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钴基（等）关联电子体系中的同位素效应和相分离及其相关效应的研究

作　者: 王国玉
导　师: 陈仙辉
学　校: 中国科学技术大学
专　业: 凝聚态物理
关键词: 同位素效应电-声子耦合自旋态转变条纹相玻璃态行为弛豫
分类号: O482
类　型: 博士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

过渡金属氧化物由于所表现出来的奇异物理性质，如超导电性、庞磁阻、反常霍尔效应、大的热电效应、多铁等性质，而被人们广泛的研究。这些体系中的电荷、自旋、轨道和晶格之间相互耦合，各种相互作用之间互相竞争，使体系呈现出丰富的相图，给人们展现出如电荷有序、磁有序、玻璃态、相分离、金属绝缘体转变、自旋态转变等有趣的的物理现象。这些不仅在科研上，也在实际应用上有相当的价值，因而成为现在凝聚态物理学界的研究热点。在本论文中，我们通过氧同位素替代的手段研究了(Pr_1-xSm_x)_0.7Ca_0.3CoO₃中的电荷、自旋和晶格之间的相互作用以及La_1.6-xNd_0.4Sr_xCuO₄中的超导与条纹相之间的关系。另外我们还在层状硫化物BaCo_0.9Ni_0.1S_1.97中发现了玻璃态的行为，并且这个材料表现出一种非指数的缓慢弛豫过程以及“物理时效”行为。相关研究结果已经在Phys．Rev．B上发表或者已经投稿。本论文共分为以下六章：1．钴基和铜氧化物超导体的研究进展第一章主要是对目前凝聚态物理中的一些研究热点进行简述。特别是对与本论文所涉及的系统有关的背景作了简短介绍。其中包括：对强关联电子体系所进行的理论研究的回顾：对常规超导体和铜氧化物高温超导体的简单综述，包括其结构、输运性质、磁性质以及最近高温超导体里的一个热点问题——条纹相；对钴氧化物的研究综述，主要突出了其中自旋态转变的特点；对同位素替代实验的理论及实验的介绍；对BaCo_1-xNi_xS_2-y体系的背景介绍，包括晶体结构以及相关的输运性质和磁性质。2．(Pr_1-xSm_x)_0.7Ca_0.3CoO₃体系中的自旋态转变和同位素效应在本章中，我们系统地研究了(Pr_1-xSm_x)_0.7Ca_0.3CoO₃这个体系中的氧同位素效应。在这个体系中，随着x的增加会出现一个由铁磁金属相向顺磁绝缘相的转变，同时伴随着一个自旋态的转变。一个非常令人惊奇的现象是，在金属相中，铁磁转变温度（T_C）的氧同位素效应小到几乎可以忽略；而在绝缘相中¹⁸O对¹⁶O的替代则导致自旋态转变温度（T_S）向高温方向的一个非常大的偏移。特别是在x=0.175的样品中，T_S从36K变到54K，得到一个很大的氧同位素指数α_S=-4.7。而在靠近绝缘相的x=0.172的样品中，¹⁸O对¹⁶O的替代甚至导致了一个金属-绝缘体转变。在绝缘相中存在，却在金属相中消失的静态Jahn-Teller畸变可以很好的解释这两个相中同位素效应的差异。3．La_1.6-xNd_0.4Sr_xCuO₄中氧同位素交换对超导电性和条纹相的影响在本章中，我们系统的研究了La_1.6-xNd_0.4Sr_xCuO₄中超导电性、条纹相以及结构转变的同位素效应。¹⁸O对¹⁶O的替代导致了超导转变温度（T_C）的下降，却使从低温四方相向低温正交相转变的温度增加。与不含Nd的同样掺杂浓度的样品相比较，我们在La_1.6-xNd_0.4Sr_xCuO₄中观察到了超导转变温度T_C的更大的同位素效应。这些结果表明CuO₂面的畸变会压制超导电性，而由于CuO₂面的畸变会增强条纹相，所以这些结果还给出了一个直接的证据证明条纹相与超导电性之间的竞争关系。4．层状钴氧化物Pr_2-xCa_xCoO₄（0.1≤x≤0.9）的合成以及磁性质在本章中，我们合成了214结构的层状层状钴氧化物Pr_2-xCa_xCoO₄（0.1≤x≤0.9）并研究了它的结构和磁性质。随着钙掺杂量的增加，在x=0.5以后体系中的反铁磁关联减弱而铁磁关联开始增强，x=0.9的样品中明显观察到了一个铁磁团簇玻璃态，而在铁磁玻璃态温度以上则有一个磁化率倒数开始向下偏离Curie-Weiss线性的温度，这种偏离代表样品中随温度降低开始出现铁磁涨落（Griffiths phase）。5．强关联电子体系BaCo_1-xNi_xS_2-y中的动力学效应和玻璃态响应在本章中，我们在强关联电子体系BaCo_0.9Ni_0.1S_1.97中发现了一个非常规的成核过程。这个成核过程是一个有着单斜结构的低温顺磁金属相从一个有着四方结构的高温反铁磁绝缘相背景中成核的过程。在没有外界干扰的情况下，我们把样品放在某一个指定温度进行弛豫测量，这种非常规的成核过程会导致电阻率下降几个量级。这种奇特的动力学过程可能是来自于应力场、库仑相互作用、磁关联以及无序之间的相互竞争。这种竞争可能会使成核过程受挫，以至带来一种缓慢的非指数的弛豫过程以及一种“物理时效”行为。6．La_0.67Ca_0.33MnO₃薄膜中氧缺陷导致的相分离现象在本章中，我们系统的研究了在（001）-LaAlO₃衬底上从50到500 mTorr不同氧分压下外延生长的La_0.67Ca_0.33MnO₃薄膜的性质。在X射线谱图（XRD）、微结构以及电阻温度系数（TCR）等的研究中，我们发现了一个由氧缺陷驱动的相分离现象并且输运性质是与薄膜的应力状态紧密联系的。所有的薄膜都表现出相分离的现象，除了在50 mTorr氧压下生长的薄膜，在这个样品中，大部分的应力都被其中出现的严重的晶体缺陷所释放掉了。在300和350mTorr氧压下生长的薄膜在整个测量温区都表现出绝缘体性质，这来源于其中的电荷有序态（CO）并且可以被外场强烈的压制。

