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自组装膜伏安行为的研究及表面活性剂的影响

作　者: 王娟
导　师: 曾百肇
学　校: 武汉大学
专　业: 分析化学
关键词: 分子自组装膜 Gemini表面活性剂 2-(4-巯基苯基)-硫醚 对氨基硫酚
分类号: O657.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2005年
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内容摘要


自组装膜（self-assembled monolayer,SAM）是膜修饰电极发展的最高形式,对其进行研究和表征将对界面电子转移、生物电催化、分子识别与检测,以及构建生物传感器都具有开拓性的意义。它更为研究表面和界面现象提供了从分子水平上精确控制界面性质的理想方法。表面活性剂能够在自组装膜表面发生吸附,从而改变自组装膜的结构和性质,因此在电化学分析中有较广泛的应用。Gemini表面活性剂是一类新型表面活性剂,它具有许多特点,是目前的研究热点之一。鉴于此,本论文用电活性物质做探针,对Gemini表面活性剂在自组装膜上的吸附情况以及它对自组装膜伏安行为的影响进行了研究,具体内容包括: （1）在不带电荷的十二烷基硫醇修饰金电极（DDT/Au）上,利用铁氰化钾作电化学探针,研究了Gemini表面活性剂的吸附情况。实验发现,由于Gemini表面活性剂在自组装膜表面的吸附作用,使得铁氰化钾在DDT/Au上可产生氧化还原峰。其吸附方式有两种,一种是单个分子插入到膜内,一种是在膜的表面形成第二吸附层。插入作用使得DDT膜产生离子通道,以致Fe（CN）63-/4-能穿过DDT膜而到达裸金电极表面进行反应;而第二吸附层则充当的仅仅是媒介体的作用。Gemini表面活性剂的吸附量与它在溶液中的浓度和其自身结构密切相关。对于分子结构相同而烷基链长度不同的Gemini表面活性剂,它们有如下规律:C8-s-C8>C12-s-C12>C16-s-C16。 （2）用电化学方法研究了金电极上α,ω-芳香族双巯基化合物-2-（4-巯基苯基）-硫醚（TBBT）自组装膜的结构和性质。发现由于S-S键的形成,它在电极表面形成的实际上是单分子和双分子链等的混合自组装膜。该自组装膜对电活性分子亚甲基蓝的电极过程有促进作用。当有表面活性剂存在时,这种作用更加明显。这是因为吸附在TBBT自组装膜表面的表面活性剂增强了膜的疏水性,有利于MB的富集和氧化还原。对含有相同烷基链C16的表面活性剂,其对阳极峰增敏效应的顺序为:C16-ph-C16≈C16-C4-C16>C16-C6-C16>C16-C12-C16>CTAB>C16-C4OH-C16>DCAB;而对含有相同连接基团的Gemini表面活性剂,其规律为:C12-C4OH-C12>C16-C4OH-C16>C8-C4OH-C8。 （3）研究了溶液中的对氨基硫酚（PATP）在金电极表面的电聚合反应。实验发现,它首先通过HS-与Au结合而在电极表面发生吸附,接着在电化学扫描过程中进行聚合;若施加的电位足够正时（如0.8V）,PATP在富集过程中就已经被氧化,发生电聚合反应。在HClO4溶液中,PATP的电聚合实际上是两种聚合方式的竞争。聚合过程除了与溶液的酸度密切相关外,介质和表面活性剂对PATP的富集和聚合也有影响。通过这种方式得到的聚PATP膜修饰金电极对Na2S2O3

