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高温高压水热体系中氧逸度测量传感器的研制与应用

作　者: 徐丽萍
导　师: 李和平
学　校: 中国科学院研究生院（地球化学研究所）
专　业: 地球化学
关键词: 氧逸度固体电解质 YSZ 氧传感器高压釜水热体系高温高压
分类号: TP212
类　型: 博士论文
年　份: 2005年
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内容摘要

高温高压水热体系在自然界和工业过程中广泛存在。只要体系中含有变价元素,水热体系的氧逸度就象体系的温度和压力一样是影响体系性质和控制过程发生与演化的重要物理化学参数之一。因此,原位测量水热体系的氧逸度无论在地球科学还是其它科学与技术领域都具有极为重要的意义。针对目前YSZ 氧传感器用于高温高压水热体系氧逸度原位测量中遇到的工作温度低、响应时间长以及测氧原理仍存在种种争议等困境,本论文首先自行研制出了拟用于高温高压水热体系氧逸度原位测量的Y₂O₃-ZrO₂（YSZ）固体电解质氧传感器以及高压釜水热反应装置,之后成功地实现了YSZ氧传感器测量系统与高压釜的对接。对高压釜外壁、釜内中心处以及高压釜外与釜内流体最接近的金属锥体处的温度的测量结果显示:釜外壁与釜内中心处的温差达15℃以上;金属锥体处温度与釜内中心处温度相差约5-6℃;金属锥体与YSZ氧传感器间的温差小于2℃。将自行研制的YSZ氧传感器用于干样品体系和控制氧逸度下的高温高压水热体系的各种可行性试验均表明:本工作中自行研制的YSZ氧传感器的测量结果与根据能斯特公式获得的理论计算结果十分接近。说明本工作自行研制的YSZ氧传感器具有很好的能斯特响应特性,可用于高温高压水热体系的氧逸度原位测量。分别使用三种不同的参考缓冲剂Cu-Cu₂O,Ni-NiO,Cu₂O-CuO原位测量了40%填充度,不同温度下超临界水中的氧逸度值。实验结果表明,相同实验条件下,不同次实验的测量结果具有很好的重复性;在同一次实验的升温与降温过程中测量结果亦具有很好的重复性。使用不同参考缓冲剂时,测量得到的超临界水中的氧逸度值彼此符合较好。实验温度范围内（500-580℃）,超临界水中的氧逸度与温度之间存在很好的正线性相关性。本工作中超临界水氧逸度与温度间的依从关系可用高压釜钛合金内衬的耗氧腐蚀模型解释。使用Cu-Cu₂O参考缓冲剂,分别在500℃和540℃下测量了40%填充度,不同初始浓度的超临界NaOH和NaCl流体的氧逸度值。结果表明,超临界流体中的氧逸度与测量温度、初始溶液的浓度密切相关。对于超临界NaOH和NaCl流

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-8
目录  8-10
第一章绪论  10-28
  第一节高温高压水热体系氧逸度测量的意义  10-11
  第二节高温高压体系氧逸度的测量和控制研究进展  11-27
    1.非固体电解质电化学方法简介  11-18
    2.固体电解质电化学方法的研究进展  18-27
  第三节选题依据及研究内容  27-28
第二章高温高压水热体系中氧逸度传感器的原理设计  28-37
  第一节 Y_2O_3_ZrO_2固体电解质的氧传输机制及基本性质  28-32
    1.ZrO_2的结构  28-29
    2.Y_2O_3-ZrO_2(YSZ)的氧离子导电机制  29
    3.Y_2O_3-ZrO_2的相图  29-30
    4.YSZ的氧离子电导率  30-31
    5.水热体系中ZrO_2的稳定性  31-32
  第二节 YSZ氧传感器的测氧原理  32-36
    1.干样品体系中YSZ氧传感器的测氧原理  32-34
    2.高温高压水热体系中YSZ氧传感器的测氧原理  34-36
  第三节小结  36-37
第三章高温高压水热体系中氧逸度原位测量的实验装置  37-46
  第一节高压釜的设计  37-39
  第二节 YSZ氧传感器的结构设计及组装  39-41
    1.YSZ氧传感器的结构设计  39-40
    2.YSZ氧传感器的组装  40-41
  第三节加热系统及实验过程中的温度测定  41-45
  第四节小结  45-46
第四章高温高压水热体系中氧逸度传感器的可行性试验  46-55
  第一节实验部分  46-47
  第二节干样品体系中YSZ氧传感器能斯特特性的验证  47-49
  第三节高温高压水热体系中YSZ氧传感器能斯特特性的验证  49-54
  第四节小结  54-55
第五章高温高压水热体系中氧逸度的原位测量——传感器的实际应用  55-72
  第一节超临界水中氧逸度的原位测量  55-65
    1.实验部分  55
    2.实验结果  55-62
    3.讨论  62-64
    4.小结  64-65
  第二节超临界电解质水流体中氧逸度的原位测量  65-72
    1.实验部分  65
    2.实验结果  65-69
    3.讨论  69-70
    4.小结  70-72
第六章结论、存在问题与展望  72-75
  第一节结论  72-73
  第二节存在问题与展望  73-75
参考文献  75-88
致谢  88-89
个人简历  89

高温高压水热体系中氧逸度测量传感器的研制与应用

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