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Sorption Characteristics of Sulfamethoxazole on Functionalized Carbon Nanotubes

作　者: 张迪
导　师: 宁平；潘波
学　校: 昆明理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 吸附机理贡献竞争吸附补充吸附吸附点位能量分布环境行为
分类号: X50
类　型: 博士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

抗生素类物质的大量使用使其不可避免地进入环境中,它们对水生生物和人体的潜在风险引起了科研人员对抗生素类物质的环境行为和风险评价的特别关注。由于纳米技术的快速发展,使的大量工程纳米材料进入环境,它们可以与包括抗生素在内的有机污染物强烈地相互作用,从而使这些有机污染物的环境行为变的更为复杂。作为工程纳米材料的重要一员,纳米碳管由于完美而规则的结构被公认为研究吸附机理的良好的模型吸附剂。因此,在本研究中我们选取功能化的多壁纳米碳管作为吸附剂,包括羟基化多壁纳米碳管(MH)、羧基化多壁纳米碳管(MC)和石墨化多壁纳米碳管(MG)。同时,选取磺胺甲恶唑作为抗生素类物质的代表,研究其在纳米碳管上的吸附机理。研究发现多种机理在纳米碳管对磺胺甲恶唑的吸附中起作用,但是具体作用机理的贡献并不明确。定量这些作用机理的贡献对预测磺胺甲恶唑的环境行为进而明确其环境风险是至关重要的。通过我们的研究发现,在pH值大约3.7时,磺胺甲恶唑在所有纳米碳管上都显示了较高的吸附；同时,各种纳米碳管对磺胺甲恶唑的吸附强弱顺序为：MH> MG>MC。结合磺胺甲恶唑在不同pH值下的形态分布,这种明显受pH值影响的吸附现象可以用静电作用、憎水性作用和电子供受体作用机理很好的解释。磺胺甲恶唑中性分子对其总体吸附的贡献普遍高于80%。氢键的作用导致磺胺甲恶唑阳离子即使在pH<3.5时对总体吸附也有较为明显的贡献。双酚A对磺胺甲恶唑吸附的抑制程度取决于双酚A与磺胺甲恶唑中性分子的相对浓度,而不是双酚A浓度与磺胺甲恶唑总体浓度之比。这些结果表明,明确主导形态和主导吸附机理对于抗生素类物质的吸附是极为重要的。竞争吸附现象是普遍存在的,一般用竞争者对主导物质的抑制程度来衡量。然而,通过比较主导物质吸附抑制量(△Qpri)与竞争者吸附量(Qsec)之间的关系,可以为系统了解物质间的共吸附提供一个全新的研究视角。因此,试验中选用双酚A作为主导物质,磺胺甲恶唑作为竞争者来研究性质差异较大的物质间的补充吸附与竞争吸附。当双酚A浓度较低时,磺胺甲恶唑的吸附量(Qsec)高于双酚A吸附的抑制量(△Qpri),表明两种物质可以互补的吸附在各自的吸附点位上。随着双酚A浓度的增大,双酚A与磺胺甲恶唑在纳米碳管上分享的重合点位不断增加,导致了△Qpri的增大。能量点位分布计算可以为双酚A与磺胺甲恶唑的竞争吸附提供证据和解释。另外,在双酚A浓度较高时,由于磺胺甲恶唑较低的“堆积效率”,其在纳米碳管上的吸附干扰了双酚A较为规则的吸附,导致了△Qpri普遍的高于Qsec。这些结果表明,在二元吸附体系中竞争吸附与补充吸附现象共存,需要分别探讨两者的发生机理,从而区别各自的吸附机理。环境离子对有机污染物在固体颗粒上吸附的影响被广泛地研究。这些离子的存在使抗生素类物质的环境行为更加复杂。金属离子对有机污染物吸附的影响还不清楚。另外,多数研究主要集中在络合能力较强的重金属离子上,而对于络合能力较弱的碱金属和地壳金属的研究相对有限。另外,很少有研究关注环境阴离子对有机污染物吸附的影响,特别是抗生素类物质。由于这些离子在环境中普遍存在,对它们的研究具有更重要的环境意义。因此,试验中选用阳离子(Ca2+, Cs+)和磷酸盐阴离子来系统地研究其对磺胺甲恶唑在纳米碳管上吸附的影响。这些离子可以切入磺胺甲恶唑本身的吸附机理从而改变磺胺甲恶唑的吸附行为。研究发现,在不同的环境条件下(本实验为不同的pH),阴阳离子的加入对磺胺甲恶唑吸附的影响既有表现为促进的一面又有表现为抑制的一面。对磺胺甲恶唑吸附的总体表观影响取决于促进吸附和抑制吸附两种效应之间的平衡。为预测环境离子对磺胺甲恶唑吸附行为的影响,需要确定不同机理效应对磺胺甲恶唑总体吸附的贡献。

