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自组装纳米ZnO光催化处理有机污染物的研究

作　者: 王烁
导　师: 孙振亚；方继敏
学　校: 武汉理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 纳米ZnO 自组装光催化甲基橙废水
分类号: X132
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

危害生物健康的有机污染物治理是世界关注的一大难题。其中根据矿物自净化作用机理开发的多相催化高级氧化技术是一项很有前景的污染治理技术。纳米氧化锌（ZnO）是一种重要的半导体材料,其禁带宽度与纳米氧化钛相近,具有良好的光催化性能。以自组装单层为模板合成纳米ZnO膜,不仅可以增强其表面积利用率,而且这种构架有利于光分散到薄膜的表面,提高其催化活性。将这一种新型材料应用于污水处理中,为有机污染物的治理提供了一种新思路。本文以带有NH₂功能团的自组装单层材料为基底,在低温液相反应体系中制备了自组装纳米ZnO膜。以甲基橙水溶液、二甲基亚砜工业废水和某农药厂附近的地下水为目标物,研究了自组装纳米ZnO膜对不同有机污染物的光催化作用及机理。论文的主要研究进展如下:1)在室温、初始pH值为11.66的实验条件下,以SiO₂纳米球为基体终端接有NH₂的自组装单层（NH₂-SAMs）为模板,在二水合乙酸锌溶液中合成了自组装纳米ZnO膜。制备的薄膜由颗粒状组成,具有良好的结晶度。初步讨论了其反应机理。讨论了水浴温度和初始pH值对样品的形貌及结构的影响。结果表明提高生长温度会使样品内部出现大量由ZnO小颗粒团聚组成的棒状结构,并且颗粒体积有所增大;而提高pH值有利于ZnO的成核结晶,但在NH₂/SiO₂自组装单层表面生长的ZnO会由颗粒状变为棒状。2)讨论了制样时的水浴温度和初始pH以及催化剂投加量对自组装纳米ZnO膜降解甲基橙过程的影响。最佳条件为制备温度室温,制备初始pH值11.66,投加量1.5g/l。在此条件下反应4小时后,样品对甲基橙的脱色率达到91.2%。3)对比分析了有无紫外光照和空气对溶胶-凝胶法制备的纳米ZnO和ZnO/SnO₂复合材料、高压处理后的纳米ZnO和ZnO/SnO₂以及室温下制备的自组装ZnO催化反应体系的影响,发现溶液中的甲基橙转化率遵循如下顺序:紫外光照反应体系>避光反应体系,通入空气的反应体系>通入氩气的反应体系。4)不同水浴温度下制备的自组装样品对二甲基亚砜废水光催化实验的结果指出:室温下制备的自组装纳米ZnO对废水的COD降解率达到63.8%,远远高于其他两个水浴温度下制备的样品,这一结果与甲基橙降解实验的一致。5)讨论了通入空气对溶胶.凝胶法制备的纳米ZnO和ZnO/SnO₂复合材料、高压处理后的纳米ZnO和ZnO/SnO₂复合材料以及室温下制备的自组装纳米ZnO五种样品光催化性能的影响。结果表明无论是在氩气还是空气反应环境中,常温自组装纳米ZnO对二甲基亚砜废水的降解效果都是最好的,而通入空气后,所有催化剂对废水的降解率都有所提高,这可能是由氧的作用引起的。6)初步探讨了溶胶-凝胶法制备的纳米ZnO和ZnO/SnO₂复合材料、高压处理后的纳米ZnO和ZnO/SnO₂复合材料以及室温下制备的自组装纳米ZnO五种样品处理实际受污染地下水的效果。避光条件下,反应4h,溶胶-凝胶法制备的纳米ZnO和ZnO/SnO₂、室温下制备的自组装纳米ZnO以及经高压处理的两个样品对Cl^-的吸附率分别为17.6%和16.8%、13.2%、4.4%和6.8%;紫外光照下,在上述所有体系中,随反应时间的延长,溶液的Cl^-浓度在一定时间出现了上升的现象,这说明溶液中有一部分有机氯被样品氧化成为了离子态的氯。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-12
第1章前言  12-27
  1.1 分子自组装单层仿生矿化  12-16
    1.1.1 自组装单层的概念  13-14
    1.1.2 自组装单层仿生矿化原理  14-15
    1.1.3 自组装单层仿生矿化研究现状  15
    1.1.4 自组装单层仿生矿化的缺点  15-16
  1.2 氧化锌在光催化处理有机污染物中的应用  16-21