全文目录


中文摘要  4-6
Abstract  6-11
第一章 绪论  11-31
  §1 自组装膜简介  11-15
    1．1 自组装膜的结构和特点  11-12
    1．2 自组装膜的形成机理  12-13
    1．3 自组装膜的研究方法  13-14
      (1) 循环伏安法  13
      (2) 电化学交流阻抗法  13-14
      (3) 石英晶体微天平  14
      (4) 微分电容技术  14
      (5) 光谱电化学  14
    1．4 自组装膜在电分析化学中的应用  14-15
  §2 表面活性剂简介  15-22
    2．1 表面活性剂的分子结构特点  16-17
      2．1．1 传统表面活性剂  16
      2．1．2 Gemini表面活性剂  16-17
    2．2 表面活性剂的性质  17-19
    2．3 表面活性剂在固—液界面的吸附  19-20
      2．3．1 表面活性剂的吸附模式  19-20
      2．3．2 影响表面活性剂吸附的因素  20
    2．4 表面活性剂的应用  20-22
      2．4．1 纳米材料制备  20-21
      2．4．2 分子器件  21
      2．4．3 三次采油  21
      2．4．4 环境科学  21
      2．4．5 生命科学  21-22
      2．4．6 医药科学  22
  §3 本论文的立题思想和主要内容  22-24
  参考文献  24-31
第二章 Gemini阳离子表面活性剂在十二烷基硫醇修饰金电极上吸附的电化学研究  31-44
  一、引言  31-32
  二、实验部分  32-33
    2．1 实验试剂  32
    2．2 实验仪器与方法  32
    2．3 修饰金电极(DDT／Au)的制备  32-33
  三、结果与讨论  33-40
    3．1 接触角  33
    3．2 Gemini表面活性剂存在下的伏安行为  33-34
    3．3 DDT膜和Gemini表面活性剂之间的相互作用  34-35
    3．4 Gemini表面活性剂浓度的影响  35-37
    3．5 不同Gemini表面活性剂的影响  37-38
    3．6 计时库仑分析  38-39
    3．7 交流阻抗分析  39-40
  四、本章结论  40-41
  参考文献  41-44
第三章 2-(4-巯基苯基)-硫醚自组装膜的电化学行为及Gemini表面活性剂的影响  44-58
  一、引言  44-45
  二、实验部分  45-46
    2．1 实验试剂  45
    2．2 实验仪器  45
    2．3 TBBT／Au电极的制备  45-46
    2．4 实验方法  46
  三、结果与讨论  46-55
    3．1 TBBT修饰金电极的伏安行为  46-48
    3．2 Gemini表面活性剂对MB氧化还原行为的影响  48-52
    3．3 石英晶体微天平  52-53
    3．4 交流阻抗  53-55
  四、本章结论  55
  参考文献  55-58
第四章 对氨基苯硫酚在金电极上的电聚合  58-70
  一、引言  58
  二、实验部分  58-59
    2．1 实验试剂  58-59
    2．2 实验仪器  59
    2．3 电极的处理  59
    2．4 实验方法  59
  三、结果与讨论  59-67
    3．1 PATP的循环伏安行为  59-60
    3．2 PATP的电聚合现象  60-63
    3．3 PATP的电聚合机理  63-66
    3．4 表面活性剂的影响  66
    3．5 PATP聚合膜的电催化作用  66-67
  四、本章结论  67-68
  参考文献  68-70
第五章 肾上腺素在碳纳米管修饰玻碳电极以及活化的玻碳电极上的伏安行为的研究及其测定  70-80
  一、引言  70-71
  二、实验部分  71-72
    2．1 实验试剂  71
    2．2 实验仪器  71-72
    2．3 MWNT的纯化  72
    2．4 电极的制备  72
    2．5 实验方法  72
  三、结果与讨论  72-77
    3．1 活化的玻碳电极和CNT／GCE的电化学表征  72-74
    3．2 肾上腺素的电化学响应  74-75
    3．3 计时库仑分析  75
    3．4 pH值的影响  75-76
    3．5 富集时间和富集电位的影响  76
    3．6 扫描速度的影响  76-77
    3．7 碳纳米管量的影响  77
    3．8 工作曲线  77
    3．9 应用  77
  四、本章结论  77-78
  参考文献  78-80
附录  80-81
致谢  81

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 分析化学 > 仪器分析法（物理及物理化学分析法） > 电化学分析法
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