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复合可见光光催化剂的制备及其性能研究
作 者: 王万领
导 师: 张伟风;李国强
学 校: 河南大学
专 业: 凝聚态物理
关键词: 锑酸银 铌酸银 复合 表面光电压 光催化活性
分类号: O643.36
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要
自1972年本多和藤岛报道了“本多--藤岛效应”以来,多相半导体光催化的研究以其在治理污染和氢能制备方面的应用引起了广泛关注。传统的二氧化钛光催化剂,以无毒、性能稳定、廉价等优点已得到广泛应用。但是,由于其带隙较宽,不能利用可见光,限制了其对太阳光的利用。为了更多的利用太阳能,开发可见光响应的光催化材料成为光催化利用的一个研究热点。含Ag金属氧化物半导体材料是一类可见光响应的光催化材料。锑酸银和铌酸银带隙分别是2.6 eV和2.8 eV,都能利用可见光,并且具有光催化性能。本文通过成分控制、合成方法以及形成复合材料的形式制备了样品,并且研究了其表面光电性能和光催化性能。具体的研究工作如下1)通过离子交换法制备了具有不同Ag/Sb锑酸银。首先通过AgNO3和H2Sb2O6·nH2O反应制备了前躯体AgxHySb2O6·nH2O,然后在700 oC煅烧1小时,得到不同组分的锑酸银(AgxSb2Oy:x=0.5,y=4.83;x=1.0,y=5.18;x=1.5,y=5.52;x=1.7,y=5.77)样品。利用X射线衍射仪、紫外可见分光光度计、拉曼散射光谱仪、扫描电子显微镜和表面光电压谱仪,表征了其物相组成,表面形貌,表面光电特性。通过光催化降解罗丹明B(RhB)评价了其光催化性能。结果显示随着在锑酸银中Ag/Sb的增加,光学带隙减小,表面光电压减小,对RhB的光催化降解性能增强;同时,表面光电压和光催化性能受样品中的+3价锑离子的含量调制:随着正三价锑的含量减小,光催化性能逐渐增加。2)采用溶剂热法在不同温度下(170-240 oC)制备了的铌酸银(AN170, AN180, AN190, AN200, AN240)样品。首先在100 mL的反应釜中加入适量的乙二醇,硝酸银和五氯化铌,接着在不同温度的干燥箱中反应24小时。然后把得到的先驱体在800 oC煅烧2小时,得到铌酸银样品。利用X射线衍射仪、紫外可见分光光度计、拉曼散射光谱仪、扫描电子显微镜和表面光电压谱仪,表征了其物相组成,表面形貌,表面光电特性。通过光催化降解罗丹明B(RhB)评价了其光催化性能。结果表明:样品不同形貌的形成可能归因于不同的银颗粒造成的;AN190样品具有最高的光催化性能和最弱的表面光电压,可能归因于铌酸银和五氧化二铌的协同作用。温度的选择和五氧化二铌的量对于形貌的形成和样品的性质起着关键的作用。3)采用固相法制备了不同摩尔比的锑酸银与铌酸钠的复合物。首先把适量的Ag2O,Sb2O3和Na2CO3,Nb2O5分别按一定的摩尔比混合均匀,依次在750和900 oC分别煅烧4小时和8小时,得到锑酸银与铌酸钠的复合物(xAgSbO3/NaNO3, x=0.5、1.0、2.0、4.0、6.0)样品。利用X射线衍射仪、紫外可见分光光度计、拉曼散射光谱仪、扫描电子显微镜和表面光电压谱仪,表征了其物相组成,表面形貌,表面光电特性。通过光催化降解罗丹明B(RhB)评价了其光催化性能。结果表明:样品的表面光电压和光催化活性对锑酸银的含量敏感。铌酸钠与锑酸银的摩尔比是1:1时的复合物具有最高的光催化活性,这一点归因于它的良好的分散性,电子传输和表面光电特性。这些结果表明制备良好的复合物来修饰催化剂的光物理和光化学特性是一种有效的方法。
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全文目录
摘要 4-6 ABSTRACT 6-10 第一章 绪论 10-28 1.1 引言 10 1.2 半导体材料 10-12 1.2.1 二氧化钛 10-11 1.2.2 锑酸银 11 1.2.3 铌酸银 11 1.2.4 锑酸银与铌酸钠的复合 11-12 1.3 表面光电压产生和测量 12-16 1.3.1 表面电子能带的弯曲 12-14 1.3.2 表面光电压的产生 14-15 1.3.3 表面光电压谱 15-16 1.4 光催化 16-23 1.4.1 光催化剂的发现 16-17 1.4.2 光催化剂的发展史 17 1.4.3 光催化的原理 17-19 1.4.4 光催化反应速率、效率的影响因素 19-21 1.4.5 光催的化复合材料 21-22 1.4.6 催化材料降解污染物性能的仪器 22-23 参考文献 23-28 第二章 类烧绿石结构的不同组分的锑酸银的光电和光降解活性的研究 28-39 2.1 引言 28-29 2.2 实验 29 2.2.1 样品制备 29 2.2.2 样品表征 29 2.3 结果和讨论 29-35 2.3.1 物相分析 29-30 2.3.2 紫外可见光分析 30-31 2.3.3 表面光电压谱分析 31-32 2.3.4 X 射线光电子能谱分析 32-33 2.3.5 表面形貌图 33-34 2.3.6 光降解活性 34-35 2.3.7 催化剂的稳定性 35 2.4 结论 35-36 参考文献 36-39 第三章 研究用溶剂热法制备的铌酸银的光电和光催化性能 39-51 3.1 前言 39-40 3.2 实验部分 40 3.2.1 样品的制备 40 3.2.2 样品表征 40 3.3 结果和讨论 40-47 3.3.1 物相分析 40-41 3.3.2 拉曼散射谱 41-42 3.3.3 光吸收性质 42-43 3.3.4 表面形貌 43-45 3.3.5 表面光电压性质 45 3.3.6 光催化活性 45-47 3.4 结论 47-48 参考文献 48-51 第四章 锑酸银与铌酸钠复合物的光电和可见光光催化性能研究 51-63 4.1 引言 51 4.2 实验部分 51-52 4.2.1 样品的制备 51-52 4.2.2 表征 52 4.3 结果和讨论 52-59 4.3.1 晶体结构 52-53 4.3.2 拉曼散射谱 53-54 4.3.3 光吸收特性 54 4.3.4 表面光电压特性 54-55 4.3.5 光催化活性 55-59 4.4 结论 59-60 参考文献 60-63 第五章 结论与展望 63-65 5.1 结论 63 5.2 课题研究的创新点 63-64 5.3 展望 64-65 硕士期间发表论文目录 65-67 致谢 67-68
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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