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脉冲激光沉积氧化锌及其相关多层膜的研究

作　者: 霍炳至
导　师: 胡礼中
学　校: 大连理工大学
专　业: 微电子学与固体电子学
关键词: ZnO 多层膜 ZnMgO
分类号: TN304.21
类　型: 博士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

ZnO是一种重要的宽带隙半导体氧化物材料。其较大的禁带宽度(3.37eV)和激子束缚能(60meV)以及较好的化学稳定性,使其成为制造光电子器件的理想材料。脉冲激光沉积系统是一种相对先进的薄膜生长设备,其优点之一是可以精确地把需要生长的材料的厚度误差控制在一个极小的范围。这使得脉冲激光沉积非常适合用于研究结构复杂的ZnO薄膜。本论文的研究工作主要着眼于利用脉冲激光沉积方法生长ZnO及其他相关多层膜材料,研究其生长条件、性能和在制备光电子器件中潜在的应用价值。论文的研究结果概括如下:1.在蓝宝石衬底上550℃、60Pa氧压的条件下生长出ZnO/ZnMgO超晶格。超晶格的光致发光谱的近带边发射峰的峰位在3.3-3.5eV的范围内可控。从强度归一化的低温光致发光谱中可以观察到激子束缚能随着光学声子伴随的自由激子峰的强度变大而减小。将超晶格生长在650℃、60Pa氧压条件下沉积的ZnO缓冲层上,可以提高其质量,且具有纳米针形貌,其PL光谱具有垂直于衬底向上的方向性,该方向性与激光角度没有关系。这对研究微谐振腔有一定的应用价值。2.在蓝宝石衬底上550℃、60Pa氧压的条件下生长出ZnO/MgO多层膜反射器。ZnO/MgO反射器是由交替生长九个周期的ZnO和MgO构成的。实验表明,通过改变生长时间,可以控制ZnO/MgO反射器的反射波长。3.在蓝宝石衬底上生长一层较薄的MgO或者ZnMgO缓冲层,通过改变缓冲层的厚度,就可以极大地改变生长在缓冲层上面的ZnO层的形貌,并且观察到了纳米ZnO结构。同时通过改变MgO缓冲层的厚度和ZnO的生长速度,得知ZnO纳米结构必须在极薄MgO缓冲层与较慢的ZnO生长速度条件下才能成功制备。用ZnMgO作为缓冲层生长出来的ZnO纳米柱方向凌乱,比较适合应用在太阳能电池领域。4.成功制备多孔MgO。在生长速度慢,生长温度高,设备的真空度高的条件下先生长一层极薄的ZnO缓冲层,然后再生长MgO,便可成功制备多孔MgO。孔洞本身由MgO构成,而孔洞的底部是ZnO。该多孔MgO的孔洞距离大,可以用来生长纳米颗粒组间距较大的材料。5.用PLD生长的AlN层可以在ZnO退火的时候防止其O原子的逃逸。因为ZnO薄膜中O原子的逃逸经常会产生O空位,使p型掺杂产生困难,这一结果对制备质量更高的p型ZnO及其光电器件有潜在的应用价值。在ZnO光致发光谱中位于3.336 eV的发射峰尚未被人们理解清楚,我们证明它与ZnO的点缺陷无关,并且推测此峰可能是由ZnO位错引起的。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-11
1 绪论  11-28
  1.1 ZnO的性质  11-14
    1.1.1 ZnO的结构  11-12
    1.1.2 ZnO的缺陷  12-13
    1.1.3 ZnO的光学性质  13-14
    1.1.4 ZnO的电学性质  14
    1.1.5 ZnO的其他性质  14
  1.2 ZnO的应用  14-26
    1.2.1 透明电极  14-15
    1.2.2 压敏元件  15-17
    1.2.3 气敏元件  17-18
    1.2.4 发光器件  18-24
    1.2.5 紫外探测器  24-25
    1.2.6 太阳能电池  25
    1.2.7 ZnO的问题和挑战  25-26
  1.3 本论文的主要研究工作  26-28
2 常用的生长方法和测试仪器  28-43
  2.1 常用的生长方法  28-31
    2.1.1 脉冲激光沉积法(PLD)  28
    2.1.2 溶胶凝胶法  28
    2.1.3 化学气相沉积法(CVD)  28-29
    2.1.4 溅射法  29-30
    2.1.5 分子束外延(MBE)  30
    2.1.6 喷雾热分解法(Spray PyroIysis)  30
