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氮氧化物电子态光谱研究及光学检测

作　者: 张贵银
导　师: 张连水
学　校: 河北大学
专　业: 光学工程
关键词: 激光光谱学 NO_x分子 能级结构 跃迁选择定则 里德堡态
分类号: O433.54
类　型: 博士论文
年　份: 2005年
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内容摘要


本工作以皮秒Nd:YAG激光器和它所抽运的光学参量发生/放大器作为激发源,采用高灵敏度激光光谱方法对大气污染物NO、NO2分子的基电子态、价电子激发态及里德堡态的振动能级结构进行了实验研究。 在利用双光子激光诱导荧光光谱技术对NO分子A2Σ、X2П电子态的振动能级结构进行实验研究的工作中,首次发现NO分子A2Σ→X2П跃迁的色散荧光存在很强的自吸收现象,致使谱线强度的分布与夫兰克-康登因子分布产生极大偏离;通过对荧光谱线强度的测量,得到A2Σ→X2П跃迁电子跃迁矩随核间距变化的规律。同时确定了用可见光作激发源,采用共振激发荧光技术探测NO分子,其最佳激发波长可选为429.4nm或452.4nm;最佳接收波长为236.3nm。利用共振增强的多光子离化光谱技术,对NO分子高位电子态的振动能级结构进行了实验研究,首次获得了NO分子以E2Σ为中间共振态的多光子离化谱。对NO分子在多光子激发过程中所表现出的不同于普通双原子分子的跃迁选择定则进行了详细讨论。 在对NO2分子的研究中,首先采用激光诱导荧光光谱技术,对NO2分子X2A1、A2B2、B2B1电子态的振动能级结构进行了实验研究,发现第一激发电子态A2B2与基电子态X2A1密集的高振动能级着存在强耦合相互作用,导致激发电子态具有反常的长荧光寿命,受激分子在其寿命期内通过快速的内转换和碰撞驰豫过程实现在不同振转能级的再布居,使荧光辐射产生于不同的激发能级。确定了采用共振激发荧光技术探测NO2分子,其最佳激发波长可选在420.0-450.0nm波长区间,最佳接收波长为630nm。用自行设计制作的一套光声测量装置,在标准大气压情况下,探测大气中NO2的含量,灵敏度可达到6.4ppm。首次采用光学-光学双色双共振多光子离化光谱技术,对NO2分子的高位电子态进行了实验研究,确定了npσu里德堡序列的集结势及p轨道的量子亏损。 本文工作获得的研究成果,对大气污染物氮氧化物的探测及分子物理学的研究具有重要意义。

全文目录


第1章 绪论  11-22
  §1.1 氮氧化物电子态研究及其检测的意义  11-12
  §1.2 国内外研究现状  12-18
  §1.3 本文工作内容  18-22
第2章 实验方法与实验装置  22-42
  §2.1 双原子分子的能级及其光谱项  22-24
  §2.2 三原子分子的能级及其光谱项  24-27
  §2.3 激光诱导荧光光谱原理及实验装置  27-34
  §2.4 共振增强的多光子离化光谱原理及实验装置  34-42
第一篇 NO分子能级结构的研究  42-84
  第3章 NO分子的激光诱导荧光光谱  43-61
    §3.1 NO分子的激光诱导荧光激发光谱  43-45
    §3.2 NOA~2∑(ν′=0、1)态自发辐射寿命的测量  45-48
    §3.3 NO分子的激光诱导色散荧光光谱  48-54
    §3.4 NO分子电子跃迁矩随核间距的变化  54-56
    §3.5 NO分子自发辐射系数的确定  56-57
    §3.6 NO分子双光子诱导荧光的自吸收现象  57-59
    §3.7 小结  59-61
  第4章 NO分子共振增强的多光子离化光谱  61-84
    §4.1 NO分子420～500nm波长范围内的共振多光子离化光谱  61-73
    §4.2 NO分子495～575nm波长范围内的共振多光子离化光谱  73-78
    §4.3 NO分子575～680nm波长范围内的共振多光子离化光谱  78-82
    §4.4 小结  82-84
第二篇 NO_2分子能级结构的研究  84-127
  第5章 NO_2分子的激光诱导荧光光谱  85-109
    §5.1 NO_2分子的激光诱导荧光激发光谱  85-91
    §5.2 NO_2分子自发辐射寿命的测量  91-95
    §5.3 NO_2分子的激光诱导色散荧光光谱  95-103
    §5.4 NO_2分子的光声探测  103-107
    §5.5 小结  107-109
  第6章 NO_2分子里德堡态的双色双共振多光子离化光谱  109-121
    §6.1 NO_2分子E~2∑里德堡态的的双色双共振多光子离化光谱  109-114
    §6.2 NO_2分子里德堡序列的双色双共振多光子离化光谱  114-119
    §6.3 小结  119-121
  第7章 结束语  121-127
参考文献  127-134
附录：攻读博士学位期间发表论文目录  134-136
致谢  136

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中图分类: > 数理科学和化学 > 物理学 > 光学 > 光谱学 > 各类光谱 > 激光光谱
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