    1.2.1 氧化锌的概述  17-18
    1.2.2 半导体光催化氧化原理  18-20
    1.2.3 氧化锌在光催化处理有机污染物中的应用  20-21
  1.3 水体污染现状分析  21-24
    1.3.1 地下水污染现状  22-23
    1.3.2 二甲基亚砜废水污染现状及其危害  23-24
  1.4 课题的研究目的、意义和研究内容  24-27
    1.4.1 研究的目的和意义  24-25
    1.4.2 研究的目标和内容  25-27
第2章 NH_2/SiO_2自组装纳米ZnO的合成与表征  27-39
  2.1 实验部分  27-29
    2.1.1 仪器和试剂  27-28
    2.1.2 纳米ZnO在NH_2/SiO_2自组装单层上的制备及表征方法  28-29
  2.2 结果与讨论  29-38
    2.2.1 自组装纳米ZnO的TEM分析  29-31
    2.2.2 形成机理  31-32
    2.2.3 水浴温度对自组装纳米ZnO形貌的影响  32-34
    2.2.4 pH值对自组装纳米ZnO形貌的影响  34-38
  2.3 本章小结  38-39
第3章自组装纳米ZnO光催化降解甲基橙的实验研究  39-56
  3.1 实验部分  40-42
    3.1.1 仪器和试剂  40
    3.1.2 实验方法  40-42
  3.2 结果与讨论  42-54
    3.2.1 甲基橙标准曲线  42-44
    3.2.2 避光条件下处理甲基橙的实验讨论  44-46
    3.2.3 制备条件对自组装纳米ZnO光催化性能的影响  46-50
    3.2.4 催化剂投加量对光催化效果的影响  50-51
    3.2.5 不同光催化剂降解甲基橙的实验讨论  51-52
    3.2.6 通入空气对光催化降解甲基橙效果的影响  52-54
  3.3 本章小结  54-56
第4章自组装纳米ZnO材料光催化降解甲基橙的机理  56-62
  4.1 紫外光对催化反应的影响  56
  4.2 样品制备时的水浴温度对光催化反应的影响  56-57
  4.3 样品制备时的初始pH值对光催化反应的影响  57
  4.4 催化剂投加量对光催化反应的影响  57-58
  4.5 通入空气对光催化反应的影响  58
  4.6 不同光催化剂降解甲基橙效果的对比分析  58-59
  4.7 自组装纳米ZnO光催化降解甲基橙的作用机理探讨  59-61
  4.8 本章小结  61-62
第5章自组装纳米ZnO材料处理二甲基亚砜工业废水的实验研究  62-72
  5.1 实验部分  62-64
    5.1.1 仪器和试剂  62
    5.1.2 实验方法  62-64
  5.2 结果与讨论  64-70
    5.2.1 自组装纳米ZnO光催化降解二甲基亚砜废水的实验讨论  64-66
    5.2.2 不同光催化剂降解二甲基亚砜废水的实验讨论  66-68
    5.2.3 通入空气对光催化降解二甲基亚砜废水效果的影响  68-70
  5.3 自组装纳米ZnO光催化降解二甲基亚砜废水的作用机理探讨  70-71
  5.4 本章小结  71-72
第6章自组装纳米ZnO处理某农药厂附近地下水的实验研究  72-79
  6.1 实验部分  73-74
    6.1.1 仪器和试剂  73-74
    6.1.2 实验方法  74
  6.2 结果与讨论  74-78
    6.2.1 避光下处理地下水的实验讨论  74-76
    6.2.2 不同光催化剂降解地下水的实验讨论  76-78
  6.3 本章小结  78-79
第7章结论  79-82
  7.1 结论  79-81
  7.2 存在问题与展望  81-82
参考文献  82-87
致谢(一)  87
致谢(二)  87-88
攻读硕士学位期间公开发表的论文  88

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境科学基础理论 > 环境化学 > 环境分析化学
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