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天然镭同位素富集和测定方法及对河口混合过程的示踪研究

作　者: 许博超
导　师: 于志刚
学　校: 中国海洋大学
专　业: 海洋化学
关键词: 镭同位素丙烯腈锰纤维停留时间海底地下水排放(SGD) 河口
分类号: P734.24
类　型: 博士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

河口是海洋初级生产力最高的区域,河口水体停留时间和地下水排放（SGD）通量对河口生态系统具有重要影响。天然镭同位素是研究河口过程的良好示踪工具,在滨岸海洋学研究中发挥着重要作用。分析河口地区各种镭同位素的比活度水平及分布特征,并以之为示踪剂进行水体停留时间和地下水排放通量的计算,是深入研究河口水体混合过程的一种十分有效的方法,可为认识河口地区物质的来源归宿、收支平衡和水体更新能力提供新的视角,为制定合理的生态环境保护措施提供重要的科学依据。本研究首先制备了镭同位素的富集材料—“奥齐”丙烯腈型锰纤维,并应用同步延时计数器（RaDeCC）、γ能谱仪、氡射气闪烁计数器、RAD7测氡仪等仪器对各种镭同位素进行测定,着重研究并建立了RAD测氡仪的实验室校正体系;以此为基础,将辽河口、长江口、黄河口及其邻近海域作为研究区域,分析了研究海域水体中各种天然镭同位素的放射性比活度水平及其分布规律,并利用“镭同位素表观年龄”模型计算了河口水体的停留时间及运移速率,利用²²⁶Ra“质量平衡模型”计算了黄河口海底地下水排放（SGD）的通量,评价了SGD对陆源物质向海输送的贡献。本研究获得的主要结论如下:1)研究制备了“奥齐”丙烯腈型锰纤维,经实验证明是一种优异的镭同位素富集材料。其制备流程简单,反应速度快,且反应节点容易判断。该纤维的各种镭同位素本底值很低。当被富集的水样流速不超过2 L min-1时,纤维对镭同位素的富集效率稳定在95-100%之间,但当流速为2-4 L min-1时,富集效率有较为明显的下降,但仍可保持在90%以上。2)建立了RAD7测氡仪的实验室校正体系,最多可同时校正6台仪器。与美国DURRIDGE公司标准校正体系、美国佛罗里达州立大学Hollow Ridge Cave校正体系进行互较,实验数据在±2%的误差范围内。3)辽河口水体中的²²⁴Ra和²²³Ra随盐度变化呈不保守现象,在盐度为10和26的海域出现了同位素比活度高峰值,结合pH、DO、COD、石油烃、叶绿素、营养盐等参数分析发现,盐度10左右的海区镭同位素高峰值可能是悬浮颗粒物解吸造成,盐度26左右的海区镭同位素高峰值则可能是由滨岸咸水地下水排放等因素造成。辽河口水体的停留时间最大值出现在盐度为14左右的海域,达到8.34天。4)长江口及近海海域的²²⁴Ra的放射性比活度范围为0.42-101.75 dpm 100L^-1,²²³Ra的放射性比活度范围为0.13-4.39 dpm 100L^-1,²²⁶Ra的放射性比活度范围为5.62-12.91 dpm 100L^-1,228Ra的放射性比活度范围为34.28-57.55 dpm 100L^-1,呈近岸高、远岸低和低潮高、高潮低的时空分布特点。在离岸30 km的范围内,水体的停留时间约为18天;但在离岸约60 km处的水体,根据“镭同位素表观年龄”模型计算的水体停留时间却降低为6天左右并保持相对稳定。这一“反常现象”是受到高镭淡水水团影响所致,根据盐度、水温、SPM的剖面分布以及悬浮颗粒物中的过剩²¹⁰Pb、²³⁴Th的分布特征,推测该水团并非来自滨岸海底地下水排放（SGD）,而是来自周边陆源径流。5)黄河口及邻近海域水体中²²⁴Ra、²²³Ra、²²⁶Ra的比活度范围分别为4.17-140.35 dpm 100L^-1、0.70-4.02 dpm 100L^-1、27.71-65.52 dpm 100L^-1,各种镭同位素随盐度的分布均呈现“中间高、两端低”的不保守现象。根据“镭同位素表观年龄”模型计算的水体运移速率,发现9月份黄河水出口门后,大部分水体迅速右转,以5-7 km d^-1的流速向着东南方向流动,经过大约1周的时间到达莱州湾湾顶;另一部分水体向东北方向流动,以小于2 km d^-1的速度汇入渤海中央环流。该区域的海底地下水排放（SGD）通量为0.15-0.67 m³ m^-2 d^-1,约为黄河径流量的3-13倍,由其携带入海的溶解铀和溶解无机氮的通量也显著高于黄河径流输送量,表明SGD是黄河口海区陆源物质入海的重要输送途径,对该海域物质的来源归宿、收支平衡具有不可忽略的影响。

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-12
1 综述  12-34
  1.1 引言  12-13
  1.2 河口区镭的来源与分布  13-15
  1.3 镭同位素的富集  15-17
  1.4 镭同位素的测定  17-19
  1.5 运用镭同位素对水体运移的示踪研究  19-26
  1.6 运用镭同位素对海底地下水排放的示踪研究  26-31
  1.7 主要研究思路  31-34
2 测定仪器与方法  34-47
  2.1 同步延时计数器（RaDeCC）  34-38
  2.2 γ能谱仪  38-40
  2.3 氡射气闪烁计数器  40-42
  2.4 RAD7 测氡仪  42-45
  2.5 ~(226)Ra 测定方法的比较  45-47
3 高效镭同位素富集材料的制备  47-55
  3.1 两种纤维的着色比较实验  47-49
  3.2 “奥齐”丙烯腈纤维  49-50
  3.3 锰纤维的制备  50-52
  3.4 锰纤维空白的检验  52
  3.5 锰纤维吸附性能的检验  52-54
  3.6 本章小结  54-55
4 RAD7 校正体系的建立  55-64
  4.1 系统的组成及工作原理  55-56
  4.2 操作步骤及程序设置  56-58
  4.3 气密性检验  58-59
  4.4 结果与讨论  59-63
  4.5 本章小结  63-64
5 辽河口水体运移的示踪研究  64-72
  5.1 样品采集及测定  65-66
  5.2 ~(224)Ra、~(223)Ra 比活度及比值随盐度的变化  66-69
  5.3 水体停留时间的计算  69-70
  5.4 本章小结  70-72
6 长江口水体运移的示踪研究  72-88
  6.1 样品采集及测定  73-74
  6.2 镭同位素的比活度水平  74-75
  6.3 镭同位素的时空分布特征  75-79
  6.4 计算模型的选择  79-82
  6.5 水体停留时间的计算  82-84
  6.6 低盐高镭水团来源的探讨  84-86
  6.7 本章小结  86-88
7 黄河口水体运移的示踪研究  88-108
  7.1 样品采集及测定  89-91
  7.2 镭同位素的含量及分布  91-94
  7.3 水体停留时间的计算  94-97
  7.4 水体运移方向的探讨  97-100
  7.5 海底地下水排放通量的计算  100-103
  7.6 海底地下水对陆源物质输送的贡献  103-106
  7.7 本章小结  106-108
8 总结  108-110
  8.1 主要研究结论  108-109
  8.2 主要创新点  109-110
参考文献  110-123
博士期间成果  123-124
致谢  124

天然镭同位素富集和测定方法及对河口混合过程的示踪研究

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