    2.1.7 热蒸发法  30-31
    2.1.8 水热法  31
    2.1.9 自组装法  31
  2.2 本论文使用的PLD薄膜生长实验系统简介  31-36
    2.2.1 脉冲激光沉积(PLD)技术的特点及其生长过程  31-32
    2.2.2 脉冲激光沉积系统  32-35
    2.2.3 用PLD方法制备薄膜的工艺流程  35-36
  2.3 常用测试仪器  36-43
    2.3.1 X射线衍射(XRD)  36-37
    2.3.2 光致发光谱(PL谱)  37-39
    2.3.3 扫描电子显微镜(scanning electron microscope)  39
    2.3.4 透射电子显微镜(TEM)  39-40
    2.3.5 低能电子衍射和反射式高能电子衍射(LEED and RHEED)  40
    2.3.6 X射线能量色散谱(EDX)  40-41
    2.3.7 俄歇电子能谱(AES)  41
    2.3.8 二次离子质谱(SIMS)  41
    2.3.9 卢瑟福背散射技术(RBS)  41
    2.3.10 X射线光电子能谱(XPS)  41-43
3 ZnO/ZnMgO超晶格  43-67
  3.1 引言  43-49
    3.1.1 Zn_(1-x)Mg_xO三元合金的特点  43-44
    3.1.2 Zn_(1-x)Mg_xO三元合金的应用  44-48
    3.1.3 本章的研究重点  48-49
  3.2 无缓冲的ZnO/ZnMgO超晶格  49-57
    3.2.1 样品制备  49-50
    3.2.2 无缓冲的ZnO/ZnMgO超晶格的光致发光研究  50-57
  3.3 有缓冲的ZnO/ZnMgO超晶格  57-66
    3.3.1 样品制备  57-58
    3.3.2 有缓冲的ZnO/ZnMgO超晶格的形貌  58-59
    3.3.3 有缓冲的ZnO/ZnMgO超晶格的XRD谱  59-60
    3.3.4 有缓冲的ZnO/ZnMgO超晶格的光致发光谱的能量  60-62
    3.3.5 有缓冲的ZnO/ZnMgO超晶格的光致发光的方向性  62-66
  3.4 小结  66-67
4 纳米ZnO与多孔MgO  67-81
  4.1 引言  67-70
  4.2 生长在MgO或ZnMgO缓冲层上的的ZnO纳米线  70-76
    4.2.1 样品制备  70-71
    4.2.2 ZnO纳米线的SEM图  71-73
    4.2.3 ZnO纳米线的光致发光谱研究  73-74
    4.2.4 ZnO纳米线的XRD谱  74-75
    4.2.5 ZnO纳米线的生长机理推测  75-76
  4.3 生长在极薄的ZnO缓冲层上的MgO多孔结构  76-80
    4.3.1 样品制备  76-77
    4.3.2 MgO多孔结构的SEM谱  77-78
    4.3.3 MgO多孔结构的XRD谱  78-79
    4.3.4 MgO多孔结构的生长机理推测  79-80
  4.4 小结  80-81
5 ZnO/MgO多层反射膜和AlN/ZnO双层膜  81-92
  5.1 引言  81-83
    5.1.1 ZnO/MgO多层反射膜简介  81-82
    5.1.2 AlN/ZnO双层薄膜简介  82-83
  5.2 ZnO/MgO多层反射膜的制备与特性  83-87
    5.2.1 样品制备  83-85
    5.2.2 ZnO/MgO多层反射膜的透射谱  85-86
    5.2.3 ZnO/MgO多层反射膜的光致发光谱  86-87
  5.3 AlN/ZnO双层膜制备与光致发光谱  87-91
    5.3.1 样品制备  87
    5.3.2 AlN/ZnO双层膜的常温光致发光谱  87-88
    5.3.3 AlN/ZnO双层膜的低温光致发光谱  88-91
  5.4 小结  91-92
结论  92-94
参考文献  94-100
攻读博士学位期间发表学术论文情况  100-101
致谢  101-102
作者简介  102-103

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