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纳米孔炭负载型催化剂上苯甲醇氧化反应性能

作　者: 张秀艳
导　师: 贾明君；张文祥
学　校: 吉林大学
专　业: 物理化学
关键词: 多孔炭氧化锰氧化铁苯甲醇氧化反应
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

本论文采用湿法浸渍的方法合成金属氧化物负载型催化剂,结合X射线衍射、氮气吸附、红外漫反射、X射线光电子能谱等表征手段对材料的表面性质和结构进行了研究,并系统考察了这类金属氧化物负载型催化剂在苯甲醇氧化反应中的催化性能。采用湿法浸渍法以四种炭材料为载体制备了一系列炭负载型MnO_x催化剂,并用于以空气为氧源的苯甲醇液相氧化反应中。结果表明,10wt%MnO_x/NC-2催化剂具有较高的反应活性,明显优于以其它三种炭材料为载体制备的催化剂。并考察了负载量、焙烧温度、反应条件等参数对催化剂性能的影响。结合各种表征结果,可以认为催化剂表面存在的大量高分散、且易于还原的锰物种是反应活性提高的主要原因。以介孔炭(NC-2)为载体采用浸渍法和沉淀法制备了一系列负载型FeO_x催化剂,经过氩气条件下高温焙烧之后,应用于以空气为氧源的苯甲醇液相氧化反应中。考察了负载量、焙烧温度、反应条件等参数对催化剂的性能的影响。发现氧化铁负载量对催化剂活性影响很大,随着负载量的增加苯甲醇的转化率呈现逐渐增高的趋势,负载量为5wt%时活性最佳。还发现在673 K条件下焙烧制备的5wt%FeO_x/NC-2催化剂活性较高。中断试验未发现活性组分流失,循环试验催化活性有显著的降低。结合XRD、氮气吸附和H2-TPR等表征手段对催化剂的表面性质和结构进行了研究,认为催化剂中高分散氧化铁活性物种以及和载体NC-2之间的相互作用是催化活性高的一个重要原因。

全文目录

提要  4-7
第1章绪论  7-27
  1.1 引言  7-8
  1.2 醇类氧化固体催化剂研究进展.  8-21
    1.2.1 贵金属催化剂体系  8-17
    1.2.2 含过渡金属和过渡金属氧化物的催化氧化体系  17-21
  1.3 本课题的目的和意义  21
  参考文献  21-27
第2章实验部分  27-31
  2.1 主要试剂和原料  27-28
  2.2 实验仪器  28
  2.3 本论文采用的表征方法及测试手段  28-29
  2.4 反应性能评价  29-31
第3章炭负载型MnO_x催化剂在苯甲醇氧化反应中的应用  31-57
  引言  31-32
  3.1 炭负载型MnO_x催化剂的合成与表征  32-41
    3.1.1 样品的制备  32-33
    3.1.2 催化剂结构与性质研究  33-41
  3.2 炭负载型MnO_x催化剂上苯甲醇氧化的反应性能研究  41-47
    3.2.1 催化性能评价  41
    3.2.2 催化反应结果  41-47
  3.3 炭负载型MnO_x 催化剂的性质对苯甲醇氧化反应性能的影响  47-53
    3.3.1 结果与讨论  47-53
  本章小结  53
  参考文献  53-57
第4章介孔炭负载FeO_x催化剂的制备及在苯甲醇氧化反应中的应用  57-72
  引言  57-58
  4.1 催化剂的制备  58-59
    4.1.1 共沉淀法合成氧化铁催化剂  58
    4.1.2 介孔炭负载型FeO_x催化剂的制备  58-59
  4.2 Fe_2O_3材料与 FeO_x /NC-2 催化剂的表征  59-62
    4.2.1 Fe_2O_3材料XRD 表征  59-60
    4.2.2 FeO_x /NC-2 催化剂的表征  60-62
  4.3 苯甲醇氧化反应性能评价  62-70
    4.3.1 Fe_2O_3材料的反应性能评价.  62-63
    4.3.2 FeO_x/NC-2 催化剂上苯甲醇氧化反应性能评价  63-70
  本章小节  70
  参考文献  70-72
结论与展望  72-74
攻读硕士期间发表的文章  74
作者简历  74-75
致谢  75-76
中文摘要  76-78
Abstract  78-80

纳米孔炭负载型催化剂上苯甲醇氧化反应性能

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