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硅/有机半导体复合光电材料与器件的研究

作　者: 刘楠
导　师: 汪茫；陈红征
学　校: 浙江大学
专　业: 材料物理与化学
关键词: 硅 有机半导体 复合材料与器件 光电性能
分类号: TB34
类　型: 博士论文
年　份: 2008年
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内容摘要


硅基光电子材料是未来信息科技发展的关键材料,但由于硅是一种间接带隙的材料,本体发光效率极低,导致硅基光电子集成难以实现.为了改善硅材料本身的发光性能,国内外已经进行了许多研究,其中硅/有机半导体复合发光也是一个重要的研究方向,但目前进展甚微。有机半导体材料具有易加工低成本和能高效发光等优点,实施硅材料与有机半导体材料的复合,则有望克服硅材料的上述缺点,实现硅基光电集成;同时对硅/有机半导体复合体系中可能存在的能量转移、电子转移等作用过程进行系统研究,可以发现一些新现象、新结构,丰富相关理论。因而,对硅/有机半导体复合材料与器件的研究具有重要的科学意义和应用前景。本文首先综述了硅/有机半导体复合光电材料与器件的研究进展,然后以电化学腐蚀法制备多孔硅（PS）,PS的扫描电镜表征结果表明,随着电化学腐蚀时间的延长,多孔硅的孔径变大;通过电化学沉积的方法制备PS/N,N’-苯基-3,4,9,10-花四羧基二酰亚胺（DPP）复合材料,PS/DPP复合材料研究结果表明,随着PS孔径的增大,DPP更容易进入孔内与PS接触,形成更大的两相界面;PL谱结果表明,复合后PS和DPP的PL都有一定程度的淬灭,而表面光电压谱（SPS）结果表明,复合后体系SPS响应增强,这说明在PS/DPP复合材料中,光生载流子的电荷分离效率得到提高;电化学腐蚀时间为60 min的PS与DPP复合后,体系的SPS响应增强幅度最大（从51μv增加到100μV）,这是由于该复合体系有较大的两相界面。以萘钠为还原剂,与SiCl4进行反应,在溶液中合成了表面链接辛氧基的可溶性纳米硅,并使之与聚乙烯基咔唑（PVK）进行复合,PL谱和紫外-可见光（UV-vis）吸收光谱研究结果表明,纳米硅的UV-vis吸收光谱和PVK的PL谱有较大重叠,可能导致两者之间的福斯特共振能量转移（FRET）,通过光谱重叠计算得到FRET的福斯特临界距离（R0）为51（?）;PL谱和激发（PLE）谱结果表明,在纳米硅/PVK复合材料中,PVK的PL强度随纳米硅含量的增加而减弱,以明显红移于PVK的吸收边的激发光（415 nm）激发复合薄膜所得到的PL强度,弱于PVK和纳米硅同时被激发所得到的PL强度,同时PLE谱结果显示,纳米硅的PL除了来自自身被激发而发光的贡献外,还有来自PVK的激发贡献,表明了在该复合体系中存在从PVK到纳米硅的能量转移;时间分辨PL谱结果表明,复合后PVK的荧光寿命随着纳米硅含量的增加而变短,而纳米硅的荧光寿命则随着它的含量的增加而延长,通过荧光衰减动力学计算得到的R0为47（?）。这与通过光谱重叠计算得到的结果接近;通过计算得到了从PVK到纳米硅FRET的效率（最高为0.42）和速率(最大为11.10×107s-1)。以N-十二烷基-N’-苯基-苝酰亚胺（DOPP）与纳米硅复合,PL谱显示,复合后纳米硅有较大的荧光淬灭,由于DOPP的UV-vis吸收光谱和纳米硅PL谱有一定重叠,提出荧光淬灭有可能是从纳米硅到DOPP的FRET过程所致;通过计算估算出DOPP浓度为10%的复合材料中,FRET过程只对22.4%的纳米硅荧光淬灭有贡献,但是纳米硅的荧光淬灭高达78%,据此提出还有其他的机理来支配荧光淬灭;循环伏安测试结果表明,DOPP和纳米硅具有能级交错结构,因此提出存在于两者之间的电子转移可能会主导纳米硅的荧光淬灭;时间分辨PL谱结果表明,复合后纳米硅的荧光寿命得到延长,这进一步说明电子转移是荧光淬灭的主导原因;电子转移也导致了体系光敏性的大幅提高,复合后体系的光敏性最多可提高近4倍。以p型单晶硅为阳极,可增强有机电致发光器件（OLEDs）的空穴注入,但是这也导致了器件电子（少子）、空穴（多子）注入的不平衡,以往的研究思路多是采用压制空穴注入（如在硅阳极长出一层SiO2）的方式,来实现电子、空穴平衡注入;我们采用三（5-氟-8-羟基喹啉）铝作为电子传输材料来制备硅基/有机复合发光器件,研究结果表明,与常用电子传输材料-三（-8-羟基喹啉）铝（Alq3）相比,5FAlq3可以有效提高器件电子注入,这样就在一定程度上改善了硅基/有机复合发光器件电子、空穴注入不平衡的状况,但是由于5FAlq3的荧光量子效率较低,并且经5FAlq3改善后的电子注入仍不足以与器件空穴注入相匹配,导致器件发光性能与效率仍未提高;为此,在器件中引入空穴阻挡材料——1,10-邻菲罗林衍生物（BCP）,实现了器件发光层（Alq3）与电子传输层（5FAlq3）的功能分离,结果器件的效率得到了较大提高（功率效率由0.117 lm/W提高到0.426 lm/W）;引入BCP后,器件在硅阳极电阻率为1Ωcm时得到最大功率效率,这也说明此时器件的电子、空穴注入最为平衡。

