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基于单壁碳纳米管/氧化还原大分子纳米复合膜的电流型葡萄糖生物传感器的研究

作　者: 郭艳艳
导　师: 高强
学　校: 陕西师范大学
专　业: 分析化学
关键词: 葡萄糖生物传感器氧化还原聚合物单壁碳纳米管层层自组装印刷电极
分类号: TP212.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

糖尿病是一个世界性的公众健康问题,诊断和控制糖尿病需要随时检测血液中的葡萄糖水平,因而葡萄糖也就成了最常见的分析物。如何对血糖进行精确、实时监测仍然是一个很值得研究的课题。在该研究领域,葡萄糖电化学生物传感器起着重要的作用,而以电极上固定葡萄糖氧化酶（GOx）为基础的电流型酶电极就成了实际的研究课题。本论文分为两部分：第一部分为综述部分,第二部分为研究报告部分。第一部分是综述。综述部分简单的介绍了生物传感器及其类型；详细阐述了电化学生物传感器的基本原理、分类、使用的电子介体及生物分子识别物质的固定化技术等；综述了纳米技术及其在生物传感器中的应用,并特别对碳纳米管的特点、制备以及应用作了专门介绍。第二部分是研究报告,由两部分组成。（1） GO_x/SWNT/PVI-Os纳米复合膜葡萄糖传感器的研究本研究所设计的葡萄糖电化学生物传感器采用三电极体系,印刷电极作为工作电极,KCl饱和的Ag/AgCl电极作为参比电极,Pt丝作为辅助电极。首先将印刷电极置于含有0.65 mg/ml PVI-Os的0.020 mol/L缓冲溶液（pH=7.1）中,施加-1.4 V的电压作用200 s,使荷正电的聚阳离子PVI-Os沉积在印刷电极的表面。再利用静电作用通过层层自组装依次交替吸附荷负电的SWNT、荷正电的PVI-Os和荷负电GO_x （GO_x的等电点PI≈3,在pH=7.4的磷酸盐缓冲液中,GOx带负电荷）,从而来制备GO_x/SWNT/PVI-Os纳米复合膜构建的葡萄糖生物传感器。采用循环伏安法（CV）、环境扫描电镜（SEM）对制备好的传感器进行表征,结果表明通过此方法成功的将碳纳米管修饰到了印刷电极的表面,并且随着组装层数的增多,电极表面碳纳米管的数量也随之增加。再将制备好的传感器放在10 mmol/L的葡萄糖溶液中进行循环伏安检测,电位范围为-0.1～0.5 V,扫速为5mV/S。结果表明：纳米复合膜修饰电极对葡萄糖的催化氧化电流随着电极上沉积的GO_x/SWNT/PVI-Os纳米复合膜层数的增加而增加。当在电极上组装五层纳米复合膜时,催化氧化电流值达到最大值。在最佳的实验条件下,该葡萄糖生物传感器的线性范围为0.5-6.0 mmol/L,灵敏度为16.4μAmM^-1cm^-2检出限为0.1 mmol/L（S/N=3）。将该传感器干态保存于4℃的冰箱内,每隔五天做一次循环伏安检测,一个月后该传感器对葡萄糖的催化氧化峰电流仍然保持在原来的90%左右,具有较好的稳定性。（1） GO_x-SWNT接枝物/PVI-Os:纳米复合膜葡萄糖传感器的研究为了进一步提高传感器的灵敏度,简化传感器的制备过程,我们对基于GO_x/SWNT/PVI-Os纳米复合膜构建的萄糖生物传感器进行了改进。不同之处在于,在构建传感器前要先制备GO_x-SWNT的接枝物。在传感器的制作过程中先在印刷电极上电化学沉积PVI-Os,再利用静电作用通过层层自组装技术来构建无试剂葡萄糖生物传感器。采用循环伏安法（CV）、环境扫描电镜（SEM）和流动注射（FIA）对制备好的电极进行表征,结果表明通过此方法成功的将碳纳米管修饰到了印刷电极的表面,再将制备好的电极放在10 mmol/L的葡萄糖溶液中进行循环伏安检测,电位范围为-0.1-0.5 V,扫速为5 mV/s。结果表明：GO_x-SWNT接枝物/PVI-Os纳米复合膜修饰电极对葡萄糖的催化氧化电流随着电极上组装的GO_x-SWNT接枝物/PVI-Os纳米复合膜层数的增加而增加。当在电极上组装四层纳米复合膜时,催化氧化电流达到最大值。在最佳的实验条件下,该葡萄糖生物传感器的线性范围为0.5-8mmol/L,灵敏度为32μAmM^-1cm^-2。检出限为0.07mmol/L（S/N=3）.将该传感器干态保存于4℃的冰箱内,每隔五天做一次循环伏安检测,一个月后该传感器对葡萄糖的催化氧化峰电流仍然保持在原来的90%左右,具有较好的稳定性。与GO_x/SWNT/PVI-Os纳米复合膜构建的萄糖生物传感器相比,这种传感器的制作相对简单、线性范围更宽、灵敏度更高。我们制备的纳米复合膜葡萄糖生物传感器具有较高灵敏度,且具有潜在的应用前景。

