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氨基类吸附剂去除水源水中天然有机物的机理研究

作　者: 郑长乐
导　师: 丁绍兰；王家宏
学　校: 陕西科技大学
专　业: 环境工程
关键词: 氨基材料腐殖酸单宁酸吸附再生
分类号: X52
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 75次
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内容摘要

天然有机物（NOM）是动植物在腐败过程中分解产生的有机物,广泛存在于天然水体和土壤中。水中NOM的存在可引起一系列环境和健康问题,因此,水中NOM去除越来越受到人们的关注。氨基类吸附剂对水中NOM具有良好的去除性。本论文以实验室合成的聚苯胺（PAN）和磁性氨基纳米颗粒（Fe₃O₄@ SiO₂-NH₂）为吸附剂,研究其对水源水中NOM（腐殖酸（HA）、单宁酸（TA）为处理对象）的去除效果,溶液初始浓度、吸附时间、溶液pH、离子浓度等各种因素对吸附的影响。通过关联吸附实验分析和吸附剂表征,对吸附机理进行探究。通过实验研究得到以下几点:PAN对TA、HA的吸附:（1）通过化学合成法合成PAN材料。材料比表面积29.97 m2/g,粒径80¹20 nm,等电点5.8,PAN所带胺基以亚胺盐态存在。（2） PAN对TA、HA具有良好的吸附性。实验条件下,PAN对TA、HA的最大吸附量分别为117.6 mg/g和115.0 mg/g,且在300⁴00 min内,基本达到吸附平衡。PAN对TA、HA的吸附等温线可用Langmuir方程很好的拟合,吸附为单层化学吸附。PAN对TA、HA的吸附为吸热反应,吸附自由能D G0<0,说明PAN对TA、HA的吸附可自发进行。不同浓度下、HA和TA的吸附动力学均符合二级动力学方程,且吸附速度随浓度的增加而降低。（3） pH对吸附量的影响明显。实验条件下,PAN对TA的最大吸附量出现在pH 5.8,pH>5.8时,随着pH的增大,吸附量急剧下降;PAN对HA的吸附随着pH的增大而逐渐下降。溶液中盐离子能促进吸附的发生,实验中不同离子对吸附的影响大小顺序为Ca²⁺>K⁺≈Na⁺。（4）以NaOH为脱附剂,可对已吸附HA、TA进行有效脱附。再生3次后,其吸附量不再有明显下降,对HA、TA保持较好的吸附性,具有良好的脱附再生性。Fe₃O₄@SiO₂-NH₂吸附TA:（1） Fe₃O₄@SiO₂-NH₂材料以Fe₃O₄为核,二氧化硅为壳,氨基成功嫁接在材料表面,氨基比重约为9.24%,平均粒径17.9 nm,材料具有良好的磁分离性,可快速磁分离。（2）实验条件下,Fe₃O₄@SiO₂-NH₂对TA的最大吸附量为158.9 mg/g,吸附等温线符合Langmuir方程。不同温度下,Langmuir分离系数RL小于1,说明TA在Fe₃O₄@SiO₂-NH₂上的吸附为有利吸附。TA在Fe₃O₄@SiO₂-NH₂上的吸附较快,300 min内已基本达到吸附平衡,且不同吸附浓度下的动力学均符合二级动力学方程。吸附过程中,边界层扩散对TA的吸附有一定的影响。（3） pH对吸附的影响明显。实验条件下,随着pH的增大,吸附量呈现先升后降的趋势,其最大吸附量出现在pH 6.0。溶液中离子(Na⁺、K⁺、Ca²⁺)能促进吸附的进行,实验中,以Ca²⁺的影响最为明显。（4）使用1M HCl为脱附剂,可实现TA的脱附再生,再生3次后,吸附量不再有明显降低,约为58.6 mg/g,具有良好的脱附再生性。（5）通过Fe₃O₄@SiO₂-NH₂吸附TA前后的C1s和N1s的XPS分析图谱可知,吸附过程中,质子化的氨基与TA分子间的表面配位作用是主要作用机理。由本研究可知,PAN和Fe₃O₄@ SiO₂-NH₂可以有效吸附去除水中NOM,且具有吸附量大,吸附速度快,循环再生性好的优点。吸附主要通过NOM分子与质子化氨基之间的静电作用实现。

