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氧化物掺杂Ce_（0.9）RE_（0.1）O_（2-δ）（RE＝Sm，Gd）陶瓷材料结构与电性能研究

作　者: 宁德争
导　师: 周德凤
学　校: 长春工业大学
专　业: 有机化学
关键词: 固体电解质 MgO掺杂 ZnO掺杂 清除剂 电导率
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


固体氧化物燃料电池的电解质主要是氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)。基于YSZ相对有限的氧离子传导性,要求其运行温度高达900℃,这不但增加了制造费用,并且加速了燃料电池系统的老化。由于掺杂CeO2基电解质的高离子传导性和低电导激活能,被认为是最有前途的中温固体氧化物(IT-SOFC)电解质材料。以CeO2为基体,采用不同的正离子(如Ca2+、Sr2+、Y3+、La3+、Nd3+、Gd3+和Sm3+)进行不同的浓度掺杂,可改善材料的电性能。SiO2是陶瓷材料中一种最普遍的存在的基本杂质,即使在纯度较高的材料中也难以排出。烧结时SiO2通常偏聚到晶界上,阻塞晶界的移动或扩散,增大晶界电阻,降低多晶电解质材料的电导率。因此,添加晶界杂质清除剂来降低由阻化硅酸膜引起的晶界电阻,进而提高晶界电导率成为近年来研究的重点。在CeO2基固体电解质中添加Co2O3、Fe2O3或Al2O3均能较好的清除材料中的杂质SiO2,提高晶界电导率。本论文以高纯的CeO2为研究体系,人为地加入一定量的SiO2,分别讨论氧化物(MgO, ZnO)的不同掺杂量对CeO2基电解质微观结构与电性能的影响及其对体系烧结温度、晶界杂质清除效果的影响。重点讨论MgO, ZnO的加入对CeO2基电解质材料晶界结构及电性能的影响,进而确定最佳的掺杂量和最佳的烧结温度。(1)采用溶胶-凝胶法合成SiO2含量为500 x 10-6的Ce0.9S00.1O2-δ粉体(SDCSi),并将0-3.0 mol% MgO分别加入到SDCSi陶瓷粉体中,采用X射线衍射(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)对材料进行表征,交流阻抗谱(AC)测试材料的电性能。研究表明,MgO的掺杂能使SDCSi的烧结温度降低100～200℃,提高陶瓷材料的致密度；清除或降低陶瓷材料晶界处SiO2杂质的有害影响,显著提高晶粒／晶界电导率和总电率；掺杂的MgO具有烧结助剂和晶界杂质清除剂的双重作用。(2)采用溶胶-凝胶法合成Si02含量为500×10-6的Ce0.9Gd0.1O2-δ粉体(GDCSi),并将0-3.0 mol% ZnO分别加入到SDCSi陶瓷粉体中,用X射线衍射(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)对材料进行表征,交流阻抗谱(AC)测试材料的电性能。在ZnO掺杂量范围内,烧结温度随着添加量的增加而下降,少量的ZnO掺杂可明显提高陶瓷的烧结密度,在掺杂量为1.0mol%时相对密度达到最大值,同时还发现ZnO掺杂可促进晶体的生长。ZnO作为清除剂在1400-1500℃间清除效果最好,可明显提高材料的晶界电导率。

全文目录


摘要  2-3
Abstract  3-7
第一章 文献综述  7-22
  1.1 燃料电池概述  7-9
    1.1.1 燃料电池发展史  7
    1.1.2 燃料电池的特点  7
    1.1.3 燃料电池分类  7-8
    1.1.4 SOFC工作原理  8-9
    1.1.5 SOFC特点  9
  1.2 SOFC的分类  9-12
    1.2.1 管状SOFCs  10
    1.2.2 基片式SOFCs  10-11
    1.2.3 独石型SOFCs  11
    1.2.4 平板式SOFCs  11-12
  1.3 连接材料简介  12-14
    1.3.1 合金连接材料  12-13
    1.3.2 陶瓷连接材料  13
    1.3.3 固体氧化物燃料电池的基本组成及性能要求  13-14
  1.4 固体电解质  14-19
    1.4.1 ZrO_2基电解质  15-17
    1.4.2 Bi_2O_3基电解质  17
    1.4.3 LaGaO_3基电解质  17-18
    1.4.4 CeO_2基电解质  18-19
  1.5 CEO_2基固体电解质单掺杂的研究  19-20
    1.5.1 碱土氧化物掺杂的CeO_2基固体电解质  19-20
    1.5.2. 稀土氧化物掺杂的CeO_2基固体电解质  20
  1.6 双掺杂体系的研究  20-21
    1.6.1 碱土双掺杂的CeO_2基电解质  20
    1.6.2 稀土双掺杂的CeO_2基电解质  20
    1.6.3 碱土和稀土双掺杂的CeO_2基电解质  20-21
  1.7 影响CEO_2基固体电解质材料性能的因素  21
    1.7.1 掺杂离子半径  21
    1.7.2 掺杂离子浓度  21
  1.8 本论文的选题背景及研究内容  21-22
第二章 实验部分  22-24
  2.1 实验用主要化学试剂  22
  2.2 主要实验仪器  22-23
  2.3 材料制备  23
  2.4 材料的结构表征与性能测试  23-24
第三章 MgO掺杂Ce_(0.9)Sm_(0.1)O_(2-δ)固体电解质的结构和电性能  24-33
  3.1 引言  24
  3.2 实验部分  24-25
    3.2.1 材料的制备  24-25
    3.2.2 材料的结构表征与电性能测试  25
  3.3 结果与讨论  25-32
    3.3.1 MgO掺杂量和烧结温度对材料致密度的影响  25-26
    3.3.2 XRD分析  26-27
    3.3.3 FE-SEM分析  27-28
    3.3.4 阻抗谱图分析  28-31
    3.3.5 电性能分析  31-32
  3.4 结论  32-33
第四章 ZnO掺杂Ce_(0.9)Gd_(0.1)O_(2-δ)固体电解质的结构和电性能  33-47
  4.1 引言  33
  4.2 实验部分  33-34
    4.2.1 材料制备  33-34
    4.2.2 材料的结构表征与电性能测试  34
  4.3 结果与讨论  34-42
    4.3.1 X-RD分析  34-35
    4.3.2 烧结性能  35-37
    4.3.3 透射-扫描电镜分析  37-38
    4.3.4 阻抗谱图分析  38-42
  4.4 清除机理的讨论  42-45
    4.4.1 三个模型理论及适用范围  43-44
    4.4.2 清除机理  44
    4.4.3 清除作用的确定  44-45
  4.5 本章小结  45-47
结论  47-48
参考文献  48-54
致谢  54-55
附录  55-56
攻读硕士学位期间研究成果  56-57

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池
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