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铁掺杂氧化铟铁磁性半导体薄膜的生长及性能研究
作 者: 邢鹏飞
导 师: 梅良模;颜世申;陈延学
学 校: 山东大学
专 业: 凝聚态物理
关键词: 铁掺杂氧化铟 脉冲激光沉积 铁磁性 高居里温度 强垂直磁各向异性
分类号: O484.1
类 型: 博士论文
年 份: 2009年
下 载: 190次
引 用: 3次
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内容摘要
微电子学主要研究和利用电子作为电荷载体的输运性质,是现代信息技术的基石。然而,随着集成化程度的提高,半导体器件的尺寸将进入纳米尺度,器件单位面积的能耗将急剧上升并导致严重的热损伤问题的出现。另外,在纳米尺度下,量子限域效应将起主导作用,电子的能带理论将不再完全适用。在这种情况下,人们开始关注电子的另一个内禀属性---自旋,希望能将电荷和自旋这两个属性同时加以利用,研制开发出一种新型的电子器件,该类器件与现有的半导体器件相比,具有运算速度更快、器件尺寸更小、能耗更低、断电信息不消失以及可用于量子计算等一系列的优点。这个新兴的研究领域即为自旋电子学,是近些年来发展非常迅速的一个研究方向。要实现性能优异的自旋电子器件,最首要的任务就是要开发出一种既具有半导体的带隙又具有磁性材料的自旋子带劈裂的新材料,为此,制备出具有室温铁磁性和高自旋极化度的铁磁性半导体材料是非常关键的。典型的铁磁性半导体的制备方法是在现有的半导体材料中进行过渡金属元素的掺杂,使之以替位掺杂的形式进入半导体的晶格,通过磁性离子之间的铁磁耦合作用,使得半导体材料在原有带隙的基础上,进一步产生铁磁性。20世纪90年代,Ohno等人在GaAs中成功实现了Mn掺杂,但其居里温度最高只能达到170K,无法满足器件的应用需求。2000年,T.Dietl等人基于传统的Zener模型通过理论计算预言了Mn掺杂的宽禁带半导体GaN及ZnO会具有居里温度高于300K的铁磁性,这一结果一经报道,立即引发了人们对于氧化物基铁磁性半导体的研究热情,大量的实验和理论工作陆续开展起来。研究最多的是ZnO和TiO2体系,但不同研究组所报道的结果却各不相同甚至互相矛盾,以致于直至现在,关于过渡金属掺杂的氧化物体系中是否具有本征铁磁性的问题仍然没有定论。同时,对于过渡金属掺杂的氧化铟体系而言,尽管目前对于该体系的研究尚处于起步阶段,但文献所报道的结果中大部分都发现了铁磁性的存在,部分还发现了反常霍尔效应等独特的性质,且铁元素在氧化铟基体中的溶解度高达20%。在这样的背景下,同时结合氧化铟基体材料所具有的优良的光电特性及气敏性质,我们最终选择了铁掺杂氧化铟作为本论文的研究体系,并尝试解决如下问题:铁掺杂氧化铟中能否实现高温本征铁磁性?铁磁性的来源是什么?样品的制备我们采用脉冲激光沉积的方法,实验所需要的陶瓷靶用固相反应烧结的方法制备而成。我们首先在r向的蓝宝石衬底上生长了多晶的铁掺杂氧化铟薄膜样品,X射线衍射表明样品是沿(440)晶向择优生长的织构,未发现铁、铁的氧化物以及其他铟铁化合物的第二相,成分测试表明薄膜中铁的原子含量为7%,X射线光电子能谱表明铁元素以离子形式存在,这说明铁原子以替位掺杂的形式进入了氧化铟的晶格。透射电镜所给出的结果表明,晶格整齐有序排列,未发现第二相存在的迹象;薄膜的生长呈现柱状生长模式,柱状晶粒的大小在200nm左右;铁元素在薄膜的生长方向分布均匀,而在沿薄膜和衬底的界面方向分布不均匀,有贫铁区的间隔存在,且贫铁区所对应的刚好是柱状晶粒的边界。磁性测量表明,样品的居里温度高达927K,显示出强的垂直膜面磁各向异性。磁场垂直膜面时,样品的饱和磁化强度可达1.35μB/Fe。927K的居里温度说明掺杂的铁离子之间具有很强的间接交换作用。强磁各向异性可能是由样品内部晶场势与自旋轨道耦合共同作用的结果,可以作为本征铁磁性的非常重要的依据。我们认为该磁垂直各向异性与样品沿(440)方向择优的柱状生长模式相关。随后,我们又在YSZ(100)衬底上首次尝试了铁掺杂氧化铟薄膜的外延生长。样品的整个生长过程都用RHEED监控,RHEED图像一直显示尖锐条纹,没有杂点出现,XRD的θ-20只观察到了In2O3(400)、(600)、(800)三个峰,说明我们成功实现了铁掺杂氧化铟薄膜的外延生长。AFM测试结果显示薄膜样品的生长为垂直于衬底表面的柱状生长模式,柱状晶粒大小约为200nm。磁性能测试表明,外延生长的铁掺杂氧化铟薄膜具有更强的磁垂直各向异性。这样,我们进一步验证了铁掺杂氧化铟薄膜中的磁垂直各向异性是与样品结构相关的内禀机制。为了进一步深入的探讨该铁磁性的来源,我们分别通过在样品中进行不同浓度的Sn掺杂改变样品内的载流子浓度、及改变生长过程中的氧气氛和后续退火改变样品内氧空位的浓度来观察样品的铁磁性会有怎样的变化。结果表明,在样品中进行Sn掺杂后,虽然样品内部的载流子浓度大幅度提高了,但是铁磁性却基本没有受到影响。而在改变生长过程中的氧气氛后,样品的铁磁性发生了很明显的改变。样品的铁磁性随氧气压呈非单调的变化,在最优化的生长氧分压下,样品的铁磁性最强。