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Ag纳米颗粒修饰的TiO_2反蛋白石制备及光催化性能研究

作　者: 赵永勋
导　师: 杨碚芳
学　校: 中国科学技术大学
专　业: 材料物理与化学
关键词: TiO2反蛋白石 Ag纳米颗粒 表面等离子体吸收 有序多孔结构 光催化活性
分类号: O614.41
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


近年来随着工业的发展导致的环境污染和能源短缺问题日愈严重,借助半导体的光催化作用,进行有害有毒污染物的光催化降解及光催化合成引起了广泛关注。其中TiO2由于资源丰富,价格低廉,无毒环境友好,较高的化学稳定性以及易掺杂改性等优点,被认为是理想的光催化材料得到深入研究。但是,TiO2的光催化能力主要体现在波长小于380 nm的紫外光照射下,加上光生电荷容易复合导致量子产率低大大限制了它的实际应用。所以对TiO2进行改性,提高光催化效率尤其关键。对TiO2改性主要有两个方面:一是化学改性,包括金属和非金属掺杂、贵金属沉积以及与具有匹配能带结构的半导体进行复合;二是物理改性,如制备具有独特形貌的TiO2纳米管/棒、纳米线、纳米带、核壳结构的TiO2复合物、微孔介孔结构的TiO2以及与光子晶体耦合得到有序多孔结构的TiO2反蛋白石。基于以上方法,本文将物理和化学改性结合起来制备了Ag纳米颗粒修饰的TiO2反蛋白石光催化剂。主要工作为:1.用实验室自制的SiO2微球,通过垂直沉降法在玻璃衬底上制备出蛋白石胶体晶体模板;2.溶胶凝胶浸渍提拉法将TiCl4溶胶填入SiO2模板,热处理使填充物凝胶化,并高温煅烧使TiO2结晶,热氢氧化钠溶液去除模板后,得到有序多孔结构的TiO2反蛋白石;3.利用简单的湿化学方法,在TiO2反蛋白石上沉积平均尺寸10 nm左右的Ag纳米颗粒;4.通过X射线衍射、拉曼光谱、场发射扫描电镜、高分辨透射电镜、光电子能谱、紫外可见吸收谱和光致发光谱的表征对样品的物相组成、表面形貌和微结构、元素组成和价态、光学性质等进行了研究;5.降解亚甲基蓝水溶液的实验证明,合成的催化剂具有较高的光催化活性和稳定性,尤其是可见光催化活性有较大幅度的提高。AgNO3前驱体溶液浓度为10 mM时,TiO2反蛋白石可见光催化效率最高,反应速率常数是相同Ag负载量TiO2无序膜的4.20倍。催化活性的提高,归因于Ag纳米颗粒表面等离子体吸收和反蛋白石有序多孔结构多重散射效应的协同作用。

全文目录


摘要  4-5
ABSTRACT  5-10
第一章 绪论  10-28
  1.1 前言  10
  1.2 半导体和纳米材料概述  10-11
  1.3 光催化材料及其光催化原理  11-15
    1.3.1 半导体光催化材料  11-12
    1.3.2 光催化系统的光子效率和量子产率  12-13
    1.3.3 化合物半导体的光催化作用原理  13-15
  1.4 氧化钛光催化剂  15-18
    1.4.1 氧化钛的晶体结构  15-16
    1.4.2 氧化钛光催化剂的制备方法  16-18
  1.5 影响TiO_2 光催化剂活性的主要因素  18
  1.6 提高TiO_2 光催化剂活性的方法  18-22
    1.6.1 半导体复合  18-19
    1.6.2 非金属掺杂  19-20
    1.6.3 贵金属沉积  20-21
    1.6.4 过渡金属离子掺杂  21-22
    1.6.5 镧系金属改性  22
    1.6.6 表面超强酸化  22
  1.7 TiO_2 光催化剂的应用  22
  1.8 论文的选题和主要研究内容  22-24
  参考文献  24-28
第二章 TiO_2反蛋白石的制备、表征及其光催化性能  28-46
  2.1 引言  28-30
  2.2 实验部分  30-32
    2.2.1 SiO_2 胶体晶体模板的制备  30-31
    2.2.2 溶胶凝胶法制备TiO_2 反蛋白石  31-32
    2.2.3 催化剂的表征  32
  2.3 结果与讨论  32-42
    2.3.1 SiO_2 胶体晶体的表面形貌和球径分布  32-34
    2.3.2 SiO_2 胶体晶体的吸收光谱  34-36
    2.3.3 TiO_2 反蛋白石的表征和光催化活性  36-42
  2.4 本章小结  42-44
  参考文献  44-46
第三章 Ag 纳米颗粒修饰的 TiO_2反蛋白石制备和表征  46-61
  3.1 引言  46
  3.2 实验部分  46-48
    3.2.1 试剂和原料  46-47
    3.2.2 催化剂制备  47
    3.2.3 催化剂表征  47-48
  3.3 结果和讨论  48-56
    3.3.1 催化剂的晶体结构分析  48-49
    3.3.2 催化剂的物相组成  49
    3.3.3 催化剂的形貌  49-50
    3.3.4 催化剂的微结构  50-51
    3.3.5 催化剂的元素组成和化学价态  51-54
    3.3.6 催化剂的光学吸收和光致发光  54-56
  3.4 本章小结  56-57
  参考文献  57-61
第四章 Ag 纳米颗粒负载的 TiO_2反蛋白石光催化活性测试  61-69
  4.1 引言  61
  4.2 实验部分  61-62
  4.3 结果和讨论  62-66
    4.3.1 样品的紫外和可见光催化  62-65
    4.3.2 催化剂的稳定性  65-66
  4.4 本章小结  66-67
  参考文献  67-69
第五章 全文总结与展望  69-71
  参考文献  70-71
致谢  71-72
硕士期间发表的学术论文  72

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 无机化学 > 金属元素及其化合物 > 第Ⅳ族金属元素及其化合物 > 钛副族（ⅣB族金属元素）
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