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大气CO_2、CH_4和CO浓度资料再分析及源汇研究

作　者: 张芳
导　师: 张小曳；周凌晞
学　校: 中国气象科学研究院
专　业: 气象学
关键词: 本底大气 温室气体 后向轨迹和聚类 时空分布 潜在源区 源和汇
分类号: P402
类　型: 博士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


论文主要对瓦里关多年大气CO2、CH4和CO浓度资料进行了再分析及源汇研究,所使用的CO2、CH4和CO浓度资料的时间段分别为19952008年,20022006年和2004年7月2007年6月。根据历史标定比对实验结果的再分析及再标定实验,校正和更新了CO标准尺度;对多级质量控制方法对有效数据筛选的影响进行了探讨,研究建立了数据处理和质量控制方法,并将大气CO2、CH4和CO浓度时间序列分别更新至X2007、NOAA04和WMO2000的最新尺度。利用局部近似回归法对大气CO2、CH4和CO浓度进行本底值筛分,获得19952008年间CO2浓度的本底数据、源抬升数据和吸收汇数据（受陆地生态系统植被的吸收的影响）分别占了72%±5%、17%±4%和11%±2%;从19952000年到20042008年,源抬升浓度百分比由1415%上升至18%19%,说明瓦里关大气CO2浓度受到人类活动的影响正在逐年增强;吸收汇的数据量比例变化相对稳定（1014%）,反映了近几年瓦里关地区陆地生态系统对CO2吸收汇的作用相对稳定。大气CH4和CO浓度本底数据百分比分别占58%和43%,表明在观测期间受到较强的区域源和汇的影响。19972008年的5d后向轨迹（500hPa）分析表明,影响瓦里关的气流主要来自西部地区,但是夏季主要受到来自东部或东南部气流的影响,且因该类轨迹途径人口密集地区,>90%的为污染气团。典型个例分析显示,不同季节大气CO2、CH4和CO浓度高值与来自青海西北部（尤其是格尔木地区）和瓦里关东南或东部（西宁和兰州一带）的空气团轨迹关系密切;其浓度低值则对应于来自西藏西北部、青海和新疆南部地区的空气团。轨迹聚类统计分析结果也呈类似特征,20022007年大气CO和CH4浓度高值受来自瓦里关东南或东部地区（西宁、兰州一带）气团的影响（夏季尤其明显）,可看作污染扇区;而春、秋和冬季则以来自西北方向的气流为主导,约50%该来向的气团轨迹会抬升CO和CH4浓度,因此并不单纯为污染或清洁气流;来自西藏和青海省南部的气团轨迹对CO2、CH4和CO浓度的抬升几乎无贡献,可看作清洁扇区。本研究中值得注意的是几乎所有来自格尔木地区的轨迹都会使大气CO2、CH4和CO浓度抬升,说明中国西部地区经济发展和能源结构改变对温室气体浓度时空分布的影响;另注意到夏季来自甘肃或宁夏黄河沿岸的农业区（如水稻种植区）气团会使CH4浓度抬升明显,显示了CH4的农业种植来源。冬季瓦里关大气CO2、CH4和CO的抬升浓度两两之间呈显著的正相关（r2>0.7, p<0.01）,说明3者具有相同的来源（如化石燃料和生物质燃烧）。尝试利用CO比值相关法估算的2005年和2006年中国CO2排放量分别为6214.7 Mt和6320.6Mt,与清单统计方法估计的结果接近。CH4排放量分别为16.44 Mt （2005年）和20.11 Mt（2006年）。大气CO2、CH4和CO多年日变化其季节差异性方面,19952008年冬春季节大气CO2浓度呈白天高（高值出现在11:0015:00）,早晨和夜间低的特征,主要是由于植物的光合作用减弱,白天周边居民活动及土壤呼吸释放CO2等使白天浓度高于夜间;研究期间夏季和秋季由于白天陆地生态系统植物吸收CO2的汇增强,且对流旺盛,扩散条件好使其浓度有所稀释,16:0018:00出现一天之中的最小值。CO2浓度的平均日振幅夏季最大（2.3ppm）,春季和冬季最小（都为0.7ppm）,主要与陆地生态系统在不同生长周期与大气之间气体交换的差异有关。大气CH4（2002 2006）和CO（2004年7月2007年6月）浓度多年日变化规律与CO2类似,但是夏季CH4和CO浓度在下午较低的原因与CO2有所不同,前2者主要由于它们与OH的光化学作用很强而导致其浓度较低,而后者则是由于植物的光合作用导致。季节变化方面,19952008年瓦里关大气CO2浓度夏秋低（8月最低）,冬春高（4月最高）,与美国夏威夷Mauna Loa（155.57W , 19.52N , 3397m asl）、德国Schneefernerhaus（47.25N, 10.59E, 2962 m asl）和美国Niwot Ridge（40.05N,105.59W, 3523m asl）总体变化趋势类似,但有一定的相位差异,主要受各站下垫面特征差异及其所在区域源汇相互作用的强弱的影响;20022006年,瓦里关大气CH4浓度在夏季出现高值（68月达到最大值）,冬春较低,而Mauna Loa和Niwot Ridge则完全相反。这是夏季瓦里关地区排放源增强（居民放牧增多）和来自东南部地区污染气团输送的双重作用的结果;而Mauna Loa和Niwot Ridge纬度较低,夏季CH4的光化学作用占主导而使其浓度较低。2004年6月2007年7月,CO浓度春季（3月和4月）最高,秋季（9月和10月）最低,与瑞士Jungfraujoch（46.55N, 7.99E, 3580m asl）、Niwot Ridge和Mauna Loa大体趋势基本一致。瓦里关大气CO2、CH4和CO多年平均季振幅分别约为9.0ppm、11ppb和26ppb,与Mauna Loa、Niwot Ridge和Schneefernerhaus的季振幅有所不同。变化趋势方面,大气CO2本底浓度呈逐年快速增长,瓦里关大气CO2本底浓度增长率从19911995年的+1.3 ppm yr-1（19911994年的CO2数据来自瓦里关flask瓶采样数据）增长到20002004年的约+2.4ppm yr-1,与全球平均状况类似。分别采用以干洁自然大气配制和工业来源的标气进行测试（其CO2浓度范围为350700ppm）,探讨不同技术测量大气CO2浓度时的同位素效应,初步结果表明,当del13C值在自然丰度范围时,其测量偏差△CO2绝对值最小（|△CO2|<1.0ppm）;测量工业源的标气样品（del13C为-9-28‰）时其偏差较大（可高达10ppm）。发现当标气样品的CO2浓度较高时,系统之间的测量偏差呈非线性增加,推测CO2浓度太高和del13C值太负均有可能导致系统之间测量偏差较大。不同技术测量CO2的同位素效应的定量校正尚需进一步的研究。

