结论  49-50
  3.2 二氧化铀基本性质的计算  50-53
    3.2.1 K点优化  50-51
    3.2.2 截断能优化  51-52
    3.2.3 二氧化铀的计算  52-53
  3.3 小结  53-55
4、铀的氧化物中点缺陷的计算  55-59
  4.1 点缺陷结合能的计算  55-57
  4.2 小结  57-59
5 结论与展望  59-61
  5.1 结论  59-60
  5.2 展望  60-61
参考文献  61-64
附录  64-69
谢辞  69-70

陶瓷核燃料二氧化铀及其结构缺陷的第一性原理研究

内容摘要

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