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辽河流域残留多氯有机物的多介质环境模拟

作　者: 刘振宇
导　师: 杨凤林；全燮
学　校: 大连理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 多介质环境模型逸度多氯代有机物辽河灵敏度分析
分类号: X52
类　型: 博士论文
年　份: 2006年
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内容摘要

本文运用逸度方法构建了辽河流域的多介质环境动态（Level Ⅳ）质量平衡模型,对辽河下游流域残留的10种有机氯农药（OCPs）和6种多氯联苯（PCBs）,共16种多氯代有机物（PCOCs）在区域环境中的迁移、转化和归宿进行了模拟研究,主要内容如下: 模型的评估区域或环境系统由若干线性连接的子系统构成,每个环境子系统由水体、沉积物、土壤、空气和陆地植物五个基本的环境相和若干个子相组成。其中植物相包括农业植物和森林植物两部分,按生长季节考虑相的构成。模型中代表迁移、转化和界面质量交换等环境过程的参数都由一级动力学表示,速率系数的大小主要受化合物的物理化学性质控制。化合物的性质深受温度的影响,亨利定律常数、蒸汽压和降解速率系数等都是温度的函数。此外,环境因子,如降雨、河流流量和风速等对相关环境过程的速率也有重要影响。因此,为了减少模型输入带来的误差,模型中考虑了温度、降水、河流流量和风速等环境因子的影响,采用了按月变化的动态模型参数。模型求解采用标准四阶Runge-Kutta法。以γ-HCH为例对模型参数的结果进行了计算和分析:①环境介质中γ-HCH的逸度容量关系为Z_Q>Z_B>Z_so>Z_sus>Z_SED>Z_AGR>Z_FOR>Z_wZ_A,环境相的逸度容量关系为Z₃>Z₅>Z₂>Z₁>Z₄。②各环境介质中γ-HCH的逸度容量都是温度的函数,随温度的下降而升高,上升幅度依次为空气悬浮微粒>水相=水中生物=吸附相（土壤、沉积物和悬浮物）=植物>空气。③由于温度、流量、降水和风速等环境因子对相关速率系数的影响与温度对逸度容量的影响正好相反或互相抵消,相应D参数值的年际变化呈现无规律性。建立了估算环境相中PCOCs背景浓度的稳态方法:假设各环境相中存在一定比例的排放源,求解此条件下的稳态（Level Ⅲ）模型,再与水和沉积物中已知的实测值对比,从而得出环境相的计算初值。土壤、空气和植物相中PCOCs的背景浓度或初值通过此方法获得。通过对土壤、空气和植物中部分PCOCs初值估算的验证与对比表明,只要合理判断最初PCOCs在各相中的排放情况,使用该方法估算的初值就比较合理。对辽河下游流域残留的16种PCOCs的归宿进行了为期10年的模拟,结果表明大部分水体和沉积物中残留PCOCs的模拟结果与实测值在数量级上吻合都比较好;各环境相中PCOCs的逸度和浓度曲线以年为周期波动性下降,年波动幅度最大可达几十倍;在整个模拟期间,L01区域水、沉积物、土壤、空气和植物各相中的γ-HCH分别下降了92.6%、80.0%、77.3%、71.4%和55.6%。对模拟期间L01区域γ-HCH的富集量与相间迁移通量进行了分析,结果表明:①土壤是多介质环境中残留PCOCs的主要源与汇,土壤相中γ-HCH的富集量占整个区域的99%以上,是环境体系内部其它各相的主要污染来源。②与浓度曲线类似,各相的富集量、输入输出通量随时间的推移周期性波动下降。③研究区域的外部输入和主要输出是空气和水的平流流入和流出。④植物蒸腾作用和气-叶界面的扩散通量远大于土壤-空气界面的扩散通量,说明植物相的存在大大加速了土壤-空气的质量交换过程。为了识别出对PCOCs浓度变化影响较大的模型参数,以γ-HCH为例进行了灵敏度分析,结果表明:（1）温度是影响环境中污染物浓度变化的最主要因素,其它环境因素如

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-10
1. 前言  10-27
  1.1 多介质环境逸度模型的研究进展  10-18
    1.1.1 概述  10-11
    1.1.2 Level Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ和Ⅳ模型  11-12
    1.1.3 多介质环境逸度模型的发展  12-18
    1.1.4 小结  18
  1.2 研究目的、意义和研究内容  18-20
    1.2.1 研究意义和目的  18-19
    1.2.2 研究内容  19-20
  参考文献  20-27
2. 辽河流域多介质环境模型的构建  27-46
  2.1 模型概化  27-29
  2.2 平衡分配系数和逸度容量  29-32
    2.2.1 平衡分配系数  29-31
    2.2.2 逸度容量  31-32
  2.3 模型的环境过程  32-41
    2.3.1 对流过程  32-33
    2.3.2 转化过程  33-34
    2.3.3 环境相界面的质量交换  34-41
  2.4 质量平衡方程  41-42
  2.5 模型求解  42-44
  参考文献  44-46
3. 模型的输入  46-60
  3.1 研究区域  46-48
    3.1.1 概述  46
    3.1.2 研究区域的环境属性  46-48
  3.2 PCOCs的环境性质  48-55
    3.2.1 化合物的选择  48
    3.2.2 PCOCs的物理化学性质  48-55
  3.3 PCOCs的本底浓度  55-57
  参考文献  57-60
4 辽河下游多介质环境模型的结果  60-72
  4.1 模型的参数结果  60-64
    4.1.1 γ-HCH的逸度容量  60-61
    4.1.2 环境过程的速率系数  61-64
  4.2 模型初值估算  64-66
  4.3 模型结果与验证  66-67
    4.3.1 模型验证  66-67
    4.3.2 PCOCs的动态模拟结果  67
  4.4 γ-HCH的总量分析  67-68
  4.5 相间迁移通量  68-70
  参考文献  70-72
5. 参数的灵敏度分析  72-81
  5.1 灵敏度分析方法  72-73
  5.2 γ-HCH的灵敏度分析结果  73-79
    5.2.1 水相中各参数的灵敏度  73-76
    5.2.2 沉积物相中各参数的灵敏度  76-77
    5.2.3 土壤相中各参数的灵敏度  77-78
    5.2.4 空气相中各参数的灵敏度  78
    5.2.5 植物相中各参数的灵敏度  78-79
  5.3 小结  79
  参考文献  79-81
6. 结论、创新点和建议  81-83
  6.1 结论  81-82
  6.2 创新点  82
  6.3 建议与不足  82-83
附录A 模型验证图  83-89
附录B PCOCs的模拟结果图  89-118
附录C 模型参数的灵敏度分析结果  118-131
附录D 攻读博士期间发表的文章  131-132
致谢  132-133
独创性说明  133-134
大连理工大学学位论文版权使用授权书  134

辽河流域残留多氯有机物的多介质环境模拟

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