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非晶态合金催化剂的制备及其加氢性能的研究

作　者: 王文静
导　师: 严新焕
学　校: 浙江工业大学
专　业: 应用化学
关键词: 非晶态合金 卤代硝基苯 加氢 超临界二氧化碳
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2004年
下　载: 239次
引　用: 6次
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内容摘要


近年来，伴随着对环境保护意识的不断提高，对化学生产工艺的绿色化要求也提上日程。非晶态合金(amorphous alloy)是一类具有长程无序而短程有序的新材料，其独特的结构导致了优良的催化性能，如反应活性好、选择性高和抗硫中毒能力强。尤其是在制备过程中环境污染较少，符合当今化工生产的发展趋势，而日益引起人们的重视。 目前，对非晶态合金催化剂的研究尚处于初始阶段，国内外同类研究工作大多为应用性研究。在已有的报道中，非晶态合金主要用于苯甲醛、葡萄糖、环戊二烯、己二腈、苯、丙烯腈、糠醛、硝基苯等加氢。非晶态合金催化剂用于卤代硝基苯的加氢还未见报道。 本论文用化学还原法制备了超细和负载型非晶态合金催化剂考察了多种制备参数对非晶态催化剂性能的影响。运用XRD、TEM、SEM、SAED分析手段研究了非晶态合金催化剂的表面性质。通过对多种卤代硝基苯加氢评价，非晶态合金催化剂表现出了优于Raney Ni的活性和选择性。讨论了Ni-B非晶态催化剂的催化性能与其结构之间的关系并与其他Ni基催化剂进行了比较。研究结果表明，该催化剂不仅具有较高的催化活性，而且对卤代芳胺的选择性较高，脱卤率大多均小于4％，有潜在的工业化应用前景。 超临界流体(Supercritical fluids)是公认的环境友好型化学反应溶剂。近十几年来超临界二氧化碳(Supercritical carbon dioxide)作为加氢溶剂吸引了人们的目光。超临界二氧化碳具有高度的可压缩性，压力在很小的范围内发生变化就会引起密度等在较大范围内的改变。至今还未见有非晶态催化剂在超临界二氧化碳中卤代硝基苯的加氢研究。本论文中还初步研究了非晶态合金催化剂用于超临界二氧化碳中的加氢反应。对超临界二氧化碳中进行邻氯硝基苯加氢的反应进行探索。

全文目录


摘要  3-5
Abstract  5-10
第一章 研究背景  10-34
  1.1 催化加氢概况  10-15
    1.1.1 氢化催化剂  10-13
    1.1.2 加氢反应的影响因素  13-14
    1.1.3 加氢催化剂的发展  14-15
  1.2 非晶态合金催化剂  15-32
    1.2.1 非晶态合金的发展简史  15
    1.2.2 非晶态合金的特点  15-16
    1.2.3 非晶态合金的分类  16-17
    1.2.4 非晶态合金的制备  17-20
    1.2.5 非晶态合金的表征  20-23
    1.2.6 非晶态合金催化剂的应用  23-32
      1.2.6.1 催化加氢反应  23-31
      1.2.6.2 催化脱氢反应  31
      1.2.6.3 催化氧化反应  31
      1.2.6.4 电催化反应  31-32
  1.3 本论文的研究方案  32-34
第二章 实验部分  34-40
  2.1 实验原料  34-35
  2.2 非晶态合金催化剂的制备  35-36
    2.2.1 纯态非晶态合金催化剂的制备  35
    2.2.2 负载型非晶态合金催化剂的制备  35-36
  2.3 催化剂的干燥  36-37
  2.4 催化剂的物性表征  37-38
    2.4.1 非晶态结构的确定  37
    2.4.2 催化剂表面形态观察  37-38
  2.5 催化剂的活性评价  38-39
    2.5.1 反应条件  38
    2.5.2 操作步骤  38
    2.5.3 分析方法  38-39
  2.6 本章小结  39-40
第三章 催化剂最佳制备条件的确定  40-46
  3.1 反应原料的选择  40-42
    3.1.1 还原剂的选择  40
    3.1.2 金属盐的选择  40-42
    3.1.3 溶剂的影响  42
  3.2 原料配比的选择  42-43
  3.3 溶液PH值及反应温度的确定  43-45
  3.4 本章小结  45-46
第四章 非晶态合金催化剂用于卤代硝基苯液相加氢性能的研究  46-63
  4.1 研究背景  46-50
  4.2 二组分非晶态合金催化剂用于卤代硝基苯加氢研究  50-56
    4.2.1 实验部分  50-51
    4.2.2 非晶态Ni-B催化剂加氢活性与选择性的研究  51-54
    4.2.3 加氢温度对非晶态Ni-B催化剂性能的影响  54-55
    4.2.4 二组分非晶态催化剂用于邻氯硝基苯加氢的比较  55-56
  4.3 添加第三组分对非晶态合金催化性能的影响  56-58
    4.3.1 实验部分  56-57
    4.3.2 三组分非晶态合金催化剂的加氢研究  57-58
  4.4 负载型非晶态合金催化剂用于卤代硝基苯加氢的研究  58-62
    4.4.1 实验部分  58-59
    4.4.2 Pd-B／γ-Al_2O_3催化剂加氢研究  59-62
  4.5 本章小结  62-63
第五章 非晶态催化剂用于超临界加氢的探索性研究  63-70
  5.1 研究背景  63-64
  5.2 实验部分  64-66
    5.2.1 催化剂的制备  64
    5.2.2 超临界加氢装置的建立及操作  64-66
  5.3 结果讨论  66-68
  5.4 本章小结  68-70
第六章 结论与展望  70-72
  6.1 实验结论  70-71
  6.2 展望  71-72
参考文献  72-78
致谢  78-79
个人简历  79

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 催化剂（触媒）
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