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二次锂电池用含硫正极材料的制备及电化学性能研究

作　者: 王久林
导　师: 徐乃欣；杨军；解晶莹
学　校: 中国科学院研究生院（上海微系统与信息技术研究所）
专　业: 材料物理与化学
关键词: 单质硫 导电材料 复合材料 聚合物电解质 可充锂电池
分类号: TM911
类　型: 博士论文
年　份: 2002年
下　载: 982次
引　用: 15次
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内容摘要


单质硫因具有很高的理论能量密度、丰富的自然资源和无毒性等多种优势，成为下一代锂电池中替代LiCoO2的首选正极材料之一。可是目前报道的Li/S电池面临着一系列严重的问题，包括活性物质利用率低，循环性能差等。 本论文设计并制备了纳米级颗粒的导电聚合物／硫以及活性炭／硫两类复合材料作为锂电池正极用电化学活性物质。 在一定温度下，单质硫与有机聚合物发生反应，使有机聚合物脱氢硫化并形成导电聚合物／硫复合材料，所采用的有机聚合物包括PVC、PE、PAN、PP等多种常见的塑料。通过XPS、XRD、FTIR、Raman、NMR、SEM、BSE、TEM、BET、元素分析等多种表征手段，测试了复合材料的结构与成分，并推测了单质硫催化聚合物脱氢硫化反应的机理。将上述复合材料制备成正极，结合凝胶电解质组装成锂电池，研究了复合材料的比容量、循环性能、充放电可逆性、自放电等多种电化学性能。 研究发现采用具有不同侧链的有机聚合物作为前驱体，脱氢硫化的机理有很大的差别，并影响得到的复合材料的结构，这直接决定了它们作为锂电池正极材料的电化学性能。通过选择具有适当的侧链的有机聚合物，得到的复合材料在锂电池中首次放电的比容量达到850 mAh g-1，经过50次循环后，比容量仍保持在600mAh g-1以上，材料中硫的利用率为90％，充放电效率接近100％。而且，得到的Li/S电池在室温下自放电率十分低。 另一种减小单质硫颗粒的办法是将单质硫嵌入具有纳米级孔和微孔的活性炭中。活性炭具有巨大的比表面积和强大的吸附能力，能够有效地阻止硫的还原产物—聚硫化合物溶解到电解质中，从整体上提高了硫电极活性物质的利用率，并改善了电池的循环性能。 传统硫电极中存在的众多严重缺陷在本论文中得到了较大的改善，所制备的复合材料表现出良好的电化学性能。

全文目录


中文摘要  2-3
英文摘要  3-5
目录  5-8
第一章 综述  8-34
  引言  8-9
  1．1 金属锂电极  9-10
  1．2 聚合物电解质  10-14
    1．2．1 干固态体系  11-12
    1．2．2 凝胶态体系  12
    1．2．3 多孔聚合物体系  12-13
    1．2．4 聚合物电解质/金属锂界面相容性  13-14
  1．3 正极材料  14-18
    1．3．1 原电池  14-15
    1．3．2 二次电池  15-16
    1．3．3 导电聚合物  16-18
  1．4 含硫材料  18-24
    1．4．1 单质硫  18-20
    1．4．2 有机硫化物  20-22
    1．4．3 复合材料  22-24
  1．5 本论文的研究内容和意义  24-25
  参考文献  25-34
第二章 实验方法  34-43
  2．1 XPS  34-35
  2．2 NMR  35-38
  2．3 Raman、FTIR  38-39
  2．4 XRD  39-40
  2．5 SEM  40
  2．6 BSE  40
  2．7 TEM  40
  2．8 TGA  40-41
  2．9 元素分析  41
  2．10 BET  41
  2．11 电化学测试方法  41
  参考文献  41-43
第三章 含硫材料的制备与表征  43-69
  3．1 导电聚合物/硫复合材料  44-63
    3．1．1 聚氯乙烯体系  45-48
    3．1．2 聚乙烯体系  48
    3．1．3 聚丙烯腈体系  48-62
    3．1．4 聚丙烯体系  62-63
  3．2 活性炭/硫复合材料  63-66
  3．3 本章小结  66-67
  参考文献  67-69
第四章 含硫材料的电化学性能研究  69-100
  4．1 电极  69-70
  4．2 聚合物电解质  70-73
    4．2．1 多孔聚合物膜的制备  70
    4．2．2 聚合物电解质的性能测试  70-73
  4．3 电池  73
  4．4 性能测试与结果讨论  73-96
    4．4．1 DMcT有机硫化物  73-75
    4．4．2 含硫PVC系复合材料  75-79
    4．4．3 含硫PE系材料  79-81
    4．4．4 含硫PAN系复合材料  81-91
      1）、 循环伏安、充放电以及循环特性  81-84
      2）、 电池失效原因探讨  84-86
      3）、 自放电特性  86-87
      4）、 集流体的影响  87-89
      5）、 温度的影响  89-91
    4．4．5 含硫活性炭系复合材料  91-96
  4．5 本章小结  96-97
  参考文献  97-100
第五章 结论  100-103
攻读博士学位期间所发表的文章与申请的专利  103-104
致谢  104-105
附录 本论文中缩写词总汇  105-107

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 化学电源、电池、燃料电池
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