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汽车尾气氮氧化物催化还原的详细机理研究

作　者: 王胜
导　师: 苏庆运
学　校: 大连理工大学
专　业: 动力机械及工程
关键词: 汽车尾气氮氧化物铑催化剂详细机理模拟
分类号: X734.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 229次
引　用: 1次
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内容摘要

稀燃发动机尾气中O2含量较高,传统的三元催化器(TWC)不能有效地去除尾气中的NOx存储还原(NSR)技术和选择性催化还原(SCR)技术能够有效地控制稀燃状态下NOx的排放,因而被广泛关注。虽然人们对NOx排放后处理技术进行了大量研究,然而对于尾气催化转化器中NOx催化还原机理的认识还存在较多的争议。Rh因在还原NOx过程中具有较高的活性和稳定性,而被广泛用作尾气催化剂。本文主要对Rh催化一氧化碳还原氮氧化物的详细机理进行了研究。CO的氧化反应是CO-NO反应机理的重要组成部分。本文首先建立了CO-O2反应的详细机理,并在此基础上考虑了N2O在NO转化为N2过程中的作用,建立了CO还原NO的详细机理。利用全混流反应器(PSR)模型对CO-O2和CO-NO反应进行模拟。结果表明：建立的详细机理能够很好地预测物种转化率随温度的变化规律；N2O是CO-NO反应过程中重要的中间产物,在温度低于600 K时,CO-NO反应过程中产生的N2主要是由中间产物N2O与CO反应生成的。采用活塞流反应器(PFR)模型,模拟了CO-N2O在CO少量、化学计量比、CO过量三种条件下的反应过程。研究发现：模拟结果与实验数据吻合很好；在没有CO的情况下,N2O不能持续转化为N2；在稳态条件下,CO对N2O的还原具有阻碍作用,体系中CO含量过高,N2O还原为N2的速率降低。此外,本文还结合物种的敏感性及参数研究分析了基元反应动力学参数变化对计算结果的影响。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-8
1 绪论  8-19
  1.1 前言  8
  1.2 NO_X的危害及生成机理  8-10
    1.2.1 NO_X的危害  8-9
    1.2.2 NO_X生成机理  9-10
  1.3 排放法规  10-11
  1.4 NO_X后处理技术  11-18
    1.4.1 三元催化器概述  12-13
    1.4.2 选择性催化还原技术  13-15
    1.4.3 NO_X存储还原技术  15-18
  1.5 本章小结  18-19
2 化学反应动力学及计算模型  19-29
  2.1 化学反应动力学基础  19-21
    2.1.1 化学动力学的研究内容  19
    2.1.2 化学反应机理和速率  19
    2.1.3 阿伦尼乌斯方程  19-21
  2.2 催化作用基础  21-24
    2.2.1 催化剂和催化反应  21-22
    2.2.2 气-固多相催化过程  22-23
    2.2.3 表面反应机理模型  23-24
  2.3 计算模型  24-28
    2.3.1 化学动力学方程  24-26
    2.3.2 全混流反应器模型  26-27
    2.3.3 活塞流反应器模型  27-28
  2.4 本章小结  28-29
3 铑催化CO-O_2和CO-NO反应的详细机理  29-46
  3.1 化学反应机理模型  29-33
    3.1.1 CO-O_2反应机理  29-30
    3.1.2 CO-NO反应机理  30-33
  3.2 反应器参数  33-34
  3.3 结果分析  34-45
    3.3.1 CO-O_2反应模拟结果分析  34-37
    3.3.2 CO-NO反应模拟结果分析  37-45
  3.4 本章小结  45-46
4 铑催化CO还原N_2O的详细机理  46-55
  4.1 化学反应机理  46
  4.2 反应器参数  46-47
  4.3 结果分析  47-54
  4.4 本章小结  54-55
结论  55-56
参考文献  56-59
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  59-60
致谢  60-61

汽车尾气氮氧化物催化还原的详细机理研究

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