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金等离子体平均电荷分布的第一原理方法和DTO的势能函数与分子反应动力学

作　者: 朱志艳
导　师: 朱正和
学　校: 四川大学
专　业: 原子与分子物理
关键词: 金等离子体 Au48+ Au49+ Au50+ Au51+ Au52+ 能级寿命 能级宽度 离子平均寿命 配分函数 平衡常数 离化动力学 统计热力学 离化复合动力学 电荷态分布 平均电离度 OD OT DT DTO 离解极限 从头计算 分子结构 势能函数 电子状态 多体项展式理论方法 准经典 Monte-Carlo轨线法
分类号: O562
类　型: 博士论文
年　份: 2004年
下　载: 165次
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内容摘要


本文由两部分组成：第一部分采用第一原理方法研究了激光金等离子体内的电荷态分布、平均电离度以及电荷态分布和平均电离度随体系电子温度和电子密度的变化；第二部分研究了基态DTO分子的分析势能函数与分子反应动力学过程。 第一部分 金等离子体平均电荷分布的第一原理方法 根据扩展的全相对论多组态Dirac-Fock理论，采用“多功能相对论原子结构程序GRASP2（General-Purpose Relativistic Atomic Structure Program 2，1992）”，考虑量子电动力学（QED）效应和Brcit修正，结合惯性约束聚变（ICF）实验室等离子体中已经观察到的激光照射Au元素所产生的一些多重电荷态离子(Au48+～Au52+)的3d-4p、3d-4f、3d-5p、3p-4s、3p-4d和3p-5d的外壳层共振线跃迁光谱，选取包含上述几类跃迁的重要组态，计算激光金等离子体中类镓Au48+～类钴Au52+离子的能级结构、光谱跃迁波长、跃迁几率、振子强度、能级寿命、能级宽度和离子平均寿命。计算所得波长值与实验值符合较好，能级寿命与能级宽度的大小关系符合海森堡的能量与时间测不准原理，离子平均寿命为10-2ps量级。 由离子平均寿命，获得了Au48+～Au51+离子的一阶电离速率常数ki。根据能级结构和简并度，用统计热力学方法计算不同温度下Au48+～Au52+离子的电子配分函数和这五种离子间的电离与复合反应平衡常数。随体系温度的升高，电离—复合平衡常数增大。 本文提出求解Au等离子体内电荷态分布和平均电离度的离化动力学、离化复合动力学理论方法，即以离子的能级寿命、离子寿命和电离与复合平衡常数为基础数据，利用连续不可逆反应和连续可逆反应的动力学方法求解这五种离子间的连续不可逆电离过程的微分方程组和连续可逆电离—复合反应的微分方程组，导出在一定电子温度和电子密度下，某一时刻金等离子体内各离子态的分布和平均电离度，并根据连串反应同时达到平衡的理论，由平衡常数计算金等离子体内电离与复合反应同时发生，达到平衡时各离子的相对分布。研究体系电子温度、电子密度和压力对金等离子体内电荷态分布的影响。计算采用四川大学博士学位论文一般ICF实验中的电子温度、电子密度和压力的范围，即电子温度为40}Z000ev，电子密度为10’8lo26em.3，压力为lo6lo7atm。 研究结果表明:当电子温度一定，Au月8十Aus2+离子间的电离复合过程同时达到平衡时，A矿卜、Au4势、Au5O+、A矿’+和A矿2+离子的相对分布依次减小.随体系电子温度的升高，等离子体内的电离与复合平衡右移。电子密度和系统内压力的增加，均导致平衡左移。因此，在等离子体的高温低密区，电离为主要过程，而在低温高密区，复合过程起主要作用.在指定时刻，电荷态分布在A矿少与Au办离子之间出现峰值，平均电离度为48.7-50.2，与美国La切侧既IceLivermore实验室的实验与理论模拟结果49.3切.5和50.5符合较好。当电子密度一定时，随体系电子温度的升高，分布的峰值右移，平均电离度增加。当电子温度一定时，在高密低温区，电荷态分布随电子密度的变化很敏感，电子密度升高，低电离态离子的分布迅速增加，平均电离度减小，而在低密商沮区，分布几乎不随电子密度的变化而变化。 第二部分DTO的势能函数与分子反应动力学 采用量子力学中密度泛函口盯B3P86方法，应用Gaussian98W程序，对基态DTo的分析势能函数进行计算。根据势能函数研究D+OT、T十OD和O+DT体系的准经典分子反应动力学过程. 计算了DTo分子的几何和力学性质.从原子分子反应静力学和群论出发，根据分子电子状态构造原理和微观过程的可逆性原理，导出了OD‘、oT、DT和DTO分子的合理离解极限。 由OD、OT和DT分子的光谱数据，用逆向反演法得到了OD、OT和DT分子的基态以及OD和oT分子第一激发态的力常量与Mn一Sorbie势能函数的解析表达式，其中对OT分子的光谱数据，由同位素效应近似计算获得。应用多体项展式理论以及从头计算得到的三原子分子的几何结构和力学性质，研究得到了基态DTO分子的三维分析势能函数的解析表达式，绘出其等值势能面图。等值势能面图正确反映了DTO分子的平衡构型及动力学特征。 在导出的势能函数基础上，采用准经典的Monie一Carfo轨线法，研究了D(2勾+oT（A2扩）、T（2Sg汁。以扩x+）和o(勿公+DT详，动的碰撞过程。动力学研究结果表明:D+OT、T+OD和0+DT均是有较小阐能的反应。反应D+OT一Dl，0四川大学博士学位论文的阐能比反应T十OD*DTO的阐能略小，这与DTO分子的势能曲线中鞍点的特征一致。当初始平动能较低时，生成产物基本是DTO络合物。随初始平动能的增加，D+OT先生成0+DT再生成T+OD，T+OD先生成O+DT再生成D+OT，O+DT先生成D+OT再生成T+OD。关键词:金等离子体Au’8+ Au4卜Au沁Arl+ Au犯+能级寿命能级宽度离子平均寿命配分函数平衡常数离化动力学统计热力学离化复合动力学电荷态分布平均电离度OD OT DT DTO离解极限从头计算分子结构势能函数电子状态多体项展式理论方法准经典Monte一Carlo轨线法

