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含有三唑基因的刺激响应性高分子及其水凝胶的合成、表征与性能研究

作　者: 王斌
导　师: 柳明珠
学　校: 兰州大学
专　业: 高分子化学与物理
关键词: 共聚物链构象转变 聚丙烯酸 聚乙烯醇 聚N，N-二乙基丙烯酰胺 三唑化合物 互穿网络聚合物 溶胀行为 控制释放 pH值、温度敏感性 分子印迹
分类号: O626.2
类　型: 博士论文
年　份: 2007年
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内容摘要


本论文以丙烯酸(AA)和N,N-二乙基丙烯酰胺(DEA)分别作为pH敏感性单体和温度敏感性单体，采用自由基溶液聚合法，合成了几个系列的刺激响应性高分子及其水凝胶；用红外光谱、核磁共振谱和扫描电镜等对敏感性高分子及其水凝胶进行了表征；研究了上述高分子及其水凝胶的pH值、温度、金属离子和盐溶液等的敏感特性。得出的主要结论如下：1、合成并表征了pH和金属离子敏感性共聚物P(AA-co-ECATC)(ECATC为1-(对氯苯基)-5-丙烯酰氨基-1,2,3-三唑-4-甲酸乙酯)。由于三唑化合物的引入使共聚物具有了良好的荧光特性，利用其荧光特性研究稀溶液中共聚物链构象的转变行为时发现，具有不同电荷、半径和外层电子构型的金属离子及金属离子的浓度和不同的pH值均会影响稀溶液中共聚物链构象的转变，溶液的荧光强度和荧光各向异性曲线出现了波浪形的变化，这是由于金属离子与共聚物形成的配合物的配位数发生改变的结果。以上结论同时得到了红外差谱的证明。此工作为pH值和盐敏感性凝胶的响应机理研究提供了理论依据。2、合成并表征了互穿网络凝胶(聚丙烯酸与三唑改性的聚乙烯醇的互穿网络凝胶，简称为TMIPN)，在不同物理因素、pH值和盐浓度条件下对其溶胀／去溶胀性和体外药物缓控释性进行了较为详细的研究，结果表明，该互穿网络聚合物及其药物释放行为具有显著的pH值、盐和物理因素刺激响应性。3、合成并表征了系列互穿网络凝胶TMIPNs(TMIPNs为P(AA-co-DEA)／三唑修饰的PVA互穿网络凝胶)，研究了其溶胀／去溶胀行为和体外对模型药物CMTCA(CMTCA为5-甲基-1-对氯苯基-1,2,3-三唑-4-甲酸)的缓控释性质，结果显示：(1)TMIPNs凝胶的溶胀／去溶胀行为具有显著的pH值和盐(NaCl)浓度敏感性，同时具有显著的pH值和盐(NaCl)浓度敏感的溶胀／去溶胀的可逆响应性；(2)TMIPNs凝胶对CMTCA的控制释放行为具有pH值和盐(NaCl)浓度刺激响应性，并且其控制释放行为与其溶胀／去溶胀性质有一定的对应关系。4、选用MMTCA(MMTCA为5-甲基-1-对甲氧苯基-1,2,3-三唑-4-甲酸)为印迹分子，以聚丙烯酸(PAA)、聚乙烯醇(PVA)为基质，采用分子印迹技术合成了互穿网络凝胶MIP-IPN(MIP-IPN为分子印迹互穿网络凝胶)。该凝胶具有较好的吸附特性，凝胶MIP-IPN对印迹分子具有较好地选择吸附特性和pH值敏感性。同时该凝胶还具有较好可重复使用性。可望用于MMTCA药物缓控释体系以及对该类化合物检测方面的生物传感器上。5、选用EAETC(EAETC为5-氨基-1-对乙氧苯基-1,2,3-三唑-4-甲酸乙酯)为印迹分子，以P(AA-co-DEA)和PVA为基质，采用分子印迹技术合成了互穿网络聚合物MIP-IPN。研究发现凝胶MIP-IPN对印迹分子的选择吸附特性和吸附能力远强于其它所选的对比凝胶，且具有pH敏感性。通过对印迹率的考察，发现单体与印迹分子摩尔比为20:1时的凝胶的印迹率最高。可望用于智能给药、分离提纯、仿生传感器、高选择性催化剂和抗体模拟等领域。

全文目录


中文摘要  4-6
Abstract  6-11
第一章 文献综述  11-50
  1 引言  11-12
  2 pH值敏感性高分子及其水凝胶国内外研究概况  12-15
  3 温度敏感性高分子及其水凝胶国内外研究概况  15-18
  4 温度/pH值双重敏感性高分子及其水凝胶国内外研究概况  18-20
  5 敏感性高分子及其水凝胶在药物缓控释方面的应用研究概况  20-34
  6 敏感性高分子及其水凝胶用于药物缓控释研究中目前存在的主要问题  34-35
  7 本学位论文选题指导思想  35-37
  参考文献  37-50
第二章 稀溶液中金属离子和pH值对聚合物链构象转变的影响研究  50-76
  1 引言  50-51
  2 实验部分  51-55
  3 结果与讨论  55-70
  4 结论  70-71
  参考文献  71-76
第三章 PAA与三唑修饰的PVA互穿网络聚合物的合成、表征及其缓控释性质研究  76-102
  1 引言  76-77
  2 实验部分  77-81
  3 结果与讨论  81-96
  4 结论  96-97
  参考文献  97-102
第四章 温度和pH敏感的P(AA-co-DEA)/三唑修饰的PVA互穿网络凝胶的合成、表征及其缓控释性质研究  102-130
  1 引言  102-103
  2 实验部分  103-108
  3 结果与讨论  108-123
  4 结论  123-124
  参考文献  124-130
第五章 用分子印迹技术合成对MMTCA有识别作用的PAA和PVA互穿网凝胶及其性能研究  130-153
  1 引言  130-131
  2 实验部分  131-134
  3 结果与讨论  134-148
  4 结论  148-149
  参考文献  149-153
第六章 对EAETC有识别作用的P(AA-co-DEA)/PVA互穿网络凝胶的合成、表征及其性能研究  153-180
  1 引言  153-155
  2 实验部分  155-158
  3 结果与讨论  158-173
  4 结论  173-174
  参考文献  174-180
全文总结  180-182
攻读博士学位期间发表和待发表的学术论文  182-184
致谢  184

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 有机化学 > 杂环化合物 > 含双或多异原子的五节杂环
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