全文目录

致谢  4-5
摘要  5-7
英文摘要  7-10
目录  10-12
第一章部分强关联电子体系的研究进展  12-51
  §1.1 过渡金属氧化物中的关联现象  12-13
  §1.2 铜氧化物高温超导体的研究进展  13-23
    §1.2.1 高温超导体的结构  14-17
    §1.2.2 高温超导体的性质  17-20
    §1.2.3 高温超导体中的条纹相  20-23
  §1.3 钴氧化物综述  23-32
    §1.3.1 钙钛矿钴氧化物结构及自旋态  23-28
    §1.3.2 钙钛矿衍生结构的钴氧化物  28-32
  §1.4 氧同位素介绍  32-36
    §1.4.1 超导体中的同位素效应  32-34
    §1.4.2 其他体系中的同位素效应  34-36
  §1.5 BaCoS_2的背景介绍  36-44
    §1.5.1 晶体结构  37-39
    §1.5.2 物性综述  39-44
  参考文献  44-51
第二章 (Pr_(1-x)Sm_x)_(0.7)Ca_(0.3)CoO_3体系中的自旋态转变和同位素效应  51-64
  §2.1 引言  51-52
  §2.2 实验细节  52-53
  §2.3 结果讨论  53-61
  §2.4 本章小结  61-62
  参考文献  62-64
第三章 La_(1.6-x)Nd_(0.4)Sr_xCuO_4中氧同位素交换对超导电性和条纹相的影响  64-75
  §3.1 引言  64-65
  §3.2 实验细节  65-66
  §3.3 结果讨论  66-72
  §3.4 本章小结  72-73
  参考文献  73-75
第四章层状钴氧化物Pr_(2-x)Ca_xCoO_4(0.1≤x≤0.9)的合成以及磁性质  75-85
  §4.1 引言  75-76
  §4.2 样品制备  76-78
  §4.3 实验结果及讨论  78-82
  §4.4 小结  82-83
  参考文献  83-85
第五章强关联电子体系BaCo_(1-x)Ni_xS_(2-y)中的动力学效应和玻璃态响应  85-106
  §5.1 引言  85-87
  §5.2 实验细节  87-88
  §5.3 结果讨论  88-103
    §5.3.1 结构及不同硫缺陷样品的性质  88-93
    §5.3.2 冷热循环中发现的奇特动力学现象  93-96
    §5.3.3 不同温度下的弛豫结果  96-103
  §5.4 本章小结  103-104
  参考文献  104-106
第六章 La_(0.67)Ca_(0.33)MnO_3薄膜中氧缺陷导致的相分离现象  106-119
  §6.1 引言  106-107
  §6.2 实验细节  107
  §6.3 实验结果及讨论  107-114
  §6.4 结果讨论  114-116
  §6.5 本章小结  116-117
  参考文献  117-119
硕博连读期间发表的论文  119-121

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