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甲醇气相脱水制二甲醚的催化剂研究

作　者: 汤红池
导　师: 应卫勇
学　校: 华东理工大学
专　业: 化学工艺
关键词: 二甲醚 甲醇脱水 溶胶-凝胶法 γ-Al2O3 固定床
分类号: TQ223.24
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


近年来,由于我国“富煤,贫油,少气”的能源特征,以煤基甲醇为原料发展二甲醚的工艺路线得到普遍关注,该路线的关键因素是高效催化剂的制备。本论文针对甲醇气相脱水制二甲醚的反应体系,采用新型溶胶-凝胶技术制备γ-Al2O3催化剂。考察催化剂制备条件、改性剂对催化剂反应性能的影响；并考察了工艺条件(温度、质量空速)对反应的影响；采用X射线衍射(XRD),比表面积测定(BET)以及程序升温脱附(NH3-TPD)等方法对催化剂进行表征,并在固定床等温积分反应器中测定其活性。(1)采用溶胶-凝胶技术,以异丙醇铝(AIP)为铝源,异丙醇(IPA)为溶剂制备得到具有高纯度、高比表面积的γ-Al203催化剂。(2)在催化剂制备过程中,改变原料配比和溶液pH值考察其对催化剂的晶型、颗粒表观形态、酸量以及催化剂反应性能的影响。在H2O/AIP=4.5,pH为9的条件下制备所得的催化剂比表面积为369.59m2/g,总酸量达到0.4123mmol NH3/g,对甲醇体系具有良好的催化活性。(3)在实验考察条件T=260-320℃,WHSV=2.5～10h-1范围内,催化剂对二甲醚的选择性高达99%以上。在相同质量空速条件下,甲醇转化率随着温度的升高而增大；在等温条件下,甲醇的转化率随着空速的增大而减小。(4)在催化剂制备过程中加入不同改性剂对催化剂进行改性,表征结果表明,不同改性剂的加入对催化剂的晶型有一定影响,元素Si与P的加入改变了氧化铝的晶型。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-9
第1章 前言  9-11
  1.1 论文的研究背景  9-10
  1.2 论文的研究目的  10
  1.3 论文的研究内容  10-11
第2章 文献综述  11-27
  2.1 二甲醚的性质与应用  11-15
    2.1.1 二甲醚的性质  11
    2.1.2 二甲醚的应用  11-15
    2.1.3 二甲醚的发展前景  15
  2.2 二甲醚的生产工艺  15-18
    2.2.1 气相甲醇脱水法  15-16
    2.2.2 合成气一步法  16-18
    2.2.3 CO_2加氢法  18
  2.3 甲醇气相脱水制备二甲醚  18-27
    2.3.1 甲醇气相脱水热力学  18-19
    2.3.2 甲醇气相脱水催化剂  19-23
    2.3.3 甲醇气相脱水制二甲醚的反应机理  23-27
第3章 实验部分  27-39
  3.1 催化剂的制备  27-29
    3.1.1 实验试剂及仪器  27-28
    3.1.2 催化剂制备方法  28-29
  3.2 催化剂的改性  29-30
    3.2.1 实验试剂及仪器  29-30
    3.2.2 实验方法  30
  3.3 催化剂的表征  30-31
    3.3.1 X射线衍射  30
    3.3.2 比表面积及孔结构  30-31
    3.3.3 氨气-程序升温脱附  31
  3.4 催化剂的性能评价  31-36
    3.4.1 实验流程与仪器  31-34
    3.4.2 实验条件  34
    3.4.3 产物分析  34-36
  3.5 物料恒算与数据处理  36-39
    3.5.1 物料恒算  36-37
    3.5.2 数据处理  37-39
第4章 结果与讨论  39-60
  4.1 制备条件对γ-Al_2O_3催化剂反应性能的影响  39-49
    4.1.1 H_2O/AIP摩尔比的影响  39-44
    4.1.2 溶液pH值的影响  44-49
  4.2 反应条件对催化剂反应性能的影响  49-53
    4.2.1 甲醇空速的影响  49-51
    4.2.2 反应温度的影响  51-53
  4.3 与SC1、SC2催化剂的比较  53-55
    4.3.1 与SC1、SC2催化剂的物理性质比较  53-54
    4.3.2 与SC1、SC2催化剂的反应性能比较  54-55
  4.4 改性催化剂对反应性能的影响  55-60
    4.4.1 改性剂的影响  55-58
    4.4.2 制备方法的影响  58-60
第5章 结论  60-61
参考文献  61-66
致谢  66-67
硕士期间发表论文情况  67

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 脂肪族化合物（无环化合物）的生产 > 脂肪族醇（醇、羟基化合物）及其衍生物 > 醇的衍生物 > 醚
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