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钛硅分子筛催化氧化脱除硫化物的研究

作　者: 赵丽霞
导　师: 李钢
学　校: 大连理工大学
专　业: 工业催化
关键词: 钛硅分子筛噻吩类硫化物氧化脱硫四丙基氢氧化铵改性
分类号: TQ511
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
下　载: 205次
引　用: 6次
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内容摘要

世界各国为加强对环境污染的控制，不断提出更加严格的液体燃料含硫标准。面对不断降低的硫含量，传统加氢工艺受到挑战。目前，氧化脱硫法由于其反应条件温和、设备简单、脱硫效果好，成为研究的热点。本文以钛硅分子筛为催化剂，双氧水为氧化剂，对同时含有噻吩、苯并噻吩、二苯并噻吩和4，6-二甲基二苯并噻吩多种硫化物的模拟燃料进行了氧化脱硫研究。考察了反应温度、催化剂孔径及种类对脱硫结果的影响。研究得出如下结论：提高反应温度可明显提高硫化物的脱除率，并且可以缩短反应达到平衡的时间；采用较大孔径的Ti-HMS分子筛做催化剂可以提高大分子硫化物4，6-二甲基二苯并噻吩的氧化脱除率；对于含大分子硫化物较多的模拟燃料，单独采用中孔分子筛Ti-HMS做催化剂即可达到较好的脱硫效果；对于含小分子硫化物较多的模拟燃料，以Ti-HMS与微孔分子筛TS-1的混合物或中微孔复合分子筛Ti-WMS做催化剂脱硫效果更好。另外，本文采用有机碱四丙基氢氧化铵（TPAOH）对微米TS-1进行碱改性，以改性后的TS-1为催化剂，H₂O₂为氧化剂，对含有2-甲基噻吩的正辛烷模拟燃料进行氧化脱硫研究。采用XRD、UV-Vis、TEM、N₂物理吸附等手段对改性前后的样品进行表征。考察了TPAOH浓度、改性温度以及改性时间对微米TS-1氧化脱除2-甲基噻吩性能的影响。结果表明，与未改性的样品相比，改性后的TS-1骨架结构未发生明显变化，骨架钛和非骨架钛含量略有降低，并且生成一些尺寸约为1.4nm和40-60nm的孔，比表面积和孔容增加。TPAOH改性后TS-1对2-甲基噻吩的脱除率由改性前的70.5％提高到93.9％。最佳改性条件为：TPAOH的浓度0.4mol／l，改性温度413K，改性时间24h。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
引言  9-26
  1.1 液体燃料中硫化物的种类及分布  10-11
  1.2 液体燃料中硫化物的危害  11-12
  1.3 液体燃料含硫标准  12
  1.4 加氢脱硫方法  12-13
  1.5 非加氢脱硫方法的研究介绍  13-16
    1.5.1 吸附脱硫法  13-15
    1.5.2 生物脱硫法  15
    1.5.3 烷基化脱硫法  15-16
    1.5.4 膜分离脱硫法  16
    1.5.5 氧化脱硫法  16
  1.6 氧化脱硫法的研究现状  16-24
    1.6.1 氧化脱硫法的研究背景  16-17
    1.6.2 氧化脱硫法的理论基础  17-18
    1.6.3 氧化脱硫法的研究进展  18-24
  1.7 钛硅分子筛催化氧化反应概况  24-25
  1.8 课题选择  25-26
2 实验方法  26-28
  2.1 实验试剂  26
  2.2 催化剂的制备  26
  2.3 催化剂的表征  26-27
  2.4 催化氧化脱硫反应体系  27-28
3 钛硅分子筛催化氧化脱除混合硫化物研究  28-43
  3.1 引言  28-29
  3.2 Ti-HMS催化氧化脱硫  29-34
    3.2.1 混合硫化物氧化脱硫  29-31
    3.2.2 温度的影响  31-32
    3.2.3 Ti-HMS孔径的影响  32-34
  3.3 TS-1 + Ti-HMS催化氧化脱硫  34-37
  3.4 Ti-WMS催化氧化脱硫  37-41
  3.5 Ti-SBA-15催化氧化脱硫  41-42
  小结  42-43
4 四丙基氢氧化铵改性TS-1催化氧化脱除2-甲基噻吩研究  43-52
  4.1 引言  43
  4.2 TPAOH改性微米TS-1催化剂表征  43-47
  4.3 TPAOH改性对微米TS-1催化氧化脱除2-甲基噻吩性能的影响  47-51
    4.3.1 改性剂浓度的影响  47-48
    4.3.2 改性温度的影响  48-49
    4.3.3 改性时间的影响  49-51
  小结  51-52
结论  52-53
参考文献  53-59
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  59-60
致谢  60-61

钛硅分子筛催化氧化脱除硫化物的研究

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