全文目录


摘要  5-7
ABSTRACT  7-14
第一章 引言  14-32
  第一节 概 述  14-17
    1.1.1 大气中的二氧化碳（CO_2）  14-15
    1.1.2 大气中的甲烷（CH_4）  15
    1.1.3 大气中的一氧化碳（CO）  15-17
  第二节 国内外研究进展  17-30
    1.2.1 观测方法和技术  17-20
    1.2.2 时空分布及变化趋势  20-25
    1.2.3 源汇估算研究  25-30
  第三节 研究内容及意义  30-32
第二章 资料再处理及本底值筛分  32-54
  第一节 数据来源及再处理  32-41
    2.1.1 站点和仪器介绍  32-37
    2.1.2 数据处理及质控影响因素  37-40
    小结  40-41
  第二节 CO浓度尺度校正  41-46
    2.2.1 校正方法  41-44
    2.2.2 实测CO浓度校正前后比较  44-45
    小结  45-46
  第三节 本底值筛分  46-54
    2.3.1 更新的时间序列  46-47
    2.3.2 局部近似回归法  47-49
    2.3.3 本底值筛分结果分析  49-53
    小结  53-54
第三章 大气长距离输送对CO_2、CH_4和CO浓度的影响  54-87
  第一节 典型个例分析  54-62
    3.1.1 HYSPLIT模型简介  54-56
    3.1.2 案例一：短期内CO浓度高值的主要来源  56-57
    3.1.3 案例二：冬季典型气团轨迹对CO_2、CH_4和CO的“同相位正相关”效应  57-61
    小结  61-62
  第二节 轨迹聚类分析  62-71
    3.2.1 聚类算法简介  62
    3.2.2 以CO为例  62-66
    3.2.3 以CH_4为例  66-70
    小结  70-71
  第三节 潜在源区分布（PSCF）分析  71-78
    3.3.1 PSCF模型  71-72
    3.3.2 近10 年瓦里关大气CO_2源区分布概率特征  72-74
    3.3.3 2002~2006 年大气CH_4源区分布概率特征  74-75
    3.3.4 2004~2007 年大气CO源区分布概率特征  75-77
    小结  77-78
  第四节 CO比值相关法估算CO_2 和CH_4 排放量的尝试研究  78-87
    3.4.1 物种间相关性及源汇分析  78-83
    3.4.2 CO比值法估算CO_2和CH_4的排放量尝试  83-86
    小结  86-87
第四章 大气CO_2、CH_4和CO的时空变化规律  87-108
  第一节 大气CO_2、CH_4和CO日变化及其季节差异性  87-95
    4.1.1 CO_2日变化及其季节差异性  87-89
    4.1.2 CH_4日变化及其季节差异性  89-91
    4.1.3 CO日变化及其季节差异性  91-94
    小结  94-95
  第二节 大气CO_2、CH_4和CO季节特征  95-104
    4.2.1 区域源汇对大气CO_2、CH_4和CO季振幅的影响  95-96
    4.2.2 多年平均季节变化-CO_2  96-99
    4.2.3 多年平均季节变化-CH_4  99-100
    4.2.4 多年平均季节变化-CO  100-103
    小结  103-104
  第三节 大气CO_2本底浓度变化趋势  104-108
    4.3.1 CO_2缺测资料的内插、外延  104-105
    4.3.2 CO_2长期变化趋势及逐年增长率  105-107
    小结  107-108
第五章 不同方法测量CO_2浓度的同位素效应初步研究  108-121
  第一节 CO_2测量方法介绍  108-114
    5.1.1 改装的NDIR系统测试  108-112
    5.1.2 CRDS法、FTIR法简介  112-114
  第二节 CO_2浓度测试结果及同位素效应分析  114-120
    5.2.1 实验方法  114-115
    5.2.2 CO_2浓度结果比对分析  115-118
    5.2.3 同位素效应分析  118-120
  小结  120-121
第六章 结论  121-125
参考文献  125-141
攻读博士学位期间(待)发表的学术论文  141-142
致谢  142-143
个人简介  143

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中图分类: > 天文学、地球科学 > 大气科学（气象学） > 一般理论与方法 > 大气化学
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