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TiO_2/膨润土吸附光催化降解气相甲苯及机理研究
作 者: 金苏君
导 师: 沈学优
学 校: 浙江大学
专 业: 环境科学
关键词: TiO2柱撑膨润土 有机膨润土 湿度 竞争吸附 结构 活性
分类号: X51
类 型: 硕士论文
年 份: 2008年
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内容摘要
本文介绍了室内VOCs的浓度水平、健康危害以及VOCs的治理技术。重点阐述光催化的相关内容。包括光催化的原理,纳米TiO2的制备方法,TiO2光催化VOCs的影响因素、存在问题以及吸附光催化降解水体有机污染物的研究,并对室内VOCs治理领域的研究作了展望。本课题以膨润土作为吸附剂,制备了TiO2与膨润土复合型或混合型催化剂。研究了溶胶法的工艺条件对催化剂光催化甲苯的性能的影响,重点探讨了环境湿度对不同比表面积的TiO2柱撑膨润土活性的影响;研究了有机膨润土与光催化剂组成的混合物的催化活性及降解机理,初探了催化剂降解甲苯的中间产物。主要得到以下结论:(1)在溶胶法制备TiO2柱撑膨润土的过程中,钛酸丁酯与乙醇的体积比以及层间的阳离子类型会对催化剂的活性产生较大的影响。另外,与酸性溶胶法相比,酸性溶胶法制备催化剂时,需严格控制溶胶的pH值,制备方法较繁琐。而采用溶胶法,不仅简化了制备过程,而且制备的催化剂的活性也没有降低。(2)采用溶胶法制备了TiO2柱撑膨润土作为光催化剂,探讨了湿度对污染物的活性影响与催化剂的自身结构、催化剂的载体、污染物性质之间的关系。研究表明,在相对湿度为25%~75%的范围内,气相中的水分子与甲苯竞争TiO2柱撑膨润土光催化剂的吸附点位,因此水蒸气抑制了催化剂的活性。催化剂的比表面积越大,对甲苯的吸附性越强,因而表现为对水蒸气的吸附常数越小,抵抗湿度影响的能力越强;将催化剂负载在不同的载体上,相同湿度条件下,得到不同的降解活性;可能是因为相对于甲苯中的水分子,催化剂更容易吸附丙酮中的水分子,因而对甲苯的吸附力比丙酮的更强,造成丙酮的降解受湿度的影响更大。(3)研究阳离子表面活性剂(CPC)改性的有机膨润土与光催化剂的混合物在高湿度条件下的降解特性。在催化降解的初始阶段,可能是因为初始阶段纳米TiO2(P25)表面的污染物含量较多,降解速率主要取决于P25的含量,有机膨润土的促进作用不明显。随着光催化反应时间的延长,催化剂对甲苯的吸附性会影响催化剂对甲苯的降解率。有机膨润土的比表面积较小,对甲苯的吸附不只是表面吸附引起的,主要由分配作用所致。虽然有机膨润土能有效地吸附废气中的有机污染物,促进催化剂的降解活性,但也会阻挡P25对光的吸收,造成负效应。本实验中,有机膨润土与P25的质量比为5:1时,促进效应最强。采用活性炭(AC)吸附反应气体中的有机物,CS2超声萃取AC,萃取液进GC-MS分析,测出甲苯降解的中间产物苯甲醛。
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全文目录
中文摘要 6-8 ABSTRACT 8-10 第一章 室内VOCs的污染及治理技术的研究现状 10-31 一、室内VOCs的污染现状 10-12 二、室内VOCs的处理技术 12-20 1、吸附法 13 2、等离子体法 13 3、催化燃烧法 13-14 4、TiO_2光催化 14-20 4.1 光催化原理 14-15 4.2 TiO_2粒子的制备方法 15-16 4.3 气相光催化性能的影响因素研究 16-20 4.4 TiO_2降解VOCs存在的问题及展望 20 三、吸附光催化在水体中的研究现状 20-22 1、催化剂类型 21 2、促进机理 21-22 2.1 对催化剂吸附性的影响 21-22 2.2 对TiO_2结构的影响 22 四、小结与展望 22-23 五、本课题研究目的和内容 23-24 1、研究目标 23-24 2、研究内容 24 参考文献 24-31 第二章 溶胶法制备的吸附光催化剂及其对甲苯的降解 31-38 1、实验部分 31-33 1.1 材料和仪器 31 1.2 催化剂制备方法 31-32 1.3 TiO_2含量的测定 32 1.4 比表面积的测定 32 1.5 光催化降解 32-33 1.6 甲苯的测定 33 2、结果与讨论 33-36 2.1 钛酸丁酯与乙醇的体积比对活性的影响 33-35 2.2 膨润土层间阳离子对活性的影响 35-36 3、小结 36 参考文献 36-38 第三章 湿度对气相污染物光催化降解的影响 38-52 1、实验部分 38-39 1.1 材料和仪器 38 1.2 结构分析 38 1.3 催化剂吸附性能 38-39 2、结果与讨论 39-48 2.1 煅烧温度对催化剂结构的影响 39-40 2.2 湿度对不同煅烧温度的复合催化剂光催化甲苯活性的影响 40-45 2.3 载体对光催化活性的影响 45-47 2.4 湿度对复合催化剂光催化气相丙酮的活性的影响 47-48 3、小结 48-49 参考文献 49-52 第四章 混合法制备的吸附光催化剂及其对气相甲苯的降解 52-64 1、实验部分 52-53 1.1 材料和仪器 52-53 1.2 CPC改性有机膨润土的制备 53 1.3 催化剂结构的表征 53 1.4 催化降解 53 1.5 中间产物的分析 53 2、结果与讨论 53-61 2.1 以有机膨润土与P25的混合物为光催化剂降解甲苯 53-60 2.2 以有机膨润土与TiO_2柱撑Al土的混合物为光催化剂降解甲苯 60-61 2.3 中间产物的初步研究 61 3、小结 61-62 参考文献 62-64 第五章 研究结论、创新点及展望 64-68 一、研究结论 64-66 1、溶胶法的工艺条件对催化剂性能的影响 64 2、湿度对TiO_2柱撑膨润土光催化气相污染物的活性的影响 64-65 3、有机膨润土与催化剂的混合物的催化活性及降解机理 65-66 二、创新点 66 三、展望 66-68 攻读硕士学位期间完成的论文及其它工作 68-69 致谢 69
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 大气污染及其防治
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