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锂离子电池负极材料的研究

作　者: 张林
导　师: 赵长春；王兆翔
学　校: 中国地质大学（北京）
专　业: 材料科学与工程
关键词: 锂离子电池负极材料花状CeO2 多孔碳黑磷
分类号: TM912
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

本文研究了花状CeO₂、多孔碳与黑磷三种负极材料的电化学性能及其储锂机理。通过水热法制备了具有高比表面积的花状CeO₂。在0.0-4.2V之间进行电化学性能测试表明,该材料首周放电比容量为140mAh/g左右,充电比容量为80mAh/g。但在随后的循环过程中,该材料的比容量会先衰减然后增加。随着充电电压的提高这种现象变得愈加明显。测试具有不同形貌的CeO₂的电化学性能发现,各材料都有比容量增加现象。对容量增加的花状CeO₂进行倍率实验发现,随着电流密度的增加,材料比容量逐渐减小。表明充放电电流大小对容量增加的现象有很大影响。TEM与XRD分析表明,充放电前后CeO₂负极材料的晶体结构并未发生改变,说明CeO₂自身并未参加电化学反应。容量的增加可能与电解液的分解有关系,其反应机理还需要进一步研究。研究了明胶热解制备的多孔碳作为锂离子电池负极材料的电化学性能与储锂机理。对不同裂解温度制备的多孔碳材料进行电化学性能测试,结果表明材料具有非常高的可逆储锂容量（1000mAh/g）和很好的循环性能。分析了多孔碳材料中氮（N）元素对多孔碳储锂性能的影响。红外（IR）光谱和X射线光电子能谱（XPS）研究发现,N在多孔碳中以氨基氮与石墨氮两种状态存在。在放电过程中,氨基氮会参与材料表面固体电解质膜（SEI）的生成。拉曼（Raman）光谱研究发现,随着锂离子的嵌入热解碳材料的有序度逐渐降低,随着锂离子的脱出碳材料的有序度又会提高。表现出电化学可逆性。这是该类材料具有良好循环可逆性的原因。锂离子嵌入/脱出过程中材料无序度加大/减小与材料中的石墨氮与Li的结合有直接的联系。初步研究了正交晶型黑磷作为锂离子电池负极材料可行性。利用一种快速低压制备方法,避开常规制备方法中的高温高压苛刻条件,成功将红磷转变成为正交晶型黑磷。结构分析表明,所制备材料具有（010）方向的择优取向。电化学测试发现,首次循环时该材料的放电容量和充电容量分别为850 mAh/g和600mAh/g,但该材料的循环性能较差。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-10
第1章绪论  10-26
  1.1 锂离子电池的发展历史  10-12
  1.2 锂离子电池的原理  12-13
  1.3 锂离子电池的构造  13-14
  1.4 锂离子电池的性能  14
  1.5 锂离子电池负极材料研究进展  14-24
    1.5.1 金属锂  15
    1.5.2 典型的嵌层化合物储锂材料-碳负极材料  15-18
    1.5.3 另一类嵌入式储锂化合物-钛氧化物负极材料  18-20
    1.5.4 通过与锂形成合金储存锂的负极材料  20-22
    1.5.5 电化学转化反应储锂材料-过渡金属化合物  22-24
  1.6 本论文的研究目的与意义  24-25
  1.7 本论文的研究内容  25-26
第2章花状CeO_2作为锂离子电池负极材料的研究  26-39
  2.1 花状CeO_2 样品制备及测试方法  26-28
    2.1.1 花状CeO_2 的样品制备  26-27
    2.1.2 测试技术  27-28
  2.2 花状CeO_2 的结构与形貌分析  28-29
    2.2.1 CeO_2 的结构特征  28
    2.2.2 SEM、TEM 形貌分析  28-29
  2.3 电化学性能评价  29-32
    2.3.1 恒电流充放电  29-30
    2.3.2 循环伏安  30-31
    2.3.3 倍率性能  31-32
  2.4 花状CeO_2 比容量增加的原因分析  32-38
    2.4.1 集流体的影响  32-33
    2.4.2 不同形貌CeO_2 的恒电流充放电对比  33-34
    2.4.3 花状CeO_2 在不同截止电压时的形貌变化  34-35
    2.4.4 花状CeO_2 物相变化  35-36
    2.4.5 电解液的影响  36-38
  2.5 小结  38-39
第3章多孔碳负极材料制备与电化学性能的研究  39-49
  3.1 多孔碳样品制备及测试方法  39-40
  3.2 多孔碳样品的结构与形貌分析  40-42
    3.2.1 多孔碳的XRD 分析  40
    3.2.2 多孔碳的SEM 分析  40-41
    3.2.3 多孔碳的拉曼分析  41-42
  3.3 电化学性能评价  42-44
    3.3.1 恒电流充放电  42-43
    3.3.2 循环伏安  43-44
  3.4 氮元素对多孔碳材料性能的影响  44-48
    3.4.1 氮元素在多孔碳中存在的化学状态  45-46
    3.4.2 不同状态的N 在锂离子嵌入/脱出过程中的变化  46-48
  3.5 小结  48-49
第4章正交晶型黑磷负极材料制备与电化学性能的研究  49-55
  4.1 正交晶型黑磷的样品制备及测试方法  50-51
    4.1.1 正交晶型黑磷的样品制备  50-51
    4.1.2 测试技术  51
  4.2 正交晶型黑磷的结构与形貌分析  51-52
    4.2.1 XRD 结构分析  51-52
    4.2.2 形貌分析  52
  4.3 正交晶型黑磷的电化学性能评价  52-54
    4.3.1 恒电流充放电  52-53
    4.3.2 循环伏安  53-54
  4.4 小结  54-55
第5章结论  55-58
  5.1 主要结论  55-56
  5.2 本论文主要创新点  56
  5.3 存在的不足和下一步研究的建议  56-58
参考文献  58-64
致谢  64

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