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纳米氧化镁负载钌基催化剂的微波制备及其表面性态研究
作 者: 邵红
导 师: 霍超;蒋华江
学 校: 浙江工业大学
专 业: 工业催化
关键词: 微波技术 纳米氧化镁 钌基氨合成催化剂 表面活性剂
分类号: O643.36
类 型: 硕士论文
年 份: 2007年
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内容摘要
本文运用微波技术制备了纳米氧化镁,并以其为载体制备了一系列的钌基氨合成催化剂,进而考察了制备条件对其催化剂活性的影响。通过先进仪器对纳米氧化镁及其负载钌基催化剂进行了BET、XRD、SEM、EDS、CO脉冲吸附等表征,并用高压微型催化反应系统对催化剂的活性进行了评价,得到如下结论:微波条件下制各的氧化镁,其表面形貌显现了更为均匀的分布,且具有更大的比表面积和更多的微孔结构,平均粒径为30-60nm左右,为纳米氧化镁,适宜做钌基催化剂的载体。对常规方法和微波技术制备的添加钡助剂的纳米氧化镁进行XRD分析。分析结果显示,微波技术制备的纳米氧化镁中,出现了较强的BaCO3的衍射峰。通过大量单因素实验,微波制备纳米氧化镁的适宜条件为:微波作用功率270W;作用时间30-40min;镁与氨水摩尔比为1∶8-1∶10;镁与钡摩尔比为1∶0.20;氢氧化镁焙烧温度为600℃;用稀氨水洗涤比用有机溶剂洗涤,更有利于其负载钌基催化剂活性的提高。通过正交实验对制备条件进一步优化,结果与单因素实验所得结论基本一致。对Mg(OH)2样品进行的TG/DSC热分解测试结果表明:Mg(OH)2的分解峰发生在342.3℃,其热分解主要发生在273-427℃之间,失重达到25.92%。根据纳米氧化镁晶粒大小随温度和时间的生长情况,得到纳米氧化镁晶粒生长的动力学方程为:G4=6.51×106 t exp(-39700/RT)nm4·h-1。无论是在制备纳米氧化镁的过程中,还是在浸渍钌活性组分的过程中,加入表面活性剂,均使得钌基催化剂的表面形态趋于更均匀、光滑,前者更形成了球状颗粒,而钌催化剂的活性也有不同程度地提高。如在制备纳米氧化镁的过程中,添加OP-10后,在475℃,10 MPa和10000 h-1条件下,其催化剂出口氨浓度达到11.38%,比未添加表面活性剂时的钌基催化剂活性提高了17%。
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全文目录
摘要 3-4 ABSTRACT 4-8 第一章 绪论 8-10 第二章 文献综述 10-34 2.1 开展氨合成催化剂研究的意义 10-11 2.2 熔铁基氨合成催化剂的研究与发展 11-12 2.3 钌基氨合成催化剂的研究现状及存在的问题 12-26 2.3.1 钌基氨合成催化剂的研究 12-13 2.3.2 钌基氨合成催化剂的催化原理 13 2.3.3 钌前驱体的研究 13-16 2.3.4 助剂的选择及其作用机理研究 16-20 2.3.5 载体的选择及其作用机理研究 20-25 2.3.6 钌基氨合成催化剂制备条件的研究 25-26 2.4 微波技术在催化剂制备中的应用研究 26-34 2.4.1 分子筛的微波合成 27-29 2.4.2 微波在催化剂合成中的应用 29 2.4.3 微波在催化剂干燥中的应用 29-30 2.4.4 微波技术在负载型催化剂制备中的应用 30-34 第三章 实验部分 34-40 3.1 主要仪器设备及试剂 34 3.2 纳米氧化镁及其钌基催化剂的制备 34-35 3.2.1 纳米氧化镁载体的制备 34-35 3.2.2 钌基催化剂的制备 35 3.3 催化剂的活性表征 35-38 3.4 催化剂表面性态的表征 38-40 第四章 纳米氧化镁载体制备条件的研究 40-50 4.1 微波技术对纳米氧化镁载体表面形貌的影响 41-42 4.2 微波技术对纳米氧化镁载体物相结构的影响 42 4.3 微波作用时间对纳米氧化镁负载钌基催化剂活性的影响 42-43 4.4 微波功率对纳米氧化镁表面性态及其负载钌基催化剂活性的影响 43-45 4.5 氨水用量对纳米氧化镁负载的钌基催化剂活性的影响 45-46 4.6 助剂 Ba 对纳米氧化镁表面性态及其负载钌基催化剂活性的影响 46-47 4.7 不同溶剂洗涤对纳米氧化镁表面性态及其负载钌基催化剂活性的影响 47-48 4.8 不同焙烧温度对纳米氧化镁表面性态及其负载钌基催化剂活性的影响 48-49 4.9 本章小结 49-50 第五章 微波制备纳米氧化镁的正交设计及动力学研究 50-60 5.1 用正交法研究微波制备纳米氧化镁的最佳条件 50-54 5.1.1 正交实验的数据处理与分析 51-52 5.1.2 纳米氧化镁的表面形貌及其组成与其负载钌基催化剂活性的关系 52-54 5.2 微波制备纳米氧化镁动力学研究 54-59 5.2.1 Mg(OH)_2 热分解动力学研究 54-56 5.2.2 纳米 MgO 晶体生长动力学 56-59 5.2.2.1 晶粒生长动力学的唯象理论 56-57 5.2.2.2 纳米氧化镁晶粒生长动力学方程 57-59 5.3 本章小结 59-60 第六章 表面活性剂对纳米氧化镁负载钌催化剂活性的影响 60-71 6.1 表面活性剂的性质 60-61 6.2 添加表面活性剂对纳米 MgO 负载钌基催化剂表面性态及其活性的影响 61-67 6.2.1 加入不同表面活性剂浸渍的催化剂的表面形貌 62 6.2.2 添加不同种类表面活性剂浸渍对 MgO 负载钌基催化剂活性及其表面织构的影响 62-64 6.2.3 添加不同浓度的表面活性剂浸渍对钌催化剂活性的影响 64-65 6.2.4 添加表面活性剂浸渍对不同钌含量的催化剂活性的影响 65-67 6.3 添加表面活性剂制备纳米 MgO 对其表面性态及其负载钌基催化剂活性的影响 67-70 6.3.1 添加不同种类表面活性剂对纳米氧化镁表面形貌的影响 68 6.3.2 添加不同种类表面活性剂对纳米 MgO 表面性能及其负载钌基催化剂活性的影响 68-69 6.3.3 添加不同浓度的 PEG-6000 对纳米 MgO 负载钌基催化剂活性的影响 69-70 6.4 本章小结 70-71 第七章 结论与展望 71-73 7.1 结论 71-72 7.2 展望 72-73 参考文献 73-77 致谢 77-78 作者简介 78
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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