全文目录


摘要  2-5
ABSTRACT  5-13
第一部分 金等离子体平均电荷分布的第一原理方法  13-117
  第一章 绪论  13-23
    1．1 研究背景  13-14
    1．2 研究金等离子体内电荷态分布和平均电离度的重要意义  14-15
    1．3 高Z材料金等离子体内电荷态分布和平均电离度的研究进展  15-19
    1．4 本文研究的内容  19-20
    参考文献  20-23
  第二章 相对论量子力学理论方法  23-38
    2．1 相对论轨道  23-24
    2．2 组态波函数  24-25
    2．3 原子态波函数  25-26
    2．4 相对论哈密顿量  26
    2．5 哈密顿矩阵  26-28
    2．6 组态耦合系数  28-29
    2．7 径向波函数  29-34
    2．8 原子核的修正  34-35
    2．9 横向电磁相互作用  35-36
    2．10 量子电动力学效应  36-37
    参考文献  37-38
  第三章 不可约张量代数与多极矩跃迁  38-55
    3．1 不可约张量算符  38-39
      3．1．1 不可约张量算符的变换  38
      3．1．2 张量积  38-39
    3．2 Wigner-Eckart定理  39-41
      3．2．1 Wigner-Eckart定理的描述  39-40
      3．2．2 球谐函数的约化矩阵元  40-41
    3．3 不可约张量算符的矩阵元  41-44
      3．3．1 ITO的矩阵元  41-42
      3．3．2 ITO的约化矩阵元  42
      3．3．3 零阶耦合算符  42-43
      3．3．4 特殊情况  43-44
    3．4 电偶极矩(E1)的W-E矩阵元和跃迁选择定则  44-46
      3．4．1 电多极矩算符  44-45
      3．4．2 W-E矩阵元和选择定则  45
      3．4．3 宇称定则  45-46
      3．4．4 LS耦合时电偶极矩(E1)跃迁的选择定则  46
    3．5 磁偶极矩(M1)的W-E矩阵元和跃迁选择定则  46-49
      3．5．1 磁多极矩算符  46-47
      3．5．2 W-E矩阵元和选择定则  47-49
      3．5．3 宇称定则  49
    3．6 相对论量子力学跃迁几率  49-54
      3．6．1 电磁势  49
      3．6．2 电磁势的多极矩展式  49-51
      3．6．3 跃迁几率和辐射寿命  51-54
    参考文献  54-55
  第四章 连续化学反应  55-61
    4．1 连续不可逆反应体系内各物质的浓度  55-57
    4．2 连续可逆反应的物质平衡浓度  57-58
    4．3 连续可逆反应体系内各物质的浓度  58-60
    参考文献  60-61
  第五章 激光金等离子体中AU~(48+)～Au~(52+)离子发射光谱和能级寿命的相对论多组态计算  61-84
    5．1 类镓金Au~(48+)离子光谱与能级寿命的相对论多组态计算  63-66
    5．2 类锌金Au~(49+)离子光谱与能级寿命的相对论多组态计算  66-69
    5．3 类铜金Au~(50+)离子光谱与能级寿命的相对论多组态计算  69-73
    5．4 类镍金Au~(51+)离子光谱与能级寿命的相对论多组态计算  73-76
    5．5 类钴金Au~(52+)离子光谱与能级寿命的相对论多组态计算  76-79
    5．6 类镓金Au~(48+)～类钴金Au~(52+)离子的平均寿命  79-80
    5．7 结果与讨论  80-81
    5．8 小结  81-82
    参考文献  82-84
  第六章 激光金等离子体内电荷态分布的理论模拟  84-108
    6．1 电荷态相对分布的离化动力学方法  85-89
      6．1．1 连续不可逆电离反应  85-88
      6．1．2 电荷态的相对分布和平均离化度  88-89
      6．1．3 结果与讨论  89
    6．2 电荷态平衡分布的统计热力学方法  89-98
      6．2．1 离子的配分函数和Gibbs函数  89-90
      6．2．2 离化反应平衡常数的配分函数表示  90-92
      6．2．3 离化平衡分布  92-96
      6．2．4 结果与讨论  96-98
    6．3 电荷态分布的电离—复合动力学方法  98-105
      6．3．1 电离—复合过程  98-99
      6．3．2 连续可逆反应的动力学方法  99-100
      6．3．3 连续可逆电离—复合过程中的离子电荷分布  100-103
      6．3．4 结果与讨论  103-105
