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高分子混合体系相分离行为的统计热力学研究

作　者: 孙昭艳
导　师: 吴忠文；姜振华；安立佳
学　校: 吉林大学
专　业: 高分子化学与物理
关键词: 相分离行为高分子溶液热力学研究混合体系多分散性格子相图临界共溶温度外场流体模型
分类号: O631.4
类　型: 博士论文
年　份: 2001年
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内容摘要

本论文是在Sanchez-Lacombe格子流体模型的基础上,引入了外场对高分子共混物以及高分子溶液体系的影响。我们主要考虑了压力和剪切这两种外场的作用对高聚物体系相分离行为的影响。通过计算发现,对于几种典型体系,SL格子流体理论都能够与实验测得的相图有很好的符合。对于压力场下的高分子溶液,存在一个最佳相容压力,这使我们能够解释文献中无法解释的问题;对于剪切场影响的高分子共混物,我们可以看到有一个明显的香蕉形的不相容区出现在原来下临界共溶温度的下方,并且可以观察到三相点的存在。随着剪切速率的增加,剪切诱导相分离行为越来越小,剪切诱导增容效应越来越大。对于多分散的高分子流体,我们在Gibbs对多组分体系Spinodal条件定义的基础上,采用Sanchez-Lacombe状态方程理论来解释多分散对高分子共混物以及高分子溶液的相分离行为的影响,我们发现,数均分子量对Spinodal的影响要小于重均分子量对Spinodal相图的影响,并且发现随着分子量的增加,多分散性的影响就越不明显,当分子量增加到一定程度时,多分散性对Spinodal的影响可以忽略不计。

全文目录

提要  7-8
第一章：文献综述  8-31
  一、Flory-Huggins格子流体理论  9-11
  二、状态方程理论  11-23
    1.Flory状态方程理论  12-13
    2.格子流体理论  13-15
    3.SAFT理论(Statistical Associating Fluid Theory)  15-16
    4.标度与重整化群理论  16-18
    5.密度泛函理论(Density Functional Theory)  18-19
    6.格子集团理论(Lattice Cluster Theory)  19-21
    7.积分方程理论(Integral Equation Theory)  21-23
  三、参考文献  23-31
第二章：高分子混合物相分离行为的理论计算  31-55
  一、引言  31-32
  二、理论背景  32-42
    1.纯组分  32-36
    2.一般流体混合物  36-42
  三、计算方法  42-44
  四、结果与讨论  44-52
    1.PES／Phenoxy混合物相图的计算  44-46
    2.PES／Phenoxy混合物Flory-Huggins相互作用参数的计算  46-50
    3.PES／Phenoxy混合体系混合焓的计算  50-52
  五、结论  52-53
  六、参考文献  53-55
第三章：压力对高分子溶液相分离行为的影响  55-83
  一、引言  55-57
  二、理论背景  57-59
  三、结果与讨论  59-78
    1.PS分子量对PS／CH溶液体系相分离行为的影响  60-65
    2.压力对PS／CH溶液相分离行为的影响  65-68
    3.最佳相容压力  68-72
    4.Flory-Huggins相互作用参数与温度、压力、分子量以及组成的关系  72-78
  四、结论  78-79
  五、参考文献  79-83
第四章：剪切对高分子混合物相分离行为的影响  83-110
  一、引言  83-84
  二、理论部分  84-93
    1.Gibbs混合自由能  84-87
    2.流变学基础  87-93
      (1) 粘度计算  87-89
      (2) 零剪切粘度与静态剪切柔量组合规则  89-90
      (3) 流变学参数的确定  90-93
  三、结果与讨论  93-105
    1.剪切对状态方程的影响  94-97
    2.剪切对PVME／PS相图的影响  97-99
    3.剪切速率对云点温度的影响  99-101
    4.剪切和压力同时作用对Spinodal转移的影响  101-103
    5.剪切对Flory-Huggins相互作用参数的影响  103-105
  四、结论  105-106
  五、参考文献和注释  106-110
第五章：多分散性对高分子溶液和混合物相分离行为的影响  110-154
  一、引言  110-112
  二、多分散性对高分子溶液相分离行为的影响  112-128
    1.理论部分  112-118
    2.结果与讨论  118-128
      (1) 固定(?)_w和(?)_n时，(?)_z对高分子溶液Spinodal的影响  119-121
      (2) 固定(?)_w的情况下，(?)_n对高分子溶液Spinodal的影响  121-124
      (3) 固定(?)_n的情况下，(?)_w对高分子溶液Spinodal的影响  124-125
      (4) 分子量对多分散性高分子溶液Spinodal的影响  125-128
  三、分散性对高分子混合物相分离行为的影响  128-141
    1.理论部分  128-132
    2.结果与讨论  132-141
      (1) 固定(?)_w和(?)_n的情况下，(?)_z对高分子混合物Spinodal的影响  133-134
      (2) 固定(?)_w、，(?)_n对高分子混合物Spinodal的影响  134-137
      (3) 固定(?)_n，(?)_w对高分子混合物Spinodal的影响  137-138
      (4) 分子量对多分散性高分子混合物Spinodal的影响  138-141
  四、结论  141-142
  五、附录Ⅰ  142-146
  六、附录Ⅱ  146-152
  七、参考文献和注释  152-154
致谢  154-155
博士工作期间发表和即将发表的学术论文  155-157
中文摘要  157-162
英文摘要  162-166

高分子混合体系相分离行为的统计热力学研究

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