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镍系选择性加氢催化剂的研究

作　者: 杨美美
导　师: 李永红
学　校: 天津大学
专　业: 化学工艺
关键词: 二烯烃选择性加氢 镍基催化剂 助剂 抗硫性
分类号: TQ203.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


研究了镍基选择性二烯加氢催化剂的制备以及催化剂在模拟汽油体系中的反应工艺条件,通过对催化剂的活性、选择性以及稳定性的比较,确定了最佳的反应温度、压力、氢油比、催化剂焙烧温度和镍负载量。考察了不同助剂对催化剂活性、选择性和抗硫性的影响。考察的助剂有:Mg、Cu、K、Mo、Fe、Ce、Co。首先比较了助剂负载方式对催化剂的影响,根据助剂浸渍顺序的不同可以采用三种不同的浸渍方法,即先浸渍助剂后浸渍活性组分、先浸渍活性组分后浸渍助剂、活性组分与助剂共浸渍。通过实验得知共浸渍法所制备的催化剂活性和选择性均优于其他两种方法。此外,实验考察了负载量对催化剂性能的影响。实验对不同助剂型催化剂的性能进行了比较,除了Cu助剂以外,其他助剂的添加都提高了催化剂的活性,但是选择性下降,其中以Fe、Co助剂对催化剂活性提高幅度最大,同时选择性的下降幅度也最大。而Cu助剂的添加则大大提高了催化剂的选择性。论文对于各助剂催化剂的抗硫性进行了比较,结果显示,Ce助剂明显优于其他助剂。通过H2-TPR、BET、XRD等表征,分析了各种助剂对催化剂性能改变的原因。优选出了综合性能最好的Ce助剂催化剂。由于Cu助剂的添加大大提高了催化剂的选择性,但是造成催化剂活性的降低,本文在优选出的活性和抗硫性最佳的Ce单助剂催化剂中尝试添加Cu助剂,以期在不改变催化剂活性的基础上提高二烯烃的选择性,即制备了添加Ce和Cu的双助剂催化剂。通过评价实验发现,双助剂催化剂的选择性和抗硫性明显优于不含助剂的单镍催化剂和单助剂催化剂。

全文目录


中文摘要  3-4
ABSTRACT  4-7
前言  7-8
第一章 文献综述  8-24
  1.1 选择性加氢工艺的目的和进展  8-10
    1.1.1 选择性加氢的目的  8-9
    1.1.2 选择性加氢工艺进展  9-10
  1.2 选择性加氢催化剂  10-15
    1.2.1 钯基催化剂  11-12
    1.2.2 镍基催化剂  12-13
    1.2.3 助剂催化剂  13-14
    1.2.4 非晶态镍催化剂  14-15
  1.3 催化剂的制备  15-22
    1.3.1 载体的选择与制备  15-17
    1.3.2 活性组分前驱体选择及在载体表面的存在形式  17-18
    1.3.3 助剂的选择  18-19
    1.3.4 催化剂的制备方法  19-22
  1.4 论文工作的提出  22-24
第二章 实验部分  24-30
  2.1 实验试剂及原料  24-25
  2.2 实验流程设计  25-26
    2.2.1 实验仪器  25
    2.2.2 反应装置  25-26
  2.3 实验方法  26-30
    2.3.1 模拟汽油的配制  26-27
    2.3.2 催化剂的制备  27
    2.3.3 催化剂性能的表示方法  27
    2.3.4 评价催化剂性能的实验条件  27-28
    2.3.5 催化剂表征  28-30
第三章 工艺条件的确定  30-43
  3.1 反应工艺条件的确定  30-32
    3.1.1 反应温度  30-31
    3.1.2 反应压力  31
    3.1.3 氢油比  31-32
  3.2 催化剂制备条件的确定  32-42
    3.2.1 焙烧温度  32-36
    3.2.2 镍负载量  36-42
  3.3 小结  42-43
第四章 助剂对镍系催化剂性能的影响  43-51
  4.1 助剂负载方式的考察  43-45
    4.1.1 含助剂催化剂的制备方法  43-44
    4.1.2 负载方式对催化剂的影响  44-45
  4.2 助剂含量的考察  45
  4.3 助剂种类的考察  45-50
  4.4 小结  50-51
第五章 助剂对催化剂抗硫性的影响  51-63
  5.1 硫化条件的确定  51-54
    5.1.1 硫化程度的确定  51-53
    5.1.2 硫化温度的确定  53-54
  5.2 不同负载量催化剂的抗硫性考察  54-55
  5.3 助剂对催化剂抗硫性的影响  55-59
    5.3.1 助剂型催化剂负载量对抗硫性的影响  55-57
    5.3.2 助剂种类对催化剂抗硫性的影响  57-59
  5.4 双助剂催化剂性能的研究  59-61
  5.5 小结  61-63
第六章 结论  63-64
参考文献  64-70
致谢  70

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 一般性问题 > 化学反应过程 > 催化过程
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