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甲苯液相催化氧化动力学和反应器网络模拟与优化
作 者: 张楠
导 师: 陈纪忠
学 校: 浙江大学
专 业: 化学工程
关键词: 甲苯 液相催化氧化 动力学 反应器模型 超结构法 优化
分类号: TQ203.2
类 型: 硕士论文
年 份: 2007年
下 载: 268次
引 用: 2次
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内容摘要
甲苯液相催化氧化生产苯甲酸和苯甲醛的工艺是是对环境友好的生产工艺。本论文在搅拌釜反应器中,以甲苯为原料,环烷酸钴、环烷酸锰和环烷酸镍按一定量配比的混合物为催化剂,苯甲醛为引发剂,对甲苯液相催化氧化过程进行了动力学研究。在一定催化剂含量和金属配比的条件下,实验研究了搅拌速率、反应温度和苯甲醛的初始添加量对反应过程的影响,得到了不同温度下的动力学曲线,提出和建立了较完整的甲苯液相催化氧化的反应网络和动力学模型,并根据动力学实验结果确定了甲苯液相氧化反应动力学模型参数。在反应动力学模型和流动模型研究的基础上,对某厂甲苯液相催化氧化反应装置建立了反应器模型,将模型模拟结果与工业现场数据进行比较,验证了模型的正确性和实用性。进而考察了甲苯进液量,反应温度,系统压力,进气温度,进液温度对原料转化率,产物选择性和产量的影响。结果表明:甲苯进液量增加导致转化率减小,选择性降低,产量先增加后减小出现一极大值;系统压力的增加将导致转化率增加,选择性提高,苯甲酸产量增加,苯甲醛产量下降;反应温度的增加将导致转化率增加,选择性提高,苯甲酸产量增加,苯甲醛产量下降;进气温度和进液温度对生产指标的影响不明显。最后,以所建立的多釜串联反应器模型为平台,采用超结构法和目标类方法相结合的方法,在分析CSTR反应器网络的有效性和简捷性的基础上,理论分析基于CSTR与PFR反应器网络的超结构及其数学模型。依据甲苯液相氧化反应网络优化的多等级多层次优化策略,对所构造的超结构模型进行求解计算,得到了较好的优化结果,有效地给出最优的反应器网络结构以及相应的流程结构参数,且得到的最优反应器网络简单、实用。从而达到了对甲苯液相氧化流程重新进行优化设计,寻找在生产苯甲酸的同时,副产苯甲醛,实现弹性操作,以适应市场终端变化,提高经济效益的设计改造目的。
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全文目录
摘要 3-4 Abstract 4-5 目录 5-8 第一章 绪论 8-12 1.1 引言 8-9 1.2 苯甲酸生产工艺简介 9-11 1.2.1 甲苯氧化法 9-10 1.2.2 苯次甲基三氯水解法 10 1.2.3 邻苯二甲酸酐脱羧法 10-11 1.3 课题的提出 11-12 第二章 文献综述 12-31 2.1 苯甲酸和苯甲醛简介 12-13 2.2 甲苯氧化生产苯甲酸工艺 13-15 2.2.1 甲苯液相氧化法 13-15 2.2.2 甲苯气相氧化法 15 2.3 甲苯液相氧化催化剂 15-18 2.3.1 甲苯液相氧化常用催化剂 15 2.3.2 Co催化剂体系及其作用机理 15-17 2.3.3 甲苯液相氧化新催化体系 17-18 2.4 甲苯液相催化氧化反应机理和动力学研究 18-23 2.4.1 甲苯液相催化氧化反应机理 18-19 2.4.2 甲苯氧化反应动力学研究进展 19-21 2.4.3 其它烃类化合物氧化动力学模型 21-23 2.4.3.1 环己烷液相氧化动力学模型 21-22 2.4.3.2 对二甲苯液相氧化动力学模型 22-23 2.5 烃类液相氧化过程的计算机模拟 23-24 2.5.1 环己烷氧化过程的计算机模拟 23-24 2.5.1.1 串联环流式反应器的计算机模拟 23 2.5.1.2 串联鼓泡式反应器的计算机模拟 23-24 2.5.2 对二甲苯氧化过程的计算机模拟 24 2.6 反应器网络的综合优化方法 24-29 2.6.1 基于过程特征的方法 25-26 2.6.1.1 可得区法 25 2.6.1.2 导数分析法 25-26 2.6.2 超结构优化法 26-27 2.6.2.1 超结构的选取 26-27 2.6.2.2 数学模型的建立及求解 27 2.6.3 目标类方法 27-29 2.6.3.1 目标法 27-28 2.6.3.2 构造目标法 28 2.6.3.3 构造MINLP法 28-29 2.6.4 应用实例 29 2.7 本课题的研究内容 29-31 第三章 甲苯液相氧化反应的动力学研究 31-55 3.1 引言 31-32 3.2 实验装置与过程 32-34 3.2.1 实验材料 32 3.2.2 实验装置 32-34 3.3 反应产物的分析 34-35 3.4 结果与分析 35-43 3.4.1 传质影响的消除和搅拌速率的选择 35-38 3.4.2 添加苯甲醛的考察 38-42 3.4.3 甲苯液相催化氧化动力学 42-43 3.5 甲苯液相催化氧化反应网络和动力学模型 43-54 3.6 本章小结 54-55 第四章 甲苯液相氧化反应器数学模型 55-89 4.1 概述 55-58 4.1.1 产物简介 55 4.1.2 反应温度 55-57 4.1.3 系统压力 57 4.1.4 氧含量 57 4.1.5 设计参数 57-58 4.2 动力学模型 58-59 4.3 反应器的流动模型 59 4.4 物料衡算 59-61 4.5 热量衡算 61-64 4.6 热平衡过程中甲苯与水蒸发量的确定 64-67 4.7 反应热的确定 67 4.8 模拟计算 67-69 4.9 计算结果与讨论 69-88 4.9.1 甲苯液相催化氧化反应器模型的验证 69-70 4.9.2 甲苯液相催化氧化反应器模型可靠性的检验 70-72 4.9.3 各操作参数单因素对转化率,选择性,产量的影响 72-88 4.9.3.1 甲苯进液量的影响 72-76 4.9.3.2 系统压力的影响 76-79 4.9.3.3 反应温度的影响 79-82 4.9.3.4 进液温度的影响 82-85 4.9.3.5 进气温度的影响 85-88 4.10 本章小结 88-89 第五章 甲苯液相氧化反应器网络的优化设计 89-110 5.1 引言 89-90 5.2 甲苯液相氧化流程的多等级多层次优化策略 90-94 5.3 反应器网络的超结构优化 94-100 5.3.1 甲苯液相氧化反应网络超结构的建立 95-98 5.3.1.1 CSTR对常用反应器的替代方案 95-98 5.3.1.2 基于CSTR与PFR的反应器网络超结构 98 5.3.2 反应器网络超结构的数学模型 98-100 5.3.2.1 CSTR反应单元 98-99 5.3.2.2 PFR反应单元 99-100 5.4 反应器网络超结构数学模型的求解 100-104 5.4.1 整型变量的连续化 101-102 5.4.2 非线性问题的求解 102 5.4.3 混合整型非线性规划的算法描述 102-104 5.5 优化结果与讨论 104-108 5.5.1 目标函数的确定 104-107 5.5.2 优化结果与比较 107-108 5.6 本章小结 108-110 第六章 结论与展望 110-113 6.1 结论 110-112 6.2 展望 112-113 参考文献 113-121 硕士学习期间发表论文 121-122 致谢 122
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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 一般性问题 > 化学反应过程 > 催化过程
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