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Co（en）_3~（3+）溶液络合—尿素还原脱除烟气中NO_x实验研究

作　者: 刘杰
导　师: 秦勤
学　校: 东北大学
专　业: 热能工程
关键词: 烟气脱硝湿法尿素乙二胺合钴脱硝率
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要

大气是人类赖以生存的最基本的环境要素之一,空气质量的好坏直接关系到人的健康状况和生态环境的发展。我国是世界上最大的煤炭生产国和消费国,煤炭的燃烧造成了严重的空气污染,特别是燃煤烟气中的NOx。本文详细地介绍了国内外现有的烟气脱硝技术,并且针对我国大气中NOx的污染现状,研究开发出了一种适用于中、小型锅炉的简单、廉价和实用的烟气脱硝新技术。在经过综合比较后,选择了尿素湿法烟气脱硝作为该课题的研究基点,首先从化学反应热力学的角度对尿素湿法烟气脱硝进行了可行性分析,并与过氧化氢法进行比较,结果表明：两种方法均可实现烟气中NOx的去除,但尿素法的脱硝率优于过氧化氢法。同时,通过对平衡状态下NOx分压与反应温度关系的推导,得出反应温度升高不利于脱硝反应的发生。在半连续的鼓泡反应器中对尿素湿法烟气脱硝进行实验研究,得出了脱硝率随反应时间的变化规律,计算出20min内溶液的平均脱硝率为33.9%,并针对单独使用尿素法脱硝率较低的问题,提出了独创性的见解,即通过在尿素溶液中添加乙二胺合钴的方法来增加吸收液中NOx的溶解度和NO2的氧化度,从而达到提高脱硝率的目的。通过与其它几种添加剂的比较,得到的结果如下：KMnO4>乙二胺合钴>H2O2>TiO2。由于KMnO4容易造成溶液的色度污染,反应后的溶液处理较难。而乙二胺合钴溶液能够络合NO,从而提高了NO在溶液中的浓度以及氧化速度；而且在反应过程中,乙二胺合钴仅作为催化剂,过量的乙二胺即可使络合剂再生,可以实现吸收液的循环利用。因此,综合比较选择乙二胺合钻作为尿素湿法烟气脱硝的添加剂。在此基础上对乙二胺合钴溶液络合-尿素还原脱硝进行实验研究,分析烟气中NOx的进口浓度、乙二胺合钴浓度、尿素浓度、氧气浓度、烟气流量、pH值、温度等因素对脱硝率的影响规律,并回归出各因素的经验公式。具体结果如下：(1).NOx进口浓度、乙二胺合钴浓度、氧气浓度与脱硝率成正比例关系；(2).尿素浓度对脱硝率的影响不显著；(3).烟气流量的增大不利于NOx的去除；(4).碱性条件有利于提高脱硝率,但当pH值增加到10.6以上时,脱硝率会下降；(5).温度升高有利于提高溶液的脱硝率,尤其在高于50℃时脱硝率上升的幅度较大,但当温度升至70℃时,脱硝率又迅速下降。经过综合分析,确定适宜的实验条件是：乙二胺合钴浓度20mmol/L左右；尿素浓度0.5～1.0mol/L；pH值为10.6左右；温度63℃左右。并对乙二胺合钴溶液络合-尿素还原法烟气脱硝进行了连续实验,研究结果表明：在本实验条件下,该法可以在1h内连续、稳定地运行。乙二胺合钴溶液络合-尿素还原脱硝的工艺流程简单,投资和运行费用较低,操作、维护方便,且无二次污染,是一种适用于中、小型锅炉烟气脱硝的新技术。该技术的广泛应用,可以大大降低大气中氮氧化物的浓度,改善空气质量,具有良好的环境效益、经济效益和社会效益。因此,本课题的研究具有一定的理论意义,对工业应用有重要的参考价值。

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-12
第1章绪论  12-17
  1.1 课题研究背景  12-15
    1.1.1 氮氧化物的种类、来源和危害  12-13
    1.1.2 我国氮氧化物的排放状况  13-14
    1.1.3 法律法规  14-15
  1.2 课题研究的目的、内容及意义  15-17
第2章烟气脱硝技术的现状与研究进展  17-28
  2.1 燃烧过程中NO_x的生成途径  17-18
    2.1.1 热力型NO_x(thermal NO_x)  17
    2.1.2 快速型NO_x(prompt NO_x)  17-18
    2.1.3 燃料型NO_x(fuel NO_x)  18
  2.2 烟气脱硝技术  18-26
    2.2.1 干法烟气脱硝技术  19-22
      2.2.1.1 催化还原法和无催化还原法  19-20
      2.2.1.2 吸附法  20-21
      2.2.1.3 等离子法  21-22
    2.2.2 湿法烟气脱硝技术  22-26
      2.2.2.1 氧化吸收法  22-23
      2.2.2.2 络合吸收法  23-25
      2.2.2.3 还原吸收法  25-26
  2.3 烟气脱硝技术的综合评价  26-28
第3章尿素湿法烟气脱硝热力学分析  28-34
  3.1 热力学定律  28-29
  3.2 化学反应的吉布斯自由能变  29-30
  3.3 热力学分析  30-34
第4章尿素湿法烟气脱硝实验研究及添加剂的筛选  34-44
  4.1 尿素湿法烟气脱硝实验研究  34-38
    4.1.1 实验原理  34-35
      4.1.1.1 尿素湿法烟气脱硝的机理分析  34-35
      4.1.1.2 鼓泡反应器的工作原理  35
    4.1.2 实验材料和仪器设备  35-36
    4.1.3 实验流程及装置  36-37
    4.1.4 脱硝率计算  37
    4.1.5 实验结果及分析  37-38
  4.2 添加剂的筛选  38-44
    4.2.1 络合剂的选定  38-40
      4.2.1.1 Fe(Ⅱ)EDTA  39
      4.2.1.2 乙二胺合钴  39-40
    4.2.2 其它添加剂的选定  40
    4.2.3 添加剂筛选的实验结果及分析  40-42
      4.2.3.1 添加乙二胺合钴脱除烟气中的NO_x  40-41
      4.2.3.2 添加KMnO_4脱除烟气中的NO_x  41
      4.2.3.3 添加H_2O_2脱除烟气中的NO_x  41-42
      4.2.3.4 添加TiO_2脱除烟气中的NO_x  42
    4.2.4 添加剂的确定  42-44
第5章 Co(en)_3~(3+)溶液络合-尿素还原脱除烟气中NO_x实验研究  44-56
  5.1 单因素实验  44
    5.1.1 实验材料和仪器设备  44
    5.1.2 实验流程及装置  44
    5.1.3 实验条件及内容  44
    5.1.4 脱硝率计算  44
  5.2 实验结果及分析  44-54
    5.2.1 NO_x进口浓度变化对脱硝率的影响  44-46
    5.2.2 乙二胺合钴浓度变化对脱硝率的影响  46-48
    5.2.3 尿素浓度变化对脱硝率的影响  48-49
    5.2.4 氧气浓度变化对脱硝率的影响  49-50
    5.2.5 烟气流量变化对脱硝率的影响  50-51
    5.2.6 pH变化对脱硝率的影响  51-52
    5.2.7 温度变化对脱硝率的影响  52-54
  5.3 乙二胺合钴溶液络合-尿素还原法的连续实验  54-56
第6章工程预测  56-62
  6.1 工程背景  56
  6.2 设计过程  56-61
    6.2.1 工艺流程设计  56-57
    6.2.2 吸收塔设计计算  57-61
  6.3 经济分析  61-62
第7章结论  62-64
参考文献  64-67
致谢  67

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