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CuO/γ-Al_2O_3催化剂脱硝吸附性能研究

作　者: 王乐乐
导　师: 向军；孙路石
学　校: 华中科技大学
专　业: 热能工程
关键词: 脱硝 CuO/γ-Al2O3催化剂吸附量子化学电荷转移
分类号: X701.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
下　载: 61次
引　用: 1次
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内容摘要

煤燃烧过程中产生大量的NO X对环境造成严重危害。CuO/γ-Al₂O₃催化剂可以有效脱除电厂烟气中的氮氧化物。目前,国内外对该催化剂的研究多以工艺脱除效果和流程化学为重点,而对脱硝过程中催化剂表面NH₃、NO吸附性能研究不足。因此,有必要研究CuO/γ-Al₂O₃催化过程中吸附作用的微观机理,分析其对脱硝效率的影响,为催化剂的进一步改善提供理论依据。高效催化剂的制备,是整个研究工作和实验进行的基础。因此,论文首先介绍溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al₂O₃催化剂的过程,并研究制得催化剂的脱硝效果;之后,通过催化剂表面脱附和暂态实验,探讨NH₃和NO在脱硝反应中的化学吸附性能;最后,用量子化学方法从理论上研究NH₃和NO等气体分子在催化剂表面的吸附行为,并与前面实验得出结论进行综合,解释催化过程中吸附作用对脱硝性能的影响。论文研究表明:溶胶凝胶法制备的CuO/γ-Al₂O₃催化剂拥有优良的结构特征,因此具有较好的催化脱硝活性;NH₃和NO在催化剂上都存在明显的吸附现象,其吸附有利于脱硝反应的发生,O2的吸附可以有效地补充反应过程中催化剂消耗的晶格氧,较长时间内保持催化剂的活性;量子化学计算得到催化剂吸附NO需要克服较大的能垒,吸附作用较难发生,NH₃的吸附则容易进行,形成的吸附键具有一定的强度,从而保证反应中活性组分CuO上充足的NH₃吸附量。吸附作用引起的分子几何构型变化和电荷的转移及重新分配,有利于反应物分子内部价键的断裂和产物的形成。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
1 绪论  9-17
  1.1 燃煤电厂NOX的排放与控制对策  9-12
  1.2 烟气脱硝技术  12-14
  1.3 SCR催化剂研究  14-15
  1.4 本文研究目的和内容  15-17
2 CuO/γ-A1_20_3催化剂制备及脱硝性能  17-27
  2.1 催化剂制备  17-19
  2.2 催化剂表征方法  19-20
  2.3 催化剂脱硝性能分析  20-23
  2.4 脱硝反应前后催化剂表征分析  23-25
  2.5 小结  25-27
3 CuO/γ-A1_20_3表面催化反应机理研究  27-33
  3.1 催化剂吸附脱附实验研究  27-30
  3.2 催化剂性能暂态实验研究  30-32
  3.3 小结  32-33
4 催化剂表面化学吸附行为的量子化学研究  33-62
  4.1 计算化学方法介绍  33-36
  4.2 CuO/γ-A1_20_3化学吸附计算方法的选取  36-42
  4.3 催化剂中CuO、Cu20和A1_20_3化学吸附的理论计算  42-60
  4.4 小结  60-62
5 全文总结  62-64
  5.1 全文总结  62-63
  5.2 进一步工作的建议  63-64
致谢  64-65
参考目录  65-69
附录攻读硕士学位期间发表的论文  69

CuO/γ-Al_2O_3催化剂脱硝吸附性能研究

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