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-10
第1章绪论  10-30
  1.1 生物传感器及其类型  10-12
  1.2 电化学生物传感器  12-18
    1.2.1 电化学生物传感器的原理  12
    1.2.2 电化学生物传感器的分类  12-15
    1.2.3 电化学生物传感器中的电子介体  15-18
      1.2.3.1 二茂铁及其衍生物电子介体  16
      1.2.3.2 钉和锇及其配合物电子介体  16-18
  1.3 生物分子识别物质的固定化  18-23
    1.3.1 夹心法  19
    1.3.2 吸附法  19
    1.3.3 共价键合法  19
    1.3.4 交联法  19-20
    1.3.5 包埋法  20-21
    1.3.6 分子自组装技术  21-23
  1.4 纳米技术及其在生物传感器中的应用  23-25
    1.4.1 纳米技术概论  23
    1.4.2 纳米技术的特性  23-24
    1.4.3 纳米技术在电化学生物传感器中的应用  24-25
  1.5 碳纳米管及其在生物传感器中的应用  25-28
    1.5.1 碳纳米管简介  25
    1.5.2 碳纳米管的结构  25-26
    1.5.3 碳纳米管的性质  26
    1.5.4 碳纳米管的提纯  26
    1.5.5 碳纳米管在生物传感器中的应用  26-28
  1.6 丝网印刷生物传感器  28-29
    1.6.1 丝网印刷技术概述  28-29
    1.6.2 丝网印刷生物传感器的应用  29
  1.7 本工作的研究目的、意义  29-30
第2章 GOX/SWNT/PVI-OS纳米复合膜葡萄糖传感器的研究  30-44
  2.1 引言  30-32
  2.2 实验部分  32-35
    2.2.1 药品与试剂  32-33
    2.2.2 仪器  33
    2.2.3 印刷电极的制备  33
    2.2.4 单壁碳纳米管的处理  33
    2.2.5 聚合物PVI-Os的制备  33-34
    2.2.6 葡萄糖生物传感器的制备  34-35
    2.2.7 电化学测量方法  35
  2.3 结果与讨论  35-43
    2.3.1 葡萄糖生物传感器的表征  35-38
      2.3.1.1 电化学表征  35-37
      2.3.1.2 环境扫描电子显微镜表征  37-38
    2.3.2 葡萄糖传感器的分析特性  38-43
      2.3.2.1 峰电流与扫速的关系  38
      2.3.2.2 GOx/SWNT/PVI-Os纳米复合膜修饰电极对葡萄糖的催化  38-40
      2.3.2.3 葡萄糖传感器的线性范围和检出限  40-41
      2.3.2.4 葡萄糖传感器的特异性  41-42
      2.3.2.5 葡萄糖传感器的稳定性  42-43
  2.4 结论  43-44
第3章 GOX-SWNT接枝物/PVI-OS纳米复合膜葡萄糖传感器的研究  44-56
  3.1 引言  44
  3.2 实验部分  44-46
    3.2.1 药品与试剂  44
    3.2.2 仪器  44-45
    3.2.3 印刷电极的制备  45
    3.2.4 单壁碳纳米管的处理  45
    3.2.5 聚合物PVI-Os的制备  45
    3.2.6 GOx-SWNT接枝物的制备  45
    3.2.7 葡萄糖生物传感器的制备  45-46
  3.3 结果与讨论  46-53
    3.3.1 葡萄糖生物传感器的表征  46-48
      3.3.1.1 电化学表征  46-47
      3.3.1.2 X射线光电子能谱表征  47-48
    3.3.2 葡萄糖传感器的分析特性  48-53
      3.3.2.1 峰电流与扫速的关系  48-49
      3.3.2.2 GOx-SWNT接枝物/PVI-Os纳米复合膜修饰电极对葡萄糖的催化  49-50
      3.3.2.3 葡萄糖传感器的线性范围和检出限  50-51
      3.3.2.4 葡萄糖传感器的特异性  51-52
      3.3.2.5 葡萄糖传感器的稳定性  52
      3.3.2.6 葡萄糖传感器在流动注射体系中的应用  52-53
  3.4 结论  53-56
第4章结论与展望  56-58
  4.1 结论  56
  4.2 问题与展望  56-58
参考文献  58-70
致谢  70-72
攻读硕士学位期间的研究成果  72

基于单壁碳纳米管/氧化还原大分子纳米复合膜的电流型葡萄糖生物传感器的研究

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