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室温离子液体的表面与界面性质研究

作　者: 陈孝业
导　师: 王穗东
学　校: 苏州大学
专　业: 材料学
关键词: 离子液体表面界面电子结构金属配合物
分类号: O647.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

室温离子液体是由阴阳离子组成的在室温下呈液态的新型材料。此类材料拥有许多优异的物理化学性能,如极低的饱和蒸汽压、良好的热稳定性、优良的离子导电性、宽的电化学窗口和良好的溶剂性等。它可以被应用于催化、电化学和电子器件等领域。在这些应用领域中,离子液体的表面、界面起着重要的作用:它控制着粒子（离子、原子、分子和基团等）的接触、能量的传递、电荷的传输、载流子的注入、氧化还原过程等。因此,对离子液体表面界面的研究意义重大。本研究使用灵敏的表面界面分析手段光电子能谱（XPS）和背散射离子谱（LEIS）研究了离子液体的表面情况。判断了离子液体表面元素的组成与化学状态。完成了离子液体的表面元素的定性与半定量分析。结果表明离子液体阳离子烷基侧链排在最表面层;在表面处阳离子与阴离子均存在,且含氟阴离子的分布多于阳离子。通过对称电极-离子液体器件的频率响应行为研究了离子液体-电极界面的科学问题。依据器件的频率响应结果考查了界面电容大小与简化电路图。研究结果表明器件在低频信号下显示电容行为;在高频信号时则显示纯电阻行为。通过双电层电容理论推测离子液体的阳离子倾斜的排列在电极表面上。根据电极材料的不同,对称电极-离子液体器件界面电路元件图可以简化为电容与电阻的串联或并联。研究发现在电极表面处引入纳米金颗粒可以显著的减小离子液体-电极系统的接触角。系统研究了真空物理溅射出的贵金属与离子液体之间的相互作用。结果表明运用真空物理溅射法可以在离子液体中制备贵金属纳米颗粒、团簇和贵金属-离子液体配合物。分析了贵金属纳米颗粒、团簇的电子结构。由于表面和尺寸效应金纳米颗粒表面原子的结合能往高能方向移动。离子液体中的金团簇的金原子在一定程度上失去了外层电子,使得X射线吸收谱（NEXAFS）中Au L₃的白边强度增强、震动峰的宽化。首次发现真空物理溅射法可以在离子液体中制备贵金属-离子液体配合物。研究了金-离子液体配合物的电子结构与光学性能。该配合物的金原子失去电子结合能升高,阳离子上的氮原子接受了金原子的电子。NEXAFS的Au L₃结果说明金原子发生了剧烈的外层电子转移,导致白边强度急剧增加,并且伴随着振动峰的宽化,证实金-离子液体配合物的形成。FT-EXAFS分析数据显示Au-N键的长度为1.6?。该配合物的荧光效率可以达到25%,且荧光强度和波长依赖于激发光源的能量。探讨了真空物理溅射法制备铂-离子液体配合物,结果证实了该制备方法的普适性。XPS数据显示Pt显正价。NEXAFS的Pt L₃结果说明铂原子失去电子导致白边强度增强。吸收振动波形的展宽,说明了Pt电子结构的变化形成了铂-离子液体配合物。其光学行为与金-离子液体配合物相似,但荧光效率比金-离子液体配合物低。因此,贵金属与离子液体的阳离子发生作用。所形成配合物的性质与阳离子相关,与离子液体的阴离子无关。不同阳离子配合物的电子结构与光学性质不同。正是因为离子液体和溅射出的贵金属之间存在着相互作用才导致离子液体-电极系统接触角的减小。以上室温离子液体的表面与界面研究说明了室温离子液体的表面与界面有别于其他常见液体,具有许多独特的性质。这些研究工作增进了对室温离子液体各种属性的理解,也为室温离子液体的实际应用提供了重要的实验信息。

室温离子液体的表面与界面性质研究

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