全文目录

摘要  5-7
ABSTRACT  7-9
符号说明  9-13
1 绪论  13-21
  1.1 天然有机物介绍  13
  1.2 天然有机物主要危害  13-15
  1.3 吸附法去除天然有机物研究  15-19
    1.3.1 活性炭吸附剂  15-16
    1.3.2 树脂类吸附剂  16-17
    1.3.3 壳聚糖类吸附剂  17-18
    1.3.4 无机矿物质吸附剂  18-19
  1.4 选题目的及研究内容  19-21
    1.4.1 选题目的  19
    1.4.2 研究内容  19-21
2 聚苯胺(PAN)吸附TA、HA  21-38
  2.1 主要试剂和仪器设备  21-22
    2.1.1 主要试剂及规格  21
    2.1.2 主要仪器及规格  21-22
  2.2 标准溶液的配制  22
    2.2.1 单宁酸标准溶液的配制  22
    2.2.2 腐殖酸标准溶液的配制  22
  2.3 标准曲线绘制  22
    2.3.1 TA 标准曲线的绘制  22
    2.3.2 HA 标准曲线的绘制  22
  2.4 PAN 材料的合成与表征  22-23
    2.4.1 PAN 的合成  22
    2.4.2 材料分析及表征  22-23
  2.5 聚苯胺（PAN）吸附TA 的实验方法  23-24
    2.5.1 吸附平衡实验  23
    2.5.2 吸附动力学  23
    2.5.3 pH 对PAN 吸附TA 的影响  23
    2.5.4 盐离子（Na~+、K~+、Ca~(2+)）对吸附的影响  23-24
    2.5.5 脱附再生  24
  2.6 聚苯胺（PAN）吸附HA 的实验方法  24-25
    2.6.1 吸附平衡实验  24
    2.6.2 吸附动力学  24
    2.6.3 pH 对PAN 吸附HA 的影响  24
    2.6.4 盐离子（Na~+、K~+、Ca~(2+)）对吸附的影响  24
    2.6.5 脱附再生  24-25
  2.7 实验结果与分析  25-38
    2.7.1 标准曲线  25
    2.7.2 PAN 材料分析  25-27
    2.7.3 吸附平衡实验  27-31
    2.7.4 吸附动力学  31-34
    2.7.5 pH 对吸附的影响  34-35
    2.7.6 盐离子（Na~+、K~+、Ca~(2+)）对吸附的影响  35-36
    2.7.7 脱附再生实验  36-38
3 Fe_3O_4@ SiO_2-NH_2 对TA 的吸附  38-51
  3.1 材料合成和实验方法  38
    3.1.1 Fe_3O_4@ SiO_2-NH_2 的合成  38
    3.1.2 分析与表征  38
  3.2 实验方法  38-39
    3.2.1 吸附平衡实验  38
    3.2.2 吸附动力学  38
    3.2.3 pH 对吸附TA 的影响  38
    3.2.4 盐离子（Na~+、K~+、Ca~(2+)）对吸附的影响  38-39
    3.2.5 脱附再生  39
  3.3 实验结果与分析  39-51
    3.3.1 材料表征  39-43
    3.3.2 吸附平衡实验  43-44
    3.3.3 吸附动力学  44-46
    3.3.4 pH 对吸附的影响  46-48
    3.3.5 盐离子（Na~+、K~+、Ca~(2+)）对吸附的影响  48-49
    3.3.6 XPS 分析  49-50
    3.3.7 脱附再生实验  50-51
4 实验结论  51-53
  4.1 PAN 对TA、HA 的吸附实验结论  51
  4.2 Fe_3O_4@ SiO_2-NH_2 吸附TA 实验结论  51-53
参考文献  53-61
致谢  61-62
攻读学位期间发表的学术论文目录  62-63

氨基类吸附剂去除水源水中天然有机物的机理研究

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