后续的在真空和空气中的交替退火同样也成功的调控了铁磁性,使得铁磁性能够在高磁矩状态和低磁矩状态间相互转化,并且样品的磁垂直各向异性不随着反复退火而消失。这说明,氧空位的浓度对铁掺杂氧化铟的铁磁性有严重的影响和调控制、可后控作用。最后,根据所得到的实验规律和相关的测量数据,我们对Coey所提出的束缚磁极化子模型进行了必要的修正,比较好的解释了铁掺杂氧化铟薄膜中铁磁性的作用机理。总之,本论文的研究工作主要取得了如下成果:第一,用脉冲激光沉积的方法成功制备了具有高温铁磁性(Tc=927K)以及强垂直磁各向异性的沿(440)方向的织构铁掺杂氧化铟薄膜。该铁磁性与杂质相无关,是铁掺杂进入氧化铟晶格之后引起的一种本征的铁磁性。第二,成功实现了铁掺杂氧化铟薄膜的外延生长,该外延薄膜具有更强的磁垂直各向异性,进一步验证了该铁磁性是与结构相关的本征铁磁性。第三,获得了较高的饱和磁化强度,在最佳情况下,样品的平均原子磁矩接近3μB/Fe。第四,系统的研究了铁掺杂氧化铟薄膜中的铁磁性与普通载流子及氧空位之间的关系。发现了铁磁性随制备过程中氧分压的非单调变化,同时也成功的通过退火调控了样品的铁磁性在高磁矩状态和低磁矩状态之间的转化。第五,根据实验所得规律和相关实验数据,对Coey所提出的束缚磁极化子模型进行了修正,较成功的解释了铁掺杂氧化铟薄膜样品中铁磁性的作用机制。
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全文目录
摘要 10-14 Abstract 14-18 第一章 绪论 18-46 第一节 引言 18-22 第二节 铁磁性半导体 22-32 1.2.1 铁磁性半导体的基本特征 22-23 1.2.2 铁磁半导体潜在的应用可能 23-24 1.2.3 铁磁性半导体铁磁性的起源 24-27 1.2.4 铁磁性半导体的研究历史 27-32 第三节 氧化铟(In_2O_3)的材料特性 32-33 第四节 氧化铟基铁磁性半导体的研究现状 33-39 第五节 本论文的研究内容 39-40 参考文献 40-46 第二章 样品的制备技术与测试分析方法 46-67 第一节 脉冲激光沉积技术 46-52 2.1.1 脉冲激光沉积的原理 47-48 2.1.2 脉冲激光镀膜的优缺点 48-50 2.1.3 实验用脉冲激光沉积设备简介 50-52 第二节 薄膜的测试分析方法 52-64 2.2.1 X射线衍射 52-54 2.2.2 反射式高能电子衍射 54-55 2.2.3 X射线光电子能谱 55-57 2.2.4 原子力显微镜 57-58 2.2.5 透射电子显微镜 58-60 2.2.6 交变梯度磁强计 60-61 2.2.7 超导量子干涉仪 61-64 参考文献 64-67 第三章 铁掺杂氧化铟铁磁性半导体的生长及性能研究 67-93 第一节 引言 67-68 第二节 铁掺杂氧化铟多晶薄膜的制备方法 68-69 第三节 铁掺杂氧化铟多晶薄膜的结构、成分及铁磁性研究 69-81 3.3.1 晶体结构特征 69-73 3.3.2 成分及化合价态特性 73-74 3.3.3 磁特性 74-78 3.3.4 结果与讨论 78-81 第四节 外延生长的(In_(1-x)Fe_x)_2O_(3-γ)薄膜的制备及特性 81-88 3.4.1 外延(In_(1-x)Fe_x)_2O_(3-γ)薄膜的制备 81-83 3.4.2 外延(In_(1-x)Fe_x)_2O_(3-γ)薄膜的结构及磁特性 83-88 第五节 小结 88-90 参考文献 90-93 第四章 铁掺杂氧化铟薄膜样品中铁磁性的起源 93-109 第一节 引言 93 第二节 Sn掺杂对(In_(1-x)Fe_x)_2O_(3-γ)铁磁性的影响 93-97 4.2.1 Sn掺杂(In_(1-x)Fe_x)_2O_(3-γ)薄膜样品的制备 93-94 4.2.2 制备态Sn-doped(In_(1-x)Fe_x)_2O_(3-γ)薄膜样品的性能测量 94-97 4.2.3 结果与讨论 97 第三节 氧空位对(In_(1-x)Fe_x)_2O_(3-γ)薄膜铁磁性的影响 97-105 4.3.1 生长过程中不同的氧气氛对磁性能的影响 97-101 4.3.2 在真空和空气中退火对样品磁性能的影响 101-104 4.3.3 实验结果与讨论 104-105 第四节 铁掺杂氧化铟薄膜中铁磁性的来源 105-107 第五节 小结 107-108 参考文献 108-109 第五章 总结与展望 109-111 第一节 本论文的主要内容和结果 109-110 第二节 本论文的特色与创新 110 第三节 下一步的工作展望 110-111 致谢 111-113 在学期间发表的论文 113-114 附件 114-117 学位论文评阅及答辩情况表 117
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中图分类: > 数理科学和化学 > 物理学 > 固体物理学 > 薄膜物理学 > 薄膜的生长、结构和外延
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