全文目录

Abstract  3-6
摘要  6-9
Index  9-12
Chapter 1 Introduction  12-16
  1.1 Background and significance  12-13
  1.2 Objectives of the study  13
  1.3 Contents of the study  13-14
  1.4 Frame of the study  14-16
Chapter 2 Literature Review  16-37
  2.1 Introduction  16-25
  2.2 Adsorption mechanisms of sulfamethoxazole on solid particles  25-28
  2.3 Competitive adsorption of various chemicals on solid particles  28-32
  2.4 Adsorption of SMX affected by co-existent ions on solid particles  32-36
  2.5 Key issues need to be answered in the study  36-37
Chapter 3 Contribution of Different Sulfamethoxazole Species to Their OverallAdsorption on Functionalized Carbon Nanotubes  37-69
  3.1 Introduction  37-38
  3.2 Materials and methods  38-44
    3.2.1 Materials  38-39
    3.2.2 Batch adsorption experiments  39-41
    3.2.3 Detection of SMX and BPA  41-42
    3.2.4 Data analysis  42-44
  3.3 Results and discussion  44-68
    3.3.1 Stability of SMX at different pHs  44
    3.3.2 SMX speciations and their UV spectra at different pHs  44-46
    3.3.3 Characterization of adsorbents  46-50
    3.3.4 The effects of different aqueous:solid ratio (w/w) on adsorption  50-52
    3.3.5 Adsorption isotherms of SMX on CNTs  52-55
    3.3.6 Possible adsorption mechanisms of SMX on CNTs  55-59
    3.3.7 Contribution of SMX species to the overall adsorption  59-62
    3.3.8 The adsorption of SMX as affected by bisphenol A at different pHs  62-66
    3.3.9 XPS characterization of CNTs after adsorption of SMX  66
    3.3.10 Comparison of SMX adsorption on multi-walled CNTs (MWCNTs) with single-walled CNTs (SWCNTs) and activated carbon (AC)  66-68
  3.4 Environmental implications and conclusions  68-69
Chapter 4 Cosorption of Sulfamethoxazole and Bisphenol A:Their Shared andDifferent Sorption Sites  69-86
  4.1 Introduction  69-70
  4.2 Materials and methods  70-72
    4.2.1 Materials  70
    4.2.2 Batch adsorption experiments  70-71
    4.2.3 Data analysis  71-72
  4.3 Results and discussion  72-85
    4.3.1 Adsorption of SMX and BPA on CNTs at different pHs  72-76
    4.3.2 Competitive adsorption of SMX and BPA on CNTs at different pHs  76-78
    4.3.3 Different preferred adsorption sites of BPA and SMX on CNTs  78-82
    4.3.4 Energy distribution  82-85
  4.4 Conclusions  85-86
Chapter 5 Adsorption of Sulfamethoxazole on Functionalized Carbon Nanotubes asAffected by Cations and Anions  86-101
  5.1 Introduction  86-87
  5.2 Materials and methods  87-89
    5.2.1 Materials  87
    5.2.2 Batch adsorption experiments  87-89
    5.2.3 Detection of SMX and phosphate  89
  5.3 Results and discussion  89-100
    5.3.1 SMX adsorption as affected by metal ions  89-94
    5.3.2 Phosphate adsorption mechanism on CNTs  94-96
    5.3.3 SMX adsorption as affected by phosphate  96-100
  5.4 Conclusions  100-101
Chapter 6 Conclusions and Prospectives  101-103
  6.1 Conclusions  101
  6.2 Prospectives  101-103
Acknowledgements  103-104
Reference  104-122
Appendix 1 List of publications and prizes  122-126
Appendix 2 List of symbols and abbreviations  126-127

Sorption Characteristics of Sulfamethoxazole on Functionalized Carbon Nanotubes

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