全文目录


致谢  5-6
摘要  6-8
Abstract  8-15
第1章 前言  15-45
  1.1 多孔硅的制备及其与有机半导体复合的研究进展  16-22
    1.1.1 多孔硅的制备  16-18
    1.1.2 多孔硅的光致发光机制  18-19
    1.1.3 多孔硅与有机半导体的复合研究进展  19-22
  1.2 纳米硅的溶液合成法及其与有机半导体的复合研究进展  22-34
    1.2.1 溶液法合成纳米硅的研究进展  23-32
    1.2.2 纳米硅有机半导体复合材料研究进展  32-34
  1.3 硅基/有机复合发光器件简介及其研究进展  34-43
    1.3.1 有机电致发光器件简介  35-40
    1.3.2 硅基/有机复合发光器件研究进展  40-43
  1.4 课题的研究意义和基本研究内容  43-45
    1.4.1 研究意义  43
    1.4.2 基本研究内容  43-45
第2章 多孔硅/DPP复合材料的光电性能研究  45-68
  2.1 实验部分  45-48
    2.1.1 实验材料与试剂  45
    2.1.2 DPP的合成  45-46
    2.1.3 DPP的循环伏安测试  46
    2.1.4 多孔硅的制备  46
    2.1.5 多孔硅和DPP的复合  46-48
    2.1.6 测试仪器  48
  2.2 结果与讨论  48-66
    2.2.1 DPP的FTIR谱和元素分析结果  48-49
    2.2.2 DPP的能带结构  49-53
      2.2.2.1 有机物的能带理论  49-51
      2.2.2.2 循环伏安法测试DPP的LUMO和HOMO的结果  51-53
    2.2.3 电化学腐蚀时间对PS表面形貌和孔隙率的影响  53-55
    2.2.4 PS/DPP复合材料的表面形貌  55-56
    2.2.5 电化学腐蚀时间对多孔硅PL的影响  56-58
    2.2.6 PS/DPP复合材料的PL谱  58-60
    2.2.7 PS,DPP和两者复合材料的表面光电压谱  60-66
  2.3 本章小结  66-68
第3章 纳米硅/聚乙烯基咔唑复合材料中的能量转移  68-89
  3.1 实验部分  69-70
    3.1.1 实验试剂  69
    3.1.2 纳米硅的合成  69
    3.1.3 纳米硅/PVK复合材料的制备  69-70
    3.1.4 测试仪器  70
  3.2 结果与讨论  70-88
    3.2.1 纳米硅的FTIR谱  70-71
    3.2.2 纳米硅的TEM照片和XRD图  71-73
    3.2.3 纳米硅的UV-vis吸收光谱  73-74
    3.2.4 纳米硅的PL谱及其发光稳定性  74-76
    3.2.5 FRET理论简介  76-77
    3.2.6 PVK薄膜的UV-vis吸收光谱和PL谱及其与纳米硅吸收光谱的重叠  77-79
    3.2.7 纳米硅/PVK复合薄膜的PL谱  79-80
    3.2.8 PVK、纳米硅和纳米硅/PVK复合薄膜的PLE谱  80-81
    3.2.9 纳米硅、PVK和纳米硅/PVK复合薄膜的时间分辨荧光光谱  81-88
  3.3 本章小结  88-89
第4章 纳米硅/DOPP复合材料中的电子转移  89-110
  4.1 实验部分  90-93
    4.1.1 实验试剂  90
    4.1.2 纳米硅的合成  90-91
    4.1.3 DOPP的合成  91-92
    4.1.4 纳米硅/DOPP复合材料的制备  92
    4.1.5 双层感光体的制备与光电导性能测试  92-93
    4.1.6 循环伏安测试  93
    4.1.7 测试仪器  93
  4.2 结果与讨论  93-109
    4.2.1 纳米硅的FTIR谱  93-94
    4.2.2 纳米硅的TEM、SEM照片和XRD图  94-96
    4.2.3 DOPP的FTIR谱和元素分析  96-97
    4.2.4 纳米硅和DOPP的光学特性  97-98
    4.2.5 纳米硅/DOPP复合材料的PL谱  98-101
    4.2.6 DOPP和纳米硅的电化学性质  101-102
    4.2.7 纳米硅/DOPP复合材料的时间分辨荧光光谱  102-107
    4.2.8 纳米硅/DOPP复合材料的光电导性能  107-109
  4.3 本章小结  109-110
第5章 硅基/氟有机复合发光器件的研究  110-136
  5.1 实验部分  111-114
    5.1.1 实验材料  111-112
    5.1.2 器件制备  112-113
      5.1.2.1 研究载流子注入性能所用器件的制备  112-113
      5.1.2.2 研究发光性能所用器件的制备  113
    5.1.3 测试仪器  113-114
  5.2 结果与讨论  114-135
    5.2.1 器件载流子注入性能的研究  114-126
      5.2.1.1 第Ⅰ组器件载流子注入性能的研究  114-121
      5.2.1.2 第Ⅱ组器件的载流子注入性能研究  121-126
    5.2.2 器件发光性能的研究  126-135
  5.3 本章小结  135-136
第6章 主要结论与创新点  136-138
参考文献  138-154
作者简历及在学期间所取得的科研成果  154-155
  作者简历  154
  在学期间所取得的科研成果  154-155

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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工程材料学 > 功能材料
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