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Ag/TS-1的制备、改性及其丙烯气相环氧化性能
作 者: 刘冠锋
导 师: 郭新闻
学 校: 大连理工大学
专 业: 工业催化
关键词: Ag/TS-1 丙烯 环氧化作用 环氧丙烷 KOH
分类号: TQ203
类 型: 硕士论文
年 份: 2007年
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内容摘要
环氧丙烷(Propylene Oxide,PO)是一种重要的有机化工原料,可用来生产不饱和聚酯树脂、聚氨酯、表面活性剂等重要原料,广泛应用于化工、轻工、医药、食品、纺织等行业。到目前为止,工业上现有的环氧丙烷生产方法有氯醇法和Halcon法,前者污染严重,而后者投资规模大,并且产品经济性受到联产品销路的影响。丙烯气相环氧化法生产环氧丙烷是目前研究的一个热点,具有环境友好,操作条件温和等特点。本论文研究了以强碱溶液KOH、NaOH为沉淀剂制备Ag/TS-1催化剂,以丙烯、空气、氢气为原料在常压下考察了丙烯气相环氧化性能。首先考察了采用K2CO3(aq)、KOH(aq)、NaOH(aq)等不同沉淀剂制备的Ag/TS-1催化剂的反应性能,KOH溶液浓度以及Ag负载量的影响。其次,采用NaOH(aq)为沉淀剂制备了Ag/TS-1,用一定浓度含碱金属(K,Rb,Cs)的碳酸盐溶液浸渍改性,讨论了碱金属碳酸盐溶液浸渍改性对该反应的影响。此外,还对于采用KOH(aq)为沉淀剂制备的Ag/TS-1催化剂有效Ag物种的存在位置进行了初步研究,得到如下结论:1、强碱KOH和NaOH溶液也可以作为制备Ag/TS-1的沉淀剂,并且以KOH为沉淀剂制备的Ag/TS-1催化剂的丙烯气相环氧化性能优于以NaOH和K2CO3为沉淀剂制备的Ag/TS-1催化剂,具有很好的稳定性。2、以KOH溶液为沉淀剂制备Ag/TS-1时,Ag的负载量对丙烯气相环氧化反应影响较大,当Ag的负载量为1wt%时,效果最佳。3、沉淀剂KOH的浓度对制备的Ag/TS-1催化剂的丙烯气相环氧化性能影响很大,0.05mol/L为最佳浓度。4、以NaOH为沉淀剂制备的Ag/TS-1催化剂,用一定浓度的碱金属(K,Rb,Cs)碳酸盐溶液浸渍改性后,反应稳定性都有所提高,尤其以K2CO3浸渍改性后的催化剂稳定性最高。
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全文目录
摘要 4-5 Abstract 5-8 引言 8-9 第一章 文献综述 9-26 1.1 环氧丙烷概述 9 1.2 目前环氧丙烷的工业生产状况 9-11 1.3 丙烯环氧化反应的研究现状 11-25 1.3.1 H_2O_2为氧化剂 11-13 1.3.2 有机氢过氧化物为氧化剂 13 1.3.3 分子氧为氧化剂的丙烯环氧化研究现状 13-25 1.4 论文的选题背景及主要研究内容 25-26 1.4.1 论文的选题依据 25 1.4.2 论文特色及主要研究内容 25-26 第二章 实验部分 26-31 2.1 仪器设备及试剂药品 26 2.2 催化剂性能评价 26-28 2.3 Ag/含钛分子筛的催化剂的制备 28 2.3.1 含钛载体的制备 28 2.3.2 负载型银催化剂的制备 28 2.4 催化剂改性 28-29 2.4.1 K_2CO_3浸渍改性 28-29 2.4.2 Rb_2CO_3浸渍改性 29 2.4.3 Cs_2CO_3浸渍改性 29 2.5 催化剂物性表征 29-31 第三章 K_2CO_3为沉淀剂制备Ag/TS-1催化剂的丙烯气相环氧化反应性能研究 31-33 3.1 不同载体及负载方法对丙烯气相环氧化性能的影响 31 3.2 不同Ag负载量对丙烯气相环氧化性能的影响 31-32 3.3 小结 32-33 第四章 以KOH为沉淀剂制备的Ag/TS-1的丙烯气相环氧化性能 33-43 4.1 Ag/TS-1催化剂的丙烯气相环氧化反应性能 33-37 4.1.1 沉淀剂种类的影响 33-34 4.1.2 Ag负载量的影响 34-36 4.1.3 沉淀剂浓度的影响 36-37 4.2 Ag/TS-1催化剂的表征 37-42 4.3 小结: 42-43 第五章 催化剂的改性 43-51 5.1 碱金属氧化物改性后催化剂丙烯环氧化性能 43-47 5.1.1 K_2CO_3溶液浸渍改性 43-44 5.1.2 Rb_2CO_3溶液浸渍改性 44-46 5.1.3 Cs_2CO_3溶液浸渍改性 46-47 5.2 碱金属氧化物改性后催化剂的物性表征 47-50 5.2.1 Uv-sia表征结果 47-48 5.2.2 FT-IR表征结果 48-49 5.2.3 XRD表征结果 49-50 5.3 小结 50-51 第六章 有效Ag物种的存在位置研究初探 51-53 6.1 以未烧掉模板剂TS-1为载体制备的Ag/TS-1的丙烯环氧化性能 51 6.2 以烧掉模板剂TS-1为载体制备的Ag/TS-1的丙烯环氧化性能 51-53 结论 53-54 参考文献: 54-60 攻读硕士学位期间发表学术论文情况 60-61 致谢 61-62
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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 一般性问题 > 化学反应过程
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