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溶液浓度对单分子拉曼光谱散射截面影响的研究

作　者: 尹建华
导　师: 里佐威；陈世浩
学　校: 吉林大学
专　业: 光学
关键词: 溶液浓度拉曼散射截面单分子液芯光纤
分类号: O561.3
类　型: 博士论文
年　份: 2005年
下　载: 462次
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内容摘要

在原子分子层次上对物质进行精确地探测、识别和控制是一个意义重大、影响深远的课题,液体中游离形式存在的单分子结构研究,对物理学、化学、生物科学等都是十分重要和迫切的。在本文的研究中,我们将利用液芯光纤内自发拉曼散射技术（LCOF-RS）及我们课题组独创的液芯光纤与傅里叶变换拉曼散射联用技术（LCOF-FTRS）及液芯光纤内共振拉曼散射技术（LCOF-RRS）,配合传统的紫外-可见吸收光谱等技术,进行游离单分子研究及低浓度下拉曼散射截面（RSCS）的研究。这是因为RSCS反映了一特定分子对光的转换能力和散射效率;反映了分子间的相互作用及分子极化率的变化,即揭示了低浓度乃至游离单分子状态下的分子结构及分子内核与电子的运动信息。我们用LCOF-RS 重点对低浓度下CCl4 在CS2 中的RSCS 随浓度的变化进行了研究;利用LCOF-FTRS 对更低浓度下β-carotene 和rhodamine-B 在CS2中的拉曼光谱进行了研究;利用LCOF-RRS 对对苯醌（PBQ）和β-carotene 在极低浓度乃至游离单分子状态下的RSCS 和拉曼频移进行了研究,得到了如下结论:　（1）低浓度下CCl₄ 的三个拉曼带的RSCSs,随浓度的降低而增加:在高浓度下（>4%）RSCSs 随浓度的降低线性增加,在低浓度下（<4%）RSCSs 的增加越来越快;并且首次运用Onsager 模型与色散力联用等模型进行了定性解释,证明了在低浓度下（<4%）由于分子间的相互作用而偏离了高浓度时的线性规律。从理论上首次论证了随溶液浓度的变化光纤数值孔径的变化对散射截面测量的影响是可以忽略的。采用两种强度比（高度比和面积比）计算得到的散射截面值是异常接近的,它们随浓度的变化趋势也是非常一致的。　（2）在更低浓度下（10-7-10-12 mol/L）随着浓度的降低β-carotene

全文目录

第一章绪论  9-39
  1.1 拉曼散射及相关研究的介绍  10-22
    1.1.1 拉曼光谱研究的历史和现状及其应用  10-12
    1.1.2 拉曼散射和瑞利散射的能量转移模型  12-13
    1.1.3 关于拉曼光谱图式的若干概括  13-14
    1.1.4 选择定则拉曼光谱学与红外光谱学的互补性质  14-17
    1.1.5 振动态-电子态的耦合与拉曼效应  17-22
    1.1.6 非线性拉曼效应简介  22
  1.2 拉曼光谱散射截面　(RSCS)  22-25
  1.3 常用拉曼光谱技术简介  25-30
    1.3.1 激光拉曼光谱的特点  25-27
    1.3.2 激光共振拉曼光谱技术及傅里叶变换拉曼光谱技术  27
    1.3.3 表面增强拉曼光谱技术  27-30
  1.4 液芯光纤技术及其在光谱学研究中的应用  30-32
  1.5 本论文的主要选题背景、研究内容和意义  32-37
  参考文献  37-39
第二章光散射理论  39-97
  2.1 诱导(振荡)电偶极子:散射辐射源  39-40
  2.2 拉曼散射和瑞利散射的经典理论  40-60
    2.2.1 光散射经典理论的基础  40-43
    2.2.2 实对称极化率张量  43-46
    2.2.3 退偏比  46-47
    2.2.4 频率依赖性  47-51
    2.2.5 固定于空间的分子的散射的方向特性(强度)和偏振  51-57
    2.2.6 自由转动分子的散射的方向特性(强度)和偏振  57-60
    2.2.7 基波振动的选择定则  60
  2.3 拉曼散射和瑞利散射的量子理论  60-84
    2.3.1 非相干光散射现象量子力学处理的基础:跃迁电偶极矩  61-64
    2.3.2 半经典处理  64-75
    2.3.3 含时微扰论与拉曼散射和瑞利散射  75-84
  2.4 光散射的经典处理和量子力学处理的比较  84-85
  2.5 分子间力和溶质与溶剂间的四种相互作用模型  85-95
    2.5.1 分子间力  85-87
    2.5.2 溶剂效应对分子光谱频率位移的影响  87-90
    2.5.3 溶质和溶剂间四种相互作用模型  90-95
      1. Onsager’s Reaction Field-Theory  90-93
      2. 电子对给体-受体(ERD-EPA)理论  93-94
      3. 电荷转移(CT)模型  94
      4. 激发态相互作用模型  94-95
  参考文献  95-97
第三章液芯光纤拉曼光谱技术  97-111
  3.1 引言  97
  3.2　液芯光纤拉曼光谱技术  97-109
    3.2.1 液芯光纤内自发拉曼散射技术(LCOF)  98-100
    3.2.2 液芯光纤和傅里叶变换拉曼散射联用技术(LCOF-FTRS)  100-103
    3.2.3 液芯光纤内共振拉曼散射技术(LCOF-RRS)  103-109
  3.3 结论  109-110
  参考文献  110-111
第四章实验  111-117
  4.1 样品和试剂  111
  4.2 实验方法  111-112
  4.3 实验仪器  112-113
  4.4 配制溶液  113-114
  4.5 液芯光纤的制备  114-116
  4.6 光谱测量  116
  参考文献  116-117
第五章溶液浓度对单分子拉曼光谱散射截面等的影响  117-163
  5.1　LCOF 技术研究溶液浓度对CCl_4拉曼散射截面的影响  118-136
    5.1.1 引言  118-119
    5.1.2 CCl_4的分子结构分析  119-120
    5.1.3 实验过程  120
    5.1.4 相关理论和计算方法  120-122
    5.1.5 低浓度样品散射截面及其和浓度的关系  122-129
    5.1.6 定性的理论解释  129-131
      5.1.6.1 Onsager模型中引入色散力  129-131
      5.1.6.2 电子对给体-受体模型  131
    5.1.7 数值孔径numerical aperture (NA)对RSCS 的影响  131-134
    5.1.8 结论  134-136
  5.2 LCOF-FTRS 技术研究溶液浓度对β-胡萝卜素和罗丹明-B 单分子拉曼光谱的影响  136-144
    5.2.1 引言  136-137
    5.2.2 实验过程  137
    5.2.3 液芯光纤最小长度  137-138
    5.2.4 溶液浓度对C=C 键π-π~* 跃迁拉曼频移的影响  138-142
    5.2.5 溶液浓度对C=C 键π-π~*跃迁拉曼线宽的影响  142
    5.2.6 其他  142-143
    5.2.7 结论  143-144
  5.3 LCOF-RRS 技术研究溶液浓度对单分子共振拉曼光谱频移、RSCS的影响  144-159
    5.3.1 对苯醌n-π~*单-三态跃迁的可见吸收光谱及共振拉曼光谱  144-150
    5.3.2 β-carotene 的可见吸收光谱及其共振拉曼光谱  150-158
    5.3.3 结论  158-159
  参考文献  159-163
第六章结论与展望  163-169
中文摘要  169-177
英文摘要  177-183
发表论文及获奖情况  183-185
致谢  185-186

溶液浓度对单分子拉曼光谱散射截面影响的研究

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