学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

合成甲醇反应器流向变换强制周期操作的模型化研究

作　者: 陈晓春
导　师: 李成岳
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程
关键词: 合成甲醇 流向变换周期操作 模型化 动态操作 基元过程序列结构 动态动力学 过程集成
分类号: TQ223.121
类　型: 博士论文
年　份: 1998年
下　载: 160次
引　用: 5次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


甲醇是一种重要的基本有机化工原料，是碳一化学的含氧起始化合物，也是合成气化学加工的重要起点。甲醇在碳一化工中的作用和广泛用途，决定了合成甲醇在化工生产过程中的战略地位。 针对目前国内甲醇生产，尤其是产量占甲醇总产量50％左右的联醇生产存在着能耗大、催化剂中毒严重、生产成本过高等问题，探索有可能延长催化剂使用寿命、降低能耗，提高甲醇产率和充分利用低浓度原料气的合成甲醇反应器流向变换强制周期操作新技术，既具有较高的学术价值，又具有重要的现实意义。 本文针对合成甲醇反应器流向变换强制周期操作模型化研究的基本要求，设计、建立了一套用于催化剂原位表征和测定合成甲醇动态动力学参数的多功能实验台；采用原位红外技术与TPD、TPSR技术相结合，系统地考察了有关物种CO、CO2、H2、CH3OH在催化剂活性表面上的吸附行为及CO／H2和CO2／H2的反应行为；判识了合成甲醇可能的中间物种及相应的基元过程序列结构；利用动态响应技术，结合适当的最优化方法，确定了诸基元过程的速率常数，最终得到了合成甲醇表面过程的瞬态动力学关系。 为了对合成甲醇反应器流向变换强制周期操作特性进行系统的实验考察并为模型化研究奠定必要的实验基础，设计、建立了一套模试规模（催化剂装填量为几百克数量级）的实验台，并建立了用以分析尾气瞬态组成的方法及相应设备，以及记录反应器轴向温度分布的微机自动数据采集系统。利用该实验装置，系统研究了原料气中∑COx浓度、气体流速Us及流向变换周期Tc对合成甲醇反应器流向变换强制周期操作特性的影响规律，获得了大量迄今未见国内外报道的、有价值的实验信息。结果表明，气体流速是影响热波在填充床内爬行速度的最重要因素；气

全文目录


摘要  3-5
Abstract  5-7
符号说明  7-11
目录  11-15
第一章 概述  15-22
  1.1 基本概念与术语  16-17
  1.2 固定床催化反应器流向变换强制周期操作  17-20
    1.2.1 流向变换强制周期操作催化反应技术的基本原理  17-18
    1.2.2 流向变换强制周期操作催化反应技术的特点  18-19
    1.2.3 流向变换强制周期操作催化反应技术的应用前景  19
    1.2.4 流向变换强制周期操作技术提出的学术问题  19-20
    1.2.5 选择合成甲醇体系进行流向变换强制周期操作特性研究的原因  20
  1.3 对研究工作的设想  20-22
第二章 文献综述  22-44
  2.1 合成甲醇的历史发展  22-23
  2.2 合成甲醇反应的宏观途径及微观机理  23-35
    2.2.1 合成甲醇反应宏观网络结构  23-24
    2.2.2 合成甲醇的微观机理  24-30
    2.2.3 催化剂表面过程动态学  30-31
    2.2.4 基元过程序列结构  31-35
    2.2.5 合成甲醇的动力学  35
  2.3 合成甲醇反应器流向变换强制周期操作  35-44
    2.3.1 关于反应器强制动态操作  35-36
    2.3.2 流向变换强制周期操作  36-38
    2.3.3 合成甲醇反应器流向变换操作的实验研究及其模型化  38-42
    2.3.4 流向变换强制周期操作合成甲醇反应器及其工艺流程的改进  42-44
第三章 合成甲醇反应基元过程序列结构及瞬态动力学研究  44-75
  3.1 实验装置  44-48
    3.1.1 实验装置的总体要求  44
    3.1.2 实验装置流程设计  44-46
    3.1.3 主要仪器、设备  46-47
    3.1.4 实验装置的建设与调试  47-48
  3.2 有关物种在催化剂表面上吸附行为的研究  48-56
    3.2.1 实验所用反应器、催化剂及原料  48-49
    3.2.2 有关物种吸附行为的TPD研究  49-51
    3.2.3 有关物种TPD行为的原位红外研究  51-54
    3.2.4 结果的讨论  54-56
  3.3 催化剂表面反应行为与中间物种的判识  56-60
    3.3.1 表面中间物种M-CHO和M-COOH的判识  56-57
    3.3.2 一氧化碳与吸附氢的反应行为  57-58
    3.3.3 二氧化碳与吸附氢的反应行为  58-59
    3.3.4 结果讨论  59-60
  3.4 合成甲醇可能的基元过程序列结构  60-61
  3.5 动态动力学实验研究  61-68
    3.5.1 动态响应实验基础  61-62
    3.5.2 实验装置流程的改造  62-63
    3.5.3 实验方法  63-65
    3.5.4 实验结果与讨论  65-68
  3.6 合成甲醇动态响应过程的模型化  68-74
    3.6.1 模型的建立  68-70
    3.6.2 定解条件  70-71
    3.6.3 最优化问题及其求解策略  71-72
    3.6.4 结果与讨论  72-74
  3.7 小结  74-75
第四章 固定床合成甲醇反应器流向变换强制周期操作的实验研究  75-111
  4.1 实验装置  75-83
    4.1.1 实验装置设计的总体要求  75-76
    4.1.2 实验装置设计  76-83
  4.2 实验装置的安装与调试  83-87
    4.2.1 实验装置的安装  83
    4.2.2 实验装置的调试  83-87
  4.3 实验研究内容与方法  87-91
    4.3.1 催化剂和惰性填料的装填  87
    4.3.2 催化剂的活化  87
    4.3.3 实验研究内容与方法  87-91
  4.4 实验结果与讨论  91-108
    4.4.1 实验结果  91-101
    4.4.2 结果讨论  101-108
  4.5 小结  108-111
第五章 固定床合成甲醇反应器流向变换强制周期操作的数学模型  111-132
  5.1 催化反应器的模型化  111-114
    5.1.1 建立模型的基本要求  111-112
    5.1.2 传递模型的选择  112-114
  5.2 建立模型的基本假设  114-116
  5.3 反应器的数学模型  116-119
    5.3.1 催化剂床层的守恒微分方程  116
    5.3.2 惰性填料层的守恒微分方程  116-117
    5.3.3 定解条件  117-119
  5.4 模型的数值解法  119-122
    5.4.1 算法简介  119-121
    5.4.2 算法特点  121-122
  5.5 程序设计框图  122-123
  5.6 模型参数的选择与估算  123-130
    5.6.1 反应动力学参数  123
    5.6.2 流体物性  123-128
    5.6.3 催化剂颗粒的几何与物性参数  128
    5.6.4 催化剂床层的几何与物性参数  128
    5.6.5 惰性填料颗粒的几何与物性参数  128
    5.6.6 惰性填料床层的几何与物性参数  128
    5.6.7 床层传递参数的计算方法  128-130
  5.7 性能模拟结果与讨论  130-131
    5.7.1 计算程序开发  130
    5.7.2 性能模拟结果与讨论  130-131
  5.8 小结  131-132
第六章 实验反应器的性能模拟与参数修正  132-142
  6.1 实验用反应器的数学模型  132-134
    6.1.1 反应器管壁的热量衡算微分方程  132
    6.1.2 催化剂床层和惰性填料层的守恒微分方程  132-133
    6.1.3 定解条件  133-134
  6.2 实验固定床反应器的性能模拟  134-136
    6.2.1 管壁的物性数据及相应的模型参数  134-135
    6.2.2 实验反应器的性能模拟  135-136
  6.3 模型参数的判识  136-139
    6.3.1 动力学参数的影响  136-137
    6.3.2 管内壁附壁气膜对流传热系数h_w的影响  137-138
    6.3.3 δ和η的判识  138-139
  6.4 模拟与实验结果的比较  139-140
  6.5 小结  140-142
第七章 结论  142-146
参考文献  146-152
附录A 催化剂原位表征和动态动力学实验所用流量计校正曲线  152-153
附录B CO、CO_2、CH_3OH的红外分析工作曲线  153-154
附录C 实验中采用的K型铠装热电偶校正曲线  154-157
附录D 流向变换强制周期操作实验中采用的质量流量计校正曲线  157-158
附录E 不同温度下的动态响应实验结果  158-161
附录F 攻读博士学位期间撰写与发表的论文目录  161-162
致谢  162

相似论文

  1. 以α-位含有取代基团的手性仲醇为关键中间体立体选择性合成抗抑郁症药物的研究,TQ463
  2. 基于SmarTeam弹箭设计制造过程集成技术,TJ08
  3. 低功耗数据触发微处理器功能单元的设计与实现,TP332
  4. 润滑油加热炉先进控制系统设计与工程应用,TP273
  5. 电信网资源采集系统和数据模型的分析和设计,TP311.52
  6. 化学酶法催化仲醇的动态动力学拆分,O625.34
  7. 手性有机小分子催化剂的设计合成及其在不对称Michael加成反应中的应用,O643.36
  8. 肉牛日粮配方优化与养分诊断系统的研究,S823
  9. 精神损害赔偿数额的标准化问题研究,D914
  10. 基于工作流的过程集成及其在旋翼设计中的应用研究,TP311.52
  11. 基于工作流的导弹总体设计过程集成技术研究,TP311.52
  12. 建设工程项目全寿命周期过程集成控制研究,F284
  13. 社会科学模型化的问题研究,C03
  14. 钢夹层板船体结构强度分析方法研究,U661.43
  15. 基于随机Petri网的软件可靠性分析研究,TP311.52
  16. 面向PLM的弹箭制造集成平台下的数据管理与过程集成技术,TJ08
  17. 过程集成节能工艺夹点分析,TE624.4
  18. C型翻车机结构及载荷分析,U294.2
  19. 食品供应链质量监控中的本体论建模,F203
  20. 基于小波树结构及小波模糊特征的压缩感知方法研究,TP391.41
  21. 基于多Agent的业务过程集成框架的实现,TP311.52

中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 脂肪族化合物（无环化合物）的生产 > 脂肪族醇（醇、羟基化合物）及其衍生物 > 脂肪族醇 > 饱和一元醇 > 甲醇（木精）
© 2012 www.xueweilunwen.com