    6．4 小结  105-107
    参考文献  107-108
  第一部分的小结  108-110
  附表  110-117
第二部分 DTO的势能函数与分子反应动力学  117-194
  第一章 引言  117-121
    参考文献  119-121
  第二章 分子结构与势能函数的理论基础和计算方法  121-142
    2．1 Born-Oppenheimer近似与分子势能函数  121-124
    2．2 分子势能函数的量子力学计算方法  124-132
      2．2．1 求解分子势能的Hartree-Fock方法  124-128
      2．2．2 密度泛函理论  128-130
      2．2．3 基函数与基集合的选择  130-132
    2．3 原子分子反应静力学基本原理  132-140
      2．3．1 原子和分子的对称性原理  132-136
      2．3．2 原子分子反应静力学  136-140
    参考文献  140-142
  第三章 分子的结构与分析势能函数  142-165
    3．1 双原子分子势能函数的性质  142-145
      3．1．1 势能函数和力学性质  142-143
      3．1．2 力常量与光谱数据  143-145
    3．2 双原子分子势能函数的形式  145-147
    3．3 双原子分子的势能函数  147-152
      3．3．1 OD分子的电子状态与势能函数  147-149
      3．3．2 OT分子的电子状态与势能函数  149-151
      3．3．3 DT分子的电子状态与势能函数  151-152
    3．4 三原子分子的势能函数  152-157
      3．4．1 势能函数与分子结构  152-154
      3．4．2 势能面的几何图形表示法和特征  154-156
      3．4．3 多体项展式理论方法  156-157
    3．5 DTO基态的结构与势能函数  157-163
      3．5．1 DTO的基电子状态与离解极限  157-159
      3．5．2 DTO基态分子的平衡结构与力学性质  159-160
      3．5．3 DTO基态分子的分析势能函数  160-163
    3．6 小结  163
    参考文献  163-165
  第四章 DTO体系的准经典分子反应动力学  165-192
    4．1 分子势能函数与原子分子碰撞动力学  165-166
    4．2 Hamilton函数和Hamilton运动方程  166-167
    4．3 原子A与BC分子之间的碰撞反应动力学  167-170
    4．4 初始力学变量的选择与计算程序  170-172
    4．5 碰撞结果的处理  172-173
    4．6 D(~2S_g)+OT(A~2∑~+)碰撞的分子反应动力学  173-179
      4．6．1 碰撞反应产物的分布  173-174
      4．6．2 碰撞反应轨线  174-176
      4．6．3 D(~2S_g)+OT(A~2∑~+，V=0，J=0)碰撞反应的截面  176-178
      4．6．4 D(~2S)g)+OT(A~2∑~+，V=0，J=0)碰撞反应产物的角度分布  178-179
    4．7 T(~2S_g)+OD(A~2∑~+)碰撞的分子反应动力学  179-185
      4．7．1 碰撞反应产物的分布  179-180
      4．7．2 碰撞反应轨线  180-182
      4．7．3 T(~2S_g)+OD(A~2∑~+，V=0，J=0)碰撞反应的截面  182-183
      4．7．4 T(~2S_g)+OD(A~2∑~+，V=0，J=0)碰撞反应产物的角度分布  183-185
    4．8 O(~1D_g)+DT(X~1∑_g~+)碰撞的分子反应动力学  185-190
      4．8．1 碰撞反应产物的分布  185-186
      4．8．2 碰撞反应轨线  186-188
      4．8．3 O(~1D_g+DT(X~1∑_g~+，V=0，J=0)碰撞反应的截面  188-189
      4．8．4 O(~1D_g)+DT(X~1∑_g~+，V=0，J=0)碰撞反应产物的角度分布  189-190
    4．9 小结  190-191
    参考文献  191-192
  第二部分的小结  192-194
结论  194-197
发表文章目录  197-198
致谢  198-199
声明  199

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中图分类: > 数理科学和化学 > 物理学 > 分子物理学、原子物理学 > 原子物理学
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