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季铵盐类离子液体的制备及其吸收硫化氢的研究

作 者: 钟永飞
导 师: 郭斌;段二红
学 校: 河北科技大学
专 业: 环境工程
关键词: 离子液体 硫化氢 脱硫 己内酰胺 四丁基卤化铵
分类号: O621.3
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
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内容摘要


针对目前硫化氢湿法净化技术中效率低,能耗高,难再生等问题,研究了季铵盐类离子液体脱除硫化氢新工艺。合成出一系列季铵盐类离子液体,并进行了表征,优化了季铵盐类离子液体氧化回收硫单质工艺,并探讨了季铵盐类离子液体的循环利用性能。己内酰胺、尿素、甘氨酸、L-丙氨酸和L-缬氨酸分别与四丁基氟化铵、四丁基氯化铵、四丁基溴化铵、溴代正丁基三乙烯二胺盐和氯化胆碱通过两两组分的相互组合,得到21种季铵盐类离子液体。以合成的季铵盐类离子液体为吸收剂进行脱硫,通过比较硫化氢在其中的摩尔分率溶解度,发现己内酰胺-四丁基卤(氟、氯和溴)化铵离子液体脱硫效果最佳。硫化氢在己内酰胺-四丁基卤化铵离子液体中的溶解度相差不大,己内酰胺-四丁基溴化铵离子液体作为吸收剂,经济效益和环境效益更好。以己内酰胺-四丁基溴化铵离子液体为吸收剂优化脱硫工艺得最佳条件。通过吸收-解吸循环研究表明,己内酰胺-四丁基溴化铵离子液体的可再生性能良好。将己内酰胺-四丁基溴化铵离子液体、六水合氯化铁和氯化锌混合制备成Zn/Fe-己内酰胺-四丁基溴化铵离子液体三元体系,进行脱除硫化氢和氧化回收硫单质,确定最佳脱硫工艺。5次吸收-氧化循环研究表明,Zn/Fe-己内酰胺-四丁基溴化铵离子液体三元体系的可再生性能良好。己内酰胺-四丁基溴化铵离子液体具有良好的脱硫性能,硫化氢在其中的溶解度较高;己内酰胺-四丁基溴化铵离子液体制备成的Zn/Fe-己内酰胺-四丁基溴化铵离子液体三元体系氧化回收硫单质效果较好。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
第1章 绪论  9-17
  1.1 研究背景  9-10
    1.1.1 硫化氢的来源及危害  9
    1.1.2 硫化氢脱除技术概述  9-10
  1.2 离子液体简介  10-12
    1.2.1 离子液体的性质  11
    1.2.2 离子液体的制备  11-12
  1.3 离子液体在脱硫方面的研究进展  12-15
    1.3.1 离子液体在燃料油脱硫方面的研究  12-13
    1.3.2 离子液体在治理二氧化硫气体方面的研究  13-14
    1.3.3 离子液体在治理硫化氢气体方面的研究  14-15
  1.4 本文主要研究意义及内容  15-17
    1.4.1 研究意义  15-16
    1.4.2 研究内容  16-17
第2章 季铵盐类离子液体的制备  17-25
  2.1 实验药品及仪器  17-18
  2.2 实验方法  18-21
    2.2.1 内酰胺-四丁基卤化铵和尿素-氯化胆碱类离子液体的合成  18-19
    2.2.2 内酰胺-溴代正丁基三乙烯二胺盐和氨基酸离子液体的合成  19-21
  2.3 离子液体的表征  21-24
    2.3.1 己内酰胺-四丁基溴化铵离子液体的红外分析  21-22
    2.3.2 内酰胺-四丁基溴化铵离子液体的~1H NMR分析  22-23
    2.3.3 内酰胺四丁基溴化铵离子液体的差热-热重分析  23-24
  2.4 本章小结  24-25
第3章 硫化氢在季铵盐类离子液体中溶解度研究  25-41
  3.1 实验药品及仪器  25
  3.2 季铵盐类离子液体吸收硫化氢实验装置  25-26
  3.3 实验计算方法  26
  3.4 季铵盐类离子液体吸收硫化氢实验  26-37
    3.4.1 硫化氢在己内酰胺类离子液体中溶解度  27-33
    3.4.2 硫化氢在尿素类离子液体中溶解度  33-35
    3.4.3 硫化氢在氨基酸类离子液体中的情况  35
    3.4.4 硫化氢在不同季铵盐离子液体中摩尔分率溶解度  35-36
    3.4.5 CO_2和N_2在己内酰胺离子液体中摩尔分率溶解度  36-37
  3.5 季铵盐类离子液体的表征  37-39
    3.5.1 红外光谱分析  37-38
    3.5.2 核磁共振氢谱分析  38-39
  3.6 硫化氢在其它类离子液体中溶解度的比较  39
  3.7 本章小结  39-41
第4章 季铵盐类离子液体脱除硫化氢工艺研究  41-47
  4.1 实验装置及方法  41
    4.1.1 吸收实验装置及实验方法  41
    4.1.2 解吸实验方法  41
  4.2 脱硫实验  41-44
    4.2.1 反应时间的选择  41-42
    4.2.2 解吸时间的选择  42-43
    4.2.3 解吸温度的选择  43-44
  4.3 吸收剂的循环使用  44-46
  4.4 本章小结  46-47
第5章 季铵盐类离子液体氧化脱除硫化氢的研究  47-59
  5.1 反应机理  47
  5.2 实验药品及仪器  47-48
  5.3 实验方法  48-49
    5.3.1 吸收硫容的测定方法  48-49
    5.3.2 吸收硫化氢实验方法  49
    5.3.3 回收硫单质的实验方法  49
    5.3.4 Zn/Fe(Ⅲ)-IL三元体系再生的实验方法  49
  5.4 Zn/Fe(Ⅲ)-IL三元体系脱硫实验  49-56
    5.4.1 单因素实验条件的选择  51-55
    5.4.2 最佳条件实验  55-56
  5.5 Zn/Fe(Ⅲ)-IL三元体系的循环使用  56-57
  5.7 本章小结  57-59
结论  59-61
参考文献  61-66
攻读硕士期间取得成果  66-67
致谢  67

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 有机化学 > 有机化学一般性问题